49-2游泳池反應(yīng)堆輻照生產(chǎn)90Y的可行性研究

左亞杰,陳曉亮,張 宇,張偉堅(jiān),王 碩,陳效先

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院,北京 102413)

90Y半衰期為2.7 d,是純?chǔ)?射線釋放核素,射線最大能量2.3 MeV,平均能量0.93 MeV,在組織內(nèi)最大射程可達(dá)12 mm,可用于肝癌、腫瘤靶向、類風(fēng)濕性關(guān)節(jié)炎及血友病的治療,是一種重要的醫(yī)用放射性核素[1-3]。2021年我國(guó)成功實(shí)施首例醫(yī)用同位素90Y的臨床治療肝癌手術(shù), 2022年,隨著國(guó)家對(duì)90Y放射性微球的臨床試驗(yàn)或上市使用的批準(zhǔn),90Y玻璃微球、90Y樹(shù)脂微球逐步應(yīng)用到臨床[4-5]。在政策支持和市場(chǎng)需求雙重推動(dòng)下,90Y微球治療領(lǐng)域存在巨大的潛在發(fā)展空間。目前國(guó)內(nèi)90Y主要依賴進(jìn)口,為滿足90Y的市場(chǎng)需求,實(shí)現(xiàn)自主化生產(chǎn),研究在現(xiàn)有反應(yīng)堆上制備90Y微球具有重要意義。

當(dāng)前供核醫(yī)學(xué)使用的90Y主要通過(guò)兩種生產(chǎn)方式[6]:(1) 中子輻照89Y金屬或其氧化物發(fā)生89Y(n,γ)90Y反應(yīng)制得有載體90Y;(2) 從235U裂變產(chǎn)物中提取90Sr,制成90Sr-90Y發(fā)生器。其中反應(yīng)堆輻照89Y是一種應(yīng)用廣泛、成本較低的生產(chǎn)方式。

49-2游泳池式輕水反應(yīng)堆(簡(jiǎn)稱49-2堆)作為一座有著50余年安全運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)的游泳池式反應(yīng)堆,生產(chǎn)放射性同位素是其重要的用途之一。本研究通過(guò)MCNP6建模分析49-2堆堆芯典型輻照位置的輻照水平,應(yīng)用SCALE6.1程序得到產(chǎn)品核素成分、比活度等數(shù)據(jù),并與49-2堆上開(kāi)展的90Y輻照實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比驗(yàn)證,分析49-2堆用于90Y生產(chǎn)的可行性。

1 49-2堆介紹

49-2堆是我國(guó)自主設(shè)計(jì)建造的第一座研究堆,核功率3.5 MW,近年年平均功率運(yùn)行100 d以上[6]。49-2堆芯主要參數(shù)列于表1。49-2堆最大熱中子注量率為5.2×1013n/(cm2·s),采用輕水作為慢化劑和冷卻劑,鈹和石墨作為反射層。堆外有垂直孔道10個(gè),堆內(nèi)垂直孔道11個(gè),堆內(nèi)為組件式布置,主要用于新型核燃料及材料、儀器儀表等的輻照考驗(yàn)和研發(fā)任務(wù)、放射性同位素的輻照及工藝技術(shù)研究、單晶硅中子摻雜、寶石輻照改色、中子活化分析、人員培訓(xùn)、低溫供熱演示驗(yàn)證及公眾核科技宣傳等[7]。

表1 49-2堆芯主要參數(shù)

2 90Y輻照生產(chǎn)可行性分析

2.1 反應(yīng)堆輻照生產(chǎn)90Y原理

利用反應(yīng)堆中子轟擊高純度的氧化釔靶發(fā)生(n,γ)反應(yīng),獲得90Y:

89Y(n,γ)微觀俘獲截面示于圖1,可以看出89Y的快中子俘獲截面較小,熱中子反應(yīng)截面更大,因此輻照位置的熱中子通量大小對(duì)90Y生產(chǎn)的影響更大。

圖1 89Y(n,γ)90Y微觀俘獲截面

2.2 堆內(nèi)典型輻照位置輻照能力分析

利用蒙特卡羅程序(MCNP6)開(kāi)展49-2堆典型輻照位置的中子特性研究。利用MCNP6程序,對(duì)堆芯燃料組件、控制棒組件、堆內(nèi)部件、垂直輻照孔道、堆內(nèi)樣品裝載、輻照容器等進(jìn)行了全堆芯幾何精細(xì)模擬。為了探究輻照位置對(duì)產(chǎn)量的影響,根據(jù)49-2堆芯組件布置的特點(diǎn),選取堆芯內(nèi)3個(gè)具有代表性的典型輻照位置(圖2)進(jìn)行計(jì)算,分別為:靠近中心的E8處、靠近反射層的H8處、靠近反射層且周圍有其他孔道的D10處。輻照孔道的中子通量密度以及能譜分布對(duì)其應(yīng)用實(shí)驗(yàn)極其重要。輻照孔道的中子通量密度直接決定放射性同位素生產(chǎn)的產(chǎn)量;中子能譜關(guān)系著某種放射性同位素是否適宜在492-2堆上生產(chǎn);軸向通量分布是否均勻影響了輻照靶件的布置方式。因此對(duì)上述幾種參數(shù)計(jì)算分析,分別計(jì)算中子通量密度、中子能譜、孔道軸向功率分布。

圖2 E8、H8、D10孔道堆芯位置示意圖

2.2.1輻照位置中子通量密度 輻照位置的中子通量密度和中子能譜決定靶件的放射性同位素90Y產(chǎn)量。因此,在建模和計(jì)算過(guò)程中,這2項(xiàng)參數(shù)是重點(diǎn)關(guān)注的堆芯物理量。49-2堆芯的各典型位置平均中子通量密度列于表2,可以看出,中子通量密度從大至小為E8>H8>D10。在堆芯外圍位置,中子注量率下降約一倍,此位置需要更長(zhǎng)的輻照時(shí)間。

表2 堆芯典型輻照孔道平均中子通量密度

2.2.2輻照孔道中子能譜分析 49-2堆芯3個(gè)典型位置的中子能譜示于圖3。由2.1節(jié)可知,89Y的中子俘獲反應(yīng)與能量低于10 keV的中子反應(yīng)截面較大,從圖3中可以看出,堆芯的3個(gè)孔道能譜結(jié)構(gòu)差異性不大,孔道中的低能中子份額較高,適合90Y同位素生產(chǎn)。 其中E8位置熱中子通量密度最大,熱中子份額高,綜合考慮,為90Y生產(chǎn)的最佳位置。

圖3 堆芯典型輻照位置中子能譜

2.2.3輻照孔道軸向通量分布 由于49-2反應(yīng)堆活性區(qū)高度只有500 mm,中子通量軸向分布不均勻性對(duì)輻照過(guò)程中同位素活度也有一定影響。孔道軸向總中子通量分布示于圖4,由于孔道周圍控制棒的影響,通量最大處在中平面以下,150～250 mm段中子通量密度高且分布較為均勻,可以在該段布置靶件。實(shí)際生產(chǎn)中為提高孔道利用率,通常在整個(gè)活性區(qū)高度分段布置靶件,輻照一段時(shí)間后,采用倒頭或換位等方法來(lái)解決孔道軸向通量分布不均勻的問(wèn)題。

圖4 輻照位置軸向通量分布

2.3 輻照出堆比活度評(píng)估

采用美國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室研發(fā)的SCALE6.1程序?yàn)橛?jì)算工具,用于臨界安全計(jì)算、燃耗計(jì)算、放射源項(xiàng)分析、靈敏度分析等[8]。計(jì)算時(shí)主要調(diào)用SCALE6.1的TRITON序列,并使用238群ENDF/B-VII截面庫(kù)進(jìn)行燃耗計(jì)算。TRITON序列主要調(diào)用ORIGEN-S執(zhí)行核素的燃耗計(jì)算,設(shè)置靶件輻照時(shí)間并劃分步長(zhǎng),輸出卡中得到靶件內(nèi)各核素隨時(shí)間的積累量。

49-2堆為組件式布置,換料時(shí)間靈活,周期約30 d,將高純度的氧化釔靶放入堆芯輻照一個(gè)周期,90Y比活度隨輻照時(shí)間的變化示于圖5。E8、D10、H8三個(gè)位置中子通量密度分別1.44×1014n/(cm2·s)、7.23×1013n/(cm2·s)、5.66×1013n/(cm2·s),產(chǎn)品比活度逐漸減小。

圖5 90Y產(chǎn)量隨輻照時(shí)間的變化

可以看出90Y的比活度在輻照前期迅速增長(zhǎng),但由于其半衰期較短,在輻照15 d左右,由于衰變平衡使其活度增長(zhǎng)大幅放緩進(jìn)入平衡期,此時(shí)得到的產(chǎn)品比活度最大:E8孔道產(chǎn)品比活度為24.94 Ci/g,H8孔道產(chǎn)品比活度為12.53 Ci/g,D10孔道產(chǎn)品比活度為9.81 Ci/g,之后再增加輻照時(shí)間比活度增長(zhǎng)小于1%。因此建議90Y最大輻照生產(chǎn)周期不超過(guò)15 d,實(shí)際輻照時(shí)間應(yīng)根據(jù)醫(yī)用需求選擇,降低生產(chǎn)成本。

目前90Y微球主要有玻璃微球和樹(shù)脂微球兩種[10]。通過(guò)反應(yīng)堆輻照含89Y2O3的玻璃微球可以生產(chǎn)90Y玻璃微球,其醫(yī)用比活度指標(biāo)要求大于100 mCi/50 mg微球(Y2O3的含量40%)[11],考慮一定時(shí)間的分裝滅菌及倉(cāng)儲(chǔ)運(yùn)輸時(shí)間(約3 d),其出堆時(shí)的比活度應(yīng)≥4 Ci/g;對(duì)應(yīng)于純氧化釔,要求出堆時(shí)比活度>10 Ci/g。醫(yī)用90Y樹(shù)脂微球的生產(chǎn)過(guò)程是將高純氧化釔入堆輻照,輻照后的90Y2O3用鹽酸或硝酸制成90Y溶液,之后用離子交換法吸附到樹(shù)脂微球上,考慮到后續(xù)工藝以及倉(cāng)儲(chǔ)和運(yùn)輸?shù)攘鞒?要求反應(yīng)堆輻照后的90Y比活度>370 GBq(10 Ci)/g[12]。綜合考慮兩種微球生產(chǎn)工藝流程,計(jì)算分析過(guò)程采用10 Ci/g作為比活度標(biāo)準(zhǔn)。

對(duì)于不同孔道生產(chǎn)90Y所需的輻照時(shí)間分別為:E8孔道輻照2 d可達(dá)到醫(yī)用加工標(biāo)準(zhǔn),90Y出堆比活度為10.32 Ci/g;H8孔道需要輻照6 d,90Y出堆比活度為10.10 Ci/g;D10孔道通量較低,靶件90Y出堆的飽和比活度為10 Ci/g,在此通道生產(chǎn)經(jīng)濟(jì)性不高。綜合考慮輻照時(shí)間和產(chǎn)品活度,E8、H8孔道均滿足90Y輻照生產(chǎn)需求,在E8孔道生產(chǎn)所需時(shí)間更短經(jīng)濟(jì)性更好。

E8孔道雜質(zhì)比活度隨輻照時(shí)間的變化示于圖6、圖7,90Y產(chǎn)品的雜質(zhì)主要成分為91Y、91mY,其余核素占比很小(<10-5)。91Y半衰期較長(zhǎng)且為β放射性核素,出堆時(shí)的比活度為1.36×10-4Ci/g。

圖6 雜質(zhì)含量隨輻照時(shí)間的變化

圖7 雜質(zhì)核素比活度隨輻照時(shí)間的變化

3 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)比

3.1 實(shí)驗(yàn)材料和方法

實(shí)驗(yàn)材料及設(shè)備:高純氧化釔(純度>99.99%);石英安瓿空瓶;鋁箔;49-2游泳池式輕水反應(yīng)堆;高純鍺γ譜儀:美國(guó)ORTEC公司;90Y活度儀(4π筒式活度儀):美國(guó)CAPINTEC公司;BS201S電子分析天平:德國(guó)Sartorius。

將0.8 g高純氧化釔樣品用鋁箔包裹后裝入石英瓶,通過(guò)吊籃放入堆芯H8孔道軸向高度約為75 mm位置,在滿功率(3 500 kW)下輻照62.5 h,出堆冷卻7 d后進(jìn)行活度測(cè)量。

90Y活度計(jì)選擇電離室為探測(cè)器,使用90Sr-90Y標(biāo)準(zhǔn)源進(jìn)行刻度,測(cè)定干燥90Y粉末的放射性活度。活度計(jì)檢定合格,6次測(cè)量結(jié)果相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差≤1%,測(cè)量精確度為1%。測(cè)量過(guò)程中涉及的不確定度主要來(lái)源有三個(gè)方面:(1) 樣品計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)引起的不確定度,實(shí)驗(yàn)測(cè)量中一般計(jì)數(shù)引起的統(tǒng)計(jì)不確定度為1%以內(nèi);(2) 樣品本底扣除引起的不確定度,此項(xiàng)引起的不確定度相當(dāng)小,可以忽略;(3) 標(biāo)準(zhǔn)源的刻度過(guò)程,也就是標(biāo)準(zhǔn)源的計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)和標(biāo)準(zhǔn)源不確定度。上述包含不確定度的各種因素均相互獨(dú)立,詳見(jiàn)表3。

表3 90Y活度測(cè)量不確定度分析

3.2 結(jié)果與討論

表4為90Y 輻照實(shí)驗(yàn)活度測(cè)量結(jié)果,根據(jù)測(cè)量結(jié)果推算出堆時(shí)刻樣品的比活度,與理論計(jì)算值進(jìn)行對(duì)比。

表4 H8孔道90Y輻照實(shí)驗(yàn)

3個(gè)輻照樣品的活度平均值為4.73 Ci/g,樣品在石英瓶?jī)?nèi)的不同位置對(duì)輻照產(chǎn)額的影響較小,誤差小于3.6%。H8孔道該輻照位置中子通量密度為5.67×1013n/(cm2·s),計(jì)算得90Y出堆比活度為4.92 Ci/g。通過(guò)將理論計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值進(jìn)行對(duì)比,偏差為4.02%,符合較好,驗(yàn)證了49-2反應(yīng)堆輻照生產(chǎn)90Y物理計(jì)算模型的可靠性。

由于輻照時(shí)間較短,且輻照位置處通量較小,故實(shí)驗(yàn)值與計(jì)算值不滿足醫(yī)用需求(>10 Ci/g)。根據(jù)理論計(jì)算,對(duì)于H8孔道,在75～350 mm高度范圍中子通量密度>5.67×1013n/(cm2·s),可生產(chǎn)滿足活度要求的90Y。

4 結(jié)論

通過(guò)建立49-2堆芯計(jì)算模型,在堆芯3個(gè)位置處完成了高純Y2O3靶輻照生產(chǎn)90Y放射性同位素的模擬計(jì)算,得到以下結(jié)論。

(1) 49-2反應(yīng)堆可作為90Y放射性同位素的輻照生產(chǎn)平臺(tái),E8、H8孔道是較為合適的輻照位置。(2) E8孔道中心位置中子通量密度為1.44×1014n/(cm2·s),生產(chǎn)90Y所需輻照時(shí)間為2 d;H8孔道中心位置中子通量密度為7.23×1013n/(cm2·s),所需輻照時(shí)間為6 d;D10孔道通量水平不滿足醫(yī)用生產(chǎn)要求。

(3) 輻照一個(gè)換料周期后的放射性雜質(zhì)核素量相對(duì)較低,其中β放射性核素91Y的比活度為1.36×10-4Ci/g。

理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)驗(yàn)證表明,在49-2研究堆上能夠滿足醫(yī)用90Y同位素生產(chǎn)要求。