利用鈾礦廢石為氡源對測氡儀校準的實驗研究

田興宇,張雄杰,李文一,馮洋洋,黃仁桂

(1.中國地震局第一監測中心,天津 300180;2.核技術應用教育部工程研究中心,南昌 330029;3.江西省地震局,南昌 330039)

氡(222Rn)是一種具有放射性的惰性氣體,其廣泛存在于自然界,是天然輻射的主要來源之一[1]。這類氣體能夠向周圍介質滲透,可借助地下巖層的斷層以及裂縫移動,同時其還具備一定的水溶性,可以隨著地下水體的流動從地下深處轉運至地表,可從一定程度上反映地質狀態的信息[2]。目前,氡觀測已經成為地下流體觀測的重要測項,該測項為地震預報和短臨震情的研判提供了重要依據[3]。測氡儀是氡流體觀測的工作計量器具,作為相對測量儀器,在出廠前,須進行量值校準,通過校準取得儀器體積活度響應(校準因子),使儀器讀數接近被測環境的氡濃度真值[4]。另外,受測氡儀探測器性能和電子元器件參數影響,其校準因子必然隨測量環境變化和時間增加而改變。因此,需定期對測氡儀進行校準,以保證其測量結果的準確性[4]。

在部分地震觀測點,測氡儀因需連續監測而無法拆卸和長途運輸,因此無法使用氡室等大型實驗室設備進行校準。目前常用RN-105固體氡氣源對測氡儀進行現場校準。該方法操作簡便,結果準確可靠且不受人為或環境條件變化影響。但其存在標準固體氡源購買和使用許可申請困難、安全保存和運輸受限制、氡源需定期科學校準等問題。顯然,這一現狀對氡觀測資料的準確性與可靠性造成了嚴重影響[5-6]。因此,研發便于運輸且滿足測氡儀現場校準需求的測氡儀校準裝置十分必要。

針對以上問題,本工作開展基于鈾礦廢石的測氡儀校準方法研究。通過與標準氡室法的校準結果對比,證實其技術的可行性,為后續便攜式測氡儀校準裝置的研制提供參考。

1 主要儀器與裝置

Alpha-GUARD P2000 Pro型測氡儀:德國 Saphymo GmbH 公司,內置0.62 L氣體脈沖電離室,具備快速濃度梯度響應功能,測量范圍為2～2 000 000 Bq/m3;HS03B型測氡儀:成都核盛科技有限公司,內置0.9 L高靈敏度空氣脈沖電離室,測量范圍為2～1 000 000 Bq/m3;HD-6型多功能自控氡室:東華理工大學研制,配有4 m3主氡箱,內置氡濃度、溫度、相對濕度控制系統,氡濃度控制范圍為200～20 000 Bq/m3。

2 實驗方法

2.1 鈾礦廢石氡濃度控制

測氡儀校準的原理為,將標準器與被校儀器放置在持續且穩定的氡活度濃度(氡濃度)環境中,利用多個不同濃度環境中標準器與被校儀器的比值計算被校儀器校準因子,以上校準因子均值即為被校儀器校準結果[7]。顯然,鈾礦廢石能否構建穩定且可控的氡濃度環境,是開展實驗的首要問題。

氡(222Rn)是鈾系(238U)的衰變產物[8]。鈾礦廢石中的鈾核素衰變系數恒定且半衰期極長,因此其具有穩定的氡產生率[9]。本次實驗根據以上事實,并參考GD-L2型氡源工作原理[10-12],通過流氣控制法構建穩定的校準環境:將鈾礦廢石壓制的圓盤狀樣品放置在中空容器內部,利用氣泵不斷向容器內鼓氣,通過氣流將容器內部氡氣帶入標準器與被校測氡儀進行測量。裝置結構示于圖1。

圖1 鈾礦廢石流氣控制方法示意圖

校準過程中容器內每秒的222Rn原子數變化量可通過式(1)計算。

N=NRn-λRnCRnV-fCRn

(1)

式中:N為容器內每秒222Rn原子數的變化量;NRn為鈾礦廢石每秒所產生的222Rn原子數;CRn為容器內的氡濃度,Bq/m3;V為容器總體積,m3;f為氣泵流量,m3/s。

當環境222Rn原子數的變化量N趨近于零時,測量環境氡濃度達到穩定狀態,此時氡濃度可利用式(2)計算。

(2)

通過控制氣泵使其流量f保持恒定,即可提供氡濃度穩定的校準環境。

2.2 鈾礦廢石校準實驗

鈾礦廢石校準實驗以經過溯源的Alpha-GUARD P2000型測氡儀為標準器,HS03B型測氡儀為被校儀器。實驗過程中,分別將氣泵、鈾礦廢石容器、標準器、被校測氡儀進行串聯構建校準環境,裝置示意圖示于圖2。

圖2 校準實驗裝置示意圖

校準實驗開始前,先開啟氣泵進行流氣控制,在保證校準環境氡濃度達到穩定狀態后,進行后續實驗。校準測量時,分別將標準器與被校儀器依次接入,兩臺儀器采樣時間間隔均設置為10 min,采樣模式設置為主動模式,為防止測量過程對環境產生影響,實驗裝置排氣口設置在通風櫥內,排出的含氡氣體經活性炭塔吸附處理后排入外環境。

為避免溫度、濕度等因素對校準過程產生影響,通過精密空調將實驗室內溫度、濕度分別控制在(25±0.5) ℃,(30%±2%)RH范圍內,當溫度、濕度穩定后進行3 h的連續測量,根據標準器與被校儀器測量結果計算各濃度點下被校儀器校準因子。

校準實驗根據測氡儀檢定規程,分別選擇3個濃度點,每個濃度點的校準測量都需在環境溫度、濕度及氡濃度達到穩定狀態后進行,為確保校準結果準確可靠,標準器測量結果需根據測量時環境溫度、氣壓等參數進行修正[5]。

研究所用鈾礦廢石驗證實驗裝置氣泵流量控制范圍為0.5～5 L/min,氡濃度控制范圍為800～3 500 Bq/m3。為對鈾礦廢石裝置校準結果與標準氡室校準結果進行對比,分別以兩種方法對同一臺HS03B型測氡儀進行校準測試,測試過程中以Alpha-GUARD P2000型測氡儀作為標準儀器,標準儀器與被校儀器測量間隔均為10 min,測量濃度點選擇范圍分別為800～1 000 Bq/m3、2 000～2 500 Bq/m3以及3 000～3 500 Bq/m3。使用鈾礦廢石進行校準實驗時,以校準環境氡濃度穩定3 h后的6次測量結果計算被校儀器校準因子;使用標準氡室進行校準時,以達到平衡狀態后6次連續測量結果計算被校儀器校準因子,計算方法如式(3)所示。

(3)

其中,Rj是被校測氡儀在第j個濃度點的校準因子;Nj是被校測氡儀在第j個濃度點的平均示值;Nb是被校測氡儀的本底示值;Qj是第j個測量點標準器的平均測量值。

2.3 標準氡室校準

標準氡室校準是一種成熟的測氡儀校準方法,目前在多個計量技術研究院及測氡儀校準實驗室中均勻應用[13]。對比實驗使用東華理工大學研制的HD-6型多功能自控氡室,為校準測試提供穩定且均勻的校準環境。

為與鈾礦廢石校準實驗進行對照,標準氡室校準過程中通過氡室溫度、濕度控制系統將主箱體內溫度設置為25 ℃,相對濕度設置為30%RH。測試時標準器與被校儀器分別通過取氣口并入氡室主箱體,各自形成密閉回路,當主箱體內氡濃度達到目標氡濃度后繼續穩定3 h,待內部達到平衡狀態后進行連續測量,記錄標準器與被校儀器測量結果,計算被校儀器校準因子。標準氡室校準時所選擇濃度點及標準器測量結果修正方法均與鈾礦廢石校準實驗中相同。

3 結果與討論

3.1 鈾礦廢石氡濃度控制方法驗證

控制驗證實驗的預設目標氡濃度點為2 000 Bq/m3,Alpha-GUARD P2000型測氡儀的測量間隔時間設置為10 min,根據材料氡析出率測量方法[14]測量廢石材料氡析出率從而計算材料NRn,通過式(2)計算確認所需氣泵流量約為1.5 L/min。最終,Alpha-GUARD P2000型測氡儀連續測量實驗結果示于圖3。

a——標準儀器;b——被校儀器

由圖3結果可知,在氣泵開啟180 min后校準環境氡濃度趨于穩定狀態,穩定后9 h內的標準儀器氡濃度平均測量值為1 981.3 Bq/m3,與預設目標濃度點之間相對誤差僅為1%,且環境氡濃度穩定后大部分時間點測量值與平均值之間相對誤差均小于10%,僅單個時間點測量值與平均值之間相對誤差均控制超過13%,輸出氣體氡濃度波動范圍較小。同時,與標準儀器串聯的被校儀器測量結果也有部分測量值與平均結果相對誤差超過10%,其中最大相對誤差為11%,且兩者出現較大偏差的測量時間點基本一致。根據控制原理進行分析,認為儀器部分測量值與平均值之間相對誤差超出10%是由于氣泵輸出流量發生波動,使兩臺儀器連續測量值中出現異常突跳,此外鈾礦廢石材料氡產生率的統計漲落也會對測試數據產生影響。

根據驗證結果可知,實驗所使用控制方法輸出的氣體氡濃度與預設目標基本吻合,且氡濃度波動校小,可用于測氡儀校準實驗。

3.2 校準實驗

最終以各濃度點校準因子測量結果的算數平均值作為被校儀器的校準因子值。實驗通過測量實驗室環境空氣測得標準測氡儀和被校測氡儀本底值,標準儀器與被校儀器本底測量值分別為14.0 Bq/m3和17.0 Bq/m3。進行校準因子計算時,根據校準過程中環境溫度和氣壓的監測數據對標準儀器測量結果進行修正[5],并將標準儀器和被校儀器測量結果的本底值進行扣除。經過修正與本底扣除后,測量與計算結果列于表1。

表1 校準測試結果對比

校準實驗結果表明,使用標準氡室校準方法和鈾礦廢石實驗方法所得被校儀器校準因子分別為0.878與0.888,兩者之間具有較好的一致性,其相對誤差為1.14%。校準實驗對比結果說明,以鈾礦廢石為氡源進行測氡儀校準具有一定可行性。

3.3 儀器接入順序影響

由于鈾礦廢石校準方法使用串聯方式對被校儀器進行測試,不同的儀器接入順序會對校準結果產生影響。因此,分別以不同順序接入儀器進行了校準測試,對接入順序產生的影響進行分析,結果列于表2。

表2 儀器接入順序對比測試結果

根據五次對比校準測試結果,不同接入順序下被校儀器校準因子測試結果基本一致,其最大相對偏差為-1.8%,最小相對偏差為-0.2%。通過對不同接入順序進行對比測試可知,不同儀器接入順序對校準因子測試結果的影響極小。

3.4 校準能力

為進一步對鈾礦廢石校準實驗方法的校準能力進行分析和評定,首先分別對標準氡室及鈾礦廢石實驗方法所取得校準因子的標準不確定度進行分析[15],分析結果列于表3。

表3 不確定度分析結果

確認兩種方法校準因子測量結果的標準不確定度后,以標準氡室校準結果為參考值,通過被校儀器校準因子測量結果的En來評定鈾礦廢石實驗方法與標準氡室校準結果之間的歸一化誤差[16],從而判斷兩種移動標校方法的校準能力是否符合要求,計算方法如式(4)。

(4)

式中,Rlab為使用標準氡室測得的被校儀器校準因子;Rref為使用鈾礦廢石校準實驗方法測得的被校儀器校準因子;ulab為標準氡室所得校準因子的標準不確定度;uref為鈾礦廢石校準方法所得校準因子的標準不確定度。

當En≤1時,表明鈾礦廢石校準實驗方法測量結果與參考值之差與不確定度之比在合理的預期范圍內;當En>1時,表明鈾礦廢石校準實驗方法測量結果與參考值之差與不確定度之比超出合理預期。

通過計算,得到鈾礦廢石實驗方法與標準氡室校準方法測量結果的歸一化誤差,計算結果列于表4。

表4 歸一化誤差計算結果

計算結果表明,以鈾礦廢石校準實驗方法所得測量結果與標準氡室校準方法測量結果的歸一化誤差En為0.135 6,在合理的預期范圍內,因此可判斷鈾礦廢石校準實驗方法所得校準結果可信。

4 結論

本研究以經過溯源的Alpha-GUARD P2000型測氡儀作為標準器,使用鈾礦廢石材料進行了測氡儀校準實驗,并將測試結果與標準氡室測試結果進行了對比,得到以下結論。

(1) 鈾礦廢石校準實驗控制方法的驗證實驗表明,實驗所使用的流氣控制法可有效控制校準環境的氡濃度,且所構建氡濃度環境具有較好的穩定性,其控制結果與預設值之間相對誤差僅為1%。驗證實驗中也發現,在氡濃度穩定后的連續測量過程中測量值波動較小,但部分測量值與平均值之間存有一定偏差,在對兩臺儀器同步測量數據進行分析后,認為是由于氣泵輸出流量發生波動,使兩臺儀器連續測量值中出現異常突跳從而產生偏差,后續可根據這一情況對氣泵流量精密度進行改進。此外,鈾礦廢石氡產生率的穩定性也會校準過程中的測試數據產生影響,后續研究會對該部分影響進行探究。

(2) 根據鈾礦廢石實驗方法與標準氡室方法對比結果可知,兩種方法所得的被校儀器校準因子分別為0.878與0.888,校準結果偏差較小,具有較高的一致性。同時,歸一化誤差分析結果也證明,鈾礦廢石校準實驗方法校準結果與標準氡室校準結果之差與不確定度之比在合理的預期范圍內,因此可判斷該校準實驗方法具有一定的可行性。

繼續對裝置進行改進,增加裝置氡濃度調控范圍,提升裝置校準環境氡濃度穩定性,分析校準方法影響因素,使方法滿足各類測氡儀校準需求。