曾滔 董雨晨 王天昊 田龍 黃楚怡4) 唐健4) 張俊佩 余羿 童欣 樊群超
1) (西華大學理學院,高性能科學計算省高校重點實驗室,成都 610039)
2) (中國科學院高能物理研究所,北京 100049)
3) (散裂中子源科學中心,東莞 523803)
4) (中國科學院大學,北京 100049)
5) (中山大學中法核工程與技術學院,珠海 519082)
極化中子散射技術是中子散射實驗技術中的一種,是當前探索物質微觀結構的有力手段.在極化中子散射實驗中,磁場是重要的環境因素直接影響中子極化率的傳播和樣品所處的環境.用于極化中子的零磁場環境是實現完全極化分析和精確極化調控的必要條件,需要通過精確的磁場屏蔽和約束實現.針對目前前沿的混合材料磁屏蔽原理,開展磁場屏蔽的有限元分析,同時通過中子極化動力學計算進行驗證.研究展示經過優化的極化中子零磁場屏蔽體的屏蔽效果,以及設計參數與屏蔽效果的關系,并對屏蔽體的實際磁場約束效果進行了測量驗證.
中子散射作為人類探索研究物質微觀結構的重要方法,加快了人們對物質的認識,促使人類科學技術取得重大進步.中子不帶電且具有1/2 自旋,因此對磁性材料、非常規超導體材料和量子材料的研究具有獨特性.提取單一自旋方向的中子得到極化中子,通過極化中子散射實驗,中子與材料發生的核散射與磁性散射可以得到區分,進而分離出各種測試樣品中的晶體結構信息與磁性結構信息[1-4],是充分了解復雜磁性材料物理學過程的得力研究手段[5].
極化中子散射實驗中,通過中子極化器產生的極化中子束流,在輸運過程中的自旋極化方向會受到環境中雜散磁場的影響,導致極化方向偏轉以及退極化.因此,常規極化中子實驗通常使用與中子極化矢量共線方向的導向磁場來維持中子極化方向.然而,導向磁場的引入勢必會在樣品位置發生磁場的疊加,從而影響材料的磁性結構并會導致出射中子的極化方向發生偏轉.為了克服上述困難,Tasset[6]提出在樣品位置處引入零磁場區域,從而達到固定區域內中子的極化方向的作用.
對這種應用于極化中子散射實驗的零磁場環境的研究,目前較為成熟的方案主要有法國勞厄郎之萬研究所(Institut Laue-Langevin,ILL)研制的基于低溫超導體鈮的零磁場樣品腔CRYOPAD[6,7],以及瑞士保羅謝勒研究所(Paul Scherrer Institut,PSI)研制的基于高導磁合金的零磁場裝置MuPAD[8].CRYOPAD 技術發展至今相對較為成熟[9-11],至今已被多個國家的中子散射譜儀應用[12-14].然而,低溫超導體的安裝與維護成本依舊是該項技術的主要問題之一.以高導磁合金為基礎的中子零磁場環境(MuPAD)也是當前極化分析技術的技術方案之一,這種設計移除了使用第1 類超導體需要低溫液體支持的弊端,但僅通過高導磁合金的磁場屏蔽存在不可避免的磁場耦合,降低了其屏蔽效果.目前正在發展的相關技術中,同時使用高導磁合金和第2 類超導體的混合屏蔽方式可以綜合達到甚至超過使用第1 類超導體的屏蔽效果[15];同時由于第2 類超導體的相變溫度高[16],僅靠小型制冷機就可以維持超導體的工作狀態[17],這些優勢使混合材料零磁場磁屏蔽成為了未來發展的一個重要技術路線.
混合材料零磁場屏蔽過程中,既通過高導磁合金對磁場進行吸收,又通過超導體對磁場進行約束,因此對其磁場分布的精確測算是設計成功的關鍵.在此基礎上,需要對中子在零磁場環境下是否能夠保持其極化率進行驗證,揭示中子極化輸運性能與磁場屏蔽之間的關系.目前國內外中子源都在逐漸開展相關技術的研發,針對零磁場屏蔽性能和設計原理的系統性研究仍有待開展.
本文展示了建立的基于第2 類超導體邁斯納效應(Meissner effect)和高導磁坡莫合金的有限元磁場模型,并使用數值算法對這一磁場模型進行中子極化輸運檢驗.研究結果最終對同時使用超導體和高導磁合金的零磁場屏蔽方式給出一個可行的方案,為新型零磁場中子裝置提供理論支持.
本文所研究的磁場屏蔽裝置在極化中子散射實驗中的樣品位置產生一個受控的低磁場區,同時需要滿足不對中子束流產生阻擋,并且與樣品環境組件兼容.以高導磁率材料或超導體材料構成的頂部開口圓柱體為屏蔽,即“深井”式結構是滿足這一需求的可行解決方案,使得樣品可以通過上方開口進行固定的同時所處位置磁場被有效減低.在已有的成功案例中,磁場屏蔽可以通過高導磁率材料構成的磁通路,以磁分流法減少進入屏蔽區域的磁場強度[8];也可以通過超導體的邁斯納效應對于外磁場的排斥效應,形成封閉的空間阻止外磁場進入屏蔽區域[6].在最新的應用研究中,也有報道這2 種屏蔽材料也可以混合使用,充分利用2 種屏蔽原理的優勢[15].本文參考最新的混合屏蔽深井式方案,建立一個包含高導磁坡莫合金和超導體的屏蔽體模型,這一模型的整體設計如圖1 所示.

圖1 混合屏蔽深井式方案整體設計示意圖 (a) 零場腔設計與磁場元件分布圖;(b) 基于原型設計進行計算的磁場模擬結果示意圖Fig.1.Schematic diagram of hybrid shielding ‘deep well’ design: (a) Schematic diagram of design of zero field chamber (ZFC) and distribution of magnetic field elements;(b) schematic diagram of magnetic field simulation result based on prototype design.
基于這一設計,本文首先對由磁性屏蔽體和以及附近存在的引導磁場產生的磁場分布,尤其對中子束流路徑上的磁場進行分析.分析的對象包括區域內磁場的強度與方向,以及磁場隨位置變化的趨勢.本文通過有限元方法(finite element method,FEM)得到空間中的磁場分布,計算平臺為多物理場模擬軟件COMSOL Multiphysics?,利用基于麥克斯韋方程組的AC/DC 模塊對裝置的磁場分布進行模擬.以圖1 原理建立的有限元模型如圖2所示,屏蔽體兩側分別對稱放置有一塊釔鋇銅氧(YBCO)超導體薄膜、一個電磁鐵及一塊永磁鐵.

圖2 零磁腔三維有限元分析模型Fig.2.Three-dimensional FEM model of ZFC.
模型中涉及的材料屬性如表1 所示,其中YBCO材料屬性為自定義引入,通過較低的相對磁導率設置來模擬超導體在臨界溫度下邁斯納效應產生的抗磁性.在建模過程中,研究忽略部分非鐵磁材料的支撐結構,從而提高模擬計算效率.

表1 有限元模擬各材料物理性能定義Table 1. Physical properties definition of different materials in FEM model.
對于中子束流通路上的磁場,本文依據中子自旋極化在屏蔽磁場環境下的拉莫爾進動進行評估,這是中子零磁場環境的關鍵參數.其中拉莫爾進動是指中子在通過零磁場腔時與其內部磁場發生的相互作用,其極化矢量以磁場方向為軸進行旋轉.這種進動使用布洛赫方程(Bloch equation)來描述[18],可以表示為中子極化矢量P的動力學方程[19]:
式中P為極化矢量,B為磁場矢量,中子的旋磁比γn=—1.83247171×10—8rad—1·T—1.從FEM 模擬分析結果中提取沿中子路徑上的磁場分布,并通過基于布洛赫方程的數值模擬軟件Bloch Solver[20]進行計算,可以得到極化中子束流通過裝置時的極化率變化,從而評估裝置維持中子極化方向的能力.
本文研究設計的零磁屏蔽體的模擬背景磁場為均勻分布的地磁場(B=0.37 G,1 G=10—4T (Bx=0.172 G,By=0.278 G,Bz=0.177 G)),其前后兩端分別有用于引導中子極化的電磁鐵與永磁鐵引導磁場,產生20—100 G 的恒定磁場.通過有限元模擬和優化,對屏蔽體內外的磁場進行了分析,最優化模型在XZ平面切面上的磁場結果如圖3所示.從模擬中磁感線的方向分布可以看到,零磁場屏蔽體處于前后引導磁場中間,磁場強度在屏蔽體內減低至0.1 G 以下,產生了明顯的屏蔽效果,零磁場屏蔽體附近空間中的磁場主要來源是引導磁場,其強度遠大于地磁場.磁感線在屏蔽體筒身和延展臂附近被坡莫合金匯集,而在延展臂入口處方向平行于超導體表面,這一結果符合已有研發中高導磁合金與超導體的屏蔽行為[8,17,20],展現了當前能夠綜合這2 種材料磁屏蔽特性進行的最優設計.

圖3 零場腔磁場分布XZ 平面截面圖Fig.3.XZ-plane cross-sectional view of magnetic field distribution of ZFC.
在模擬結果中,屏蔽體中心圓柱區域磁場強度強于兩側延長臂內磁場,這一磁場由上方開口處進入屏蔽體內部,隨深度增加逐漸減弱.從圓柱體頂部的磁感線的方向分布中,可以觀察到明顯的磁感線通過頂部開口進入坡莫合金屏蔽體.這一行為與ILL 和ORNL 的現有設計類似,深井式屏蔽結構頂部的開口允許外部磁場進入屏蔽體的頂部區域,侵入磁場是否會影響束流所在區域取決于屏蔽體的整體設計.
為了驗證零磁場屏蔽體對于中子極化的屏蔽效果,對束流所在區域進行了中子自旋極化演化的分析.首先計算在屏蔽體內部的剩余磁場能夠產生的中子極化拉莫爾進動角φ,其計算可表示為
式中m為中子的質量,h為普朗克常量,λ為中子的波長,B(l)為中子沿線位置l處的磁感應強度.由(2)式計算中子自旋極化的進動角度時,積分號內為零磁場屏蔽體內部磁場的“場積分”,是計算磁場對于中子極化影響的常用參數.由圖3 設計所產生的磁場,沿中子束流通路中心線上的磁場分布展示在圖4(a)中,其總場積分為0.67 G·cm,當中子波長等于0.4 nm 時,通過(2)式計算中子通過零磁場屏蔽體的拉莫爾進動角為7.1°.

圖4 最優設計條件下零場腔內沿束流方向的磁場分布與極化演化 (a) 零場腔中子束流沿線磁場分布;(b) 零場腔內內中子束流沿行進方向的極化變化Fig.4.Magnetic field distribution and polarization evolution in direction of beam path in ZFC under optimal conditions: (a) Magnetic field distribution of ZFC along the neutron beam direction;(b) polarization evolution along neutron beam direction inside the ZFC.
這一模擬計算結果表明,在最優設計條件下中子穿過零磁場屏蔽體時,其由于進動所導致的最大極化率偏轉為 (1-cosφ)=0.76%,與現有的CryoPAD和MuPAD 等成熟技術2%的極化偏轉相比,這一設計所達到的磁屏蔽效果已經具有足夠優秀的性能,能夠滿足以零磁場為基礎的中子完全極化分析、低磁場探測等技術要求.為了進一步驗證零磁場屏蔽體所產生的磁場對于中子極化的效能,使用基于拉莫爾進動公式((1)式)的數值計算方法分析軟件Bloch Solver 進行演算,令中子初始極化方向沿前端引導磁場方向,分別計算中子極化率隨運行距離的變化如圖4(b)所示.
通過圖4(b)所展示的中子極化率演化,可以看到中子自旋極化率在零磁場屏蔽體中沒有明顯變化,盡管中子在通過前后端超導體時,其與磁場的方向關系發生了非絕熱變化,但不與磁場共線的中子極化矢量在零磁場屏蔽體中沒有積累顯著的進動,在穿過后表面超導體時恢復到入射前狀態,總中子極化損失率小于0.01%,與基于(2)式的拉莫爾進動的計算相比,在實際中子傳輸中,屏蔽后的磁場對于中子自旋的影響已經接近于零.
基于圖2 的零磁場屏蔽體設計經過了不同參數的分析與優化,以改善裝置的屏蔽效果,優化的參數包括中心圓柱的高度h,半徑R、屏蔽體兩端延長臂的長度L、屏蔽體所使用坡莫合金厚度s,以及屏蔽體延長臂端口與超導體的間距d.在圖5—圖11 簡要展示上述5 個參量變化時,零磁場屏蔽體內部的磁場大小變化.

圖5 不同高度條件對零場腔屏蔽性能的影響 (a)沿中子路徑上的磁場分布對比;(b)零場腔內中子路徑上的磁場積分隨高度條件的變化Fig.5.Influence of height conditions on shielding performance of ZFC: (a) Comparison of magnetic field distributions along neutron beam path;(b) variation of magnetic field integral along neutron beam path inside ZFC with height.
在R=25 mm,L=300 mm,d=1 mm,s=1 mm 條件下,對屏蔽體圓柱不同高度h進行了有限元模擬.對屏蔽體圓柱不同高度h的模擬結果顯示,高度h>180 mm 時,屏蔽體內部磁場隨h增加,而高度低于180 mm 時,屏蔽體中心磁場大小出現明顯偏離增大(圖5(a)).
對這一現象進行深入分析,展示了h=140,200,300 mm 條件下XZ截面上的磁場分布,如圖6所示.從圖6(a)的XZ平面磁場分布圖中,可以看到當h<140 mm 時屏蔽體上方開口滲入的磁場進入了中子通路,形成了在圓柱體中心處中子通路上的磁場增加.比較圖6(b),(c)的磁場分布,可以看到在h>180 mm 時,隨著h的增高圓柱體坡莫合金對外磁場的聚集增強使內部磁場增大.

圖6 不同高度條件下的磁場分布XZ 平面截面圖 (a) h=140 mm;(b) h=200 mm;(c) h=300 mmFig.6.XZ-plane cross-sectional view of magnetic field distribution under different height conditions: (a) h=140 mm;(b) h=200 mm;(c) h=300 mm.
在h=180 mm,L=300 mm,d=1 mm,s=1 mm 條件下,對屏蔽體圓柱結構的不同半徑R進行了有限元模擬.由圖7(a)可以看出,內部磁場隨R增加而上升.進一步對這一變量所導致的中子束流路徑場積分進行分析,如圖7(b)所示,屏蔽體內部磁場積分與半徑R的關系呈現類似指數上升趨勢.

圖7 不同半徑條件對零場腔屏蔽性能的影響 (a)沿中子路徑上的磁場分布對比;(b)零場腔內中子路徑上的磁場積分隨半徑條件的變化Fig.7.Influence of radius conditions on shielding performance of ZFC: (a) Comparison of magnetic field distributions along neutron beam path;(b) variation of magnetic field integral along neutron beam path inside ZFC with radius.
在h=180 mm,R=30 mm,d=1 mm,s=1 mm 條件下,對不同屏蔽體延長臂長度L進行了模擬(圖8(a)).結合中子束流路徑上的場積分計算,如圖8(b)所示,磁場積分隨著臂長增加呈現線性增大.

圖8 不同臂長條件對零場腔屏蔽性能的影響 (a)沿中子路徑上的磁場分布對比;(b)零場腔內中子路徑上的磁場積分隨臂長條件的變化Fig.8.Influence of arm length conditions on shielding performance of ZFC: (a) Comparison of magnetic field distributions along neutron beam path;(b) variation of magnetic field integral along neutron beam path inside ZFC with arm length.
在h=180 mm,R=30 mm,L=300 mm,s=1 mm 條件下,對屏蔽體與超導體結構的不同間距d進行了有限元模擬,發現隨著間距d增大,間隙處的磁場開始出現泄漏(圖9(a)).從磁場分布XZ截面(圖10)中,可以觀察到隨著超導體與臂口的間距逐漸增大,盡管超導體仍然束縛其表面磁場為平行于表面方向,但超導體與坡莫合金間的空間形成了明顯的磁感線回路并延展至延長臂口內部5 cm 以內的范圍.通過計算不同間距d的磁場積分(圖9(b)),可以發現間距d與磁場積分成近線性關系,直到d<16 mm 時超導體和坡莫合金之間的縫隙才形成有效耦合屏蔽外部磁場進入屏蔽體內,且這一屏蔽效果隨著距離的減小而顯著增強.

圖9 超導體薄膜與零磁場腔端口的間距對零場腔屏蔽性能的影響 (a) 沿中子路徑上的磁場分布對比;(b) 零場腔內中子路徑上的磁場積分隨超導體薄膜距離的變化Fig.9.Influence on shielding performance of ZFC caused by distance between superconducting thin film and end of arm: (a) Comparison of magnetic field distributions along neutron beam path;(b) variation of magnetic field integral along neutron beam path inside ZFC with distance between superconducting thin film and end of the arm.

圖10 不同間距條件下的磁場分布XZ 平面截面圖 (a) d=1 mm;(b) d=23 mmFig.10.XZ-plane cross-sectional view of magnetic field distribution under different distance conditions: (a) d=1 mm;(b) d=23 mm.
在h=180 mm,R=30 mm,L=300 mm,d=1 mm 條件下,對屏蔽體結構的不同壁厚s進行有限元模擬,屏蔽效果隨著厚度增加而增強(圖11(a)).從磁場積分與厚度s的關系圖中得知,磁場積分與壁厚成反比例關系,磁場積分如圖11(b)所示.

圖11 不同坡莫合金材料厚度對零場腔屏蔽性能的影響 (a) 沿中子路徑上的磁場分布對比;(b)零場腔內中子路徑上的磁場積分隨厚度條件的變化Fig.11.Influence of permalloy thickness conditions on shielding performance of ZFC: (a) Comparison of magnetic field distributions along neutron beam path;(b) variation of magnetic field integral along neutron beam path inside ZFC with permalloy thickness.
為驗證模擬的有效性,研究依據h=400 mm,R=25 mm,L=300 mm,s=1 mm 條件,使用1J85 型號坡莫合金構筑了一個原型裝置,并采用三軸高斯計(LakeShore?型號 F71,精度0.003 G)對原型屏蔽體裝置進行三軸測量與模擬結果進行比對.實驗首先對處于地磁場環境(B=0.37 G(Bx=0.172 G,By=0.278 G,Bz=0.177 G))的原型裝置中子束流路徑上的磁場分布進行測量,在測量時屏蔽體延長臂兩端的超導體被移除,從而使高斯計可以進入屏蔽體內部.在進行測量結果與模擬結果比對時,同樣采用移除超導體的零磁場屏蔽體模型.
測量結果與模擬的對比如圖12(a)所示.通過對比發現,磁場模擬結果(黑色點)在中子路徑上的分布特征上與實際測量(紅色點)結果相差0.0001—0.01 G,小于高斯計的儀器誤差,顯示模擬結果與測量結果相吻合.模擬與測量存在的差異時,主要原因是在測量時高斯計探頭與屏蔽體中心線之間并不嚴格共線,這一夾角誤差導致測量距離大于屏蔽體臂長,使得測量結果與模擬結果的位置匹配出現偏離.盡管如此,通過測量與模擬結果的比較,研究所采用的Comsol 模型可以用來預測實際裝置性能,從而通過改變Comsol 模型的參數對裝置設計進行優化.零磁場屏蔽體延長臂部分的磁場相較上述優化過程中的磁場分布發生升高,這是由于測量時與延長臂耦合的超導體被移除所導致的.屏蔽體兩端磁場出現不對稱分布,則是由于屏蔽體坡莫合金部分本身對于空間磁場的吸收所導致,與外磁場和屏蔽體的相對角度相關.

圖12 FEM 磁場模擬結果與實際測量結果的對比(屏蔽體兩端口分別位于±151 mm 處) (a)原型裝置的磁場分布對比;(b)優化裝置的磁場分布對比Fig.12.Comparison of magnetic field distribution results between FEM simulation and actual measurement (Ends of arm of ZFC are located at ±151 mm): (a) Magnetic field distribution comparison of prototype;(b) magnetic field distribution comparison of optimized device.
為了進一步驗證模擬工作對于零磁場屏蔽體的性能優化具有指導作用,研究采用一組:h=200 mm,R=30 mm,L=300 mm,s=2 mm 條件,建造了優化后的第2 套原型機(后以優化裝置代指),并對優化裝置的測量結果與模擬結果進行比較,如圖12(b)所示.通過對比,原型裝置測量中出現的兩端磁場分布不相等現象在優化裝置中得以消除.這一改進的原因可以通過2 個屏蔽體的二維截面圖進行分析.
從圖13 可以發現,在原型屏蔽體裝置中,當地磁場方向與樣品腔圓柱體不共線時,屏蔽體附近的磁感線受到屏蔽體坡莫合金的影響,在其延長臂兩端形成了不一致的分布.而在優化后的屏蔽體中,裝置整體高度縮短從而減小中心圓柱體磁場與兩端延長臂口之間的耦合,從而消除了屏蔽體兩端磁場的差異.

圖13 (a)優化前和(b)優化后零磁場腔的磁場分布XZ 平面截面圖Fig.13.XZ-plane cross-sectional view of magnetic field distribution of ZFC (a) before and (b) after optimization.
本文對以中子散射應用為目的的零磁場屏蔽設計進行了模擬與分析,建立了一套有效的零磁場屏蔽設計,并通過中子布洛赫動力學模擬對屏蔽的效果進行了驗證.研究設計的零磁場屏蔽體在滿足中子實驗需求的基礎上,達到了內部磁場<0.1 G的屏蔽效果,對中子極化率的干擾(退極化率)<0.76%,與現有的零磁場分析設備相比有了很大提高.研究同時對零磁場屏蔽體參數磁屏蔽的影響進行了摸索,建立了屏蔽效果與主要參數之間的對應關系.其中,研究重點分析了坡莫合金深井尺寸與中子通路上磁場分布的關系,探明了最優解;以及超導體與坡莫合金結構的物理結構與磁屏蔽耦合的關系.研究所取得的有限元模型體系以及零磁場屏蔽設計中關鍵部件的耦合方式,將為以這類設計為基礎的完全極化分析、自旋回波技術提供必要的中子自旋調控零磁場環境提供實驗理論和技術基礎.同時,研究得到的零磁場環境設計理論與優化設計模型將可直接應用于國內中子源的小角中子散射譜儀的極化分析研究中,可以在單軸極化分析的基礎上進一步提升譜儀的多維度極化分析能力.在此,簡要討論這一研究結論的意義與不足,以及后續可以繼續開展的研究.
極化中子實驗可以為這一研究結論提供更直接的數據支持,這是目前這項研究需要繼續完成的工作.然而需要指出的是,當前國際類似的精密自旋極化調控實驗設備,其研發同樣是以建模為基礎開展的,在模型建立后才推動成本高昂的原型機建設和實驗工作.基于此,這項工作是這一類型研發中合理的研發步驟,同時在后續的工作中也將繼續作為完全極化分析技術的研發基礎.例如將在后續的工作中擴展裝置延長臂隨譜儀散射臂轉動的動能,以滿足中子三軸譜儀對大范圍散射角度覆蓋的測量要求,從而對譜儀完全極化分析能力的建設提供零磁場環境的支持.
這項工作所建立的有限元模型,在本文第3 節所展示的結果普遍以中子通路中軸線為基礎進行驗證,這與常規中子束流的20 mm×20 mm 截面存在差異.這一問題的一個解決方法,是通過更為復雜的蒙特卡羅模擬來進行優化,然而存在超導體非絕熱磁場突變的中子自旋進動的布洛赫動力學模擬目前尚未開發,這是未來中子極化調控研究需要填充的一個空白.本文觀察到零磁場屏蔽體內部的磁場不存在明顯畸變,因此對于整個中子束流區域,可以推斷其行為不存在突變.為了驗證這一假設,研究對同一模型在10 mm 范圍內上、下、左、右方向平移5 mm 與10 mm 沿中子行進方向的分布進行比對,如圖14 所示.

圖14 偏離中心線時沿中子行進方向上的磁場分布(a) 偏離中心線5 mm 時的磁場強度分布;(b)偏離中心線10 mm 時的磁場強度分布Fig.14.Distribution of magnetic field along neutron path when off-centerline: (a) Magnetic field distribution at 5 mm deviation from centerline;(b) magnetic field distribution at 10 mm deviation from centerline.
從圖14 比較中可以發現,盡管磁場的分布與中心線存在差異,然而其整體規律一致且不存在量級差異;當與中心線的偏離擴大至10 mm 時,受屏蔽體耦合影響上下偏離的2 條路徑存在明顯變化,盡管其大小仍處于零磁場屏蔽的范圍以內.基于此,可以認為研究采用中心線對于整體性能的估計是有效的,可能存在的偏差在合理的范圍內.同時,整體有限元模擬的數據能夠有效反映不同通路可能存在的差異,可以通過更精細的模擬與數據分析對研究進行有效性檢驗.