銫31D5/2+6S1/2(F=4)長程里德伯分子的光締合光譜*

白素英 韓小萱 郝麗萍 焦月春 趙建明?

1) (山西師范大學(xué)物理與信息工程學(xué)院,太原 030031)

2) (太原師范學(xué)院物理系,晉中 030619)

3) (太原學(xué)院材料與化學(xué)工程系,太原 030032)

4) (山西大學(xué)激光光譜研究所,量子光學(xué)與光量子器件國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,太原 030006)

長程里德伯分子由一個(gè)里德伯原子與一個(gè)或多個(gè)基態(tài)原子組成,此類分子通過里德伯電子與基態(tài)原子間的低能電子散射相互作用束縛形成.本文采用雙光子光締合的實(shí)驗(yàn)方案成功制備了由一個(gè)銫里德伯原子與一個(gè)銫基態(tài)原子形成的31D5/2+6S1/2(F=4)雙原子長程里德伯分子.實(shí)驗(yàn)采集的光締合光譜在原子共振線負(fù)失諧—162.8 MHz 和—66.6 MHz 處有兩個(gè)明顯的分子信號(hào),分別是由s-波純?nèi)貞B(tài)散射和s-波單重態(tài)-三重態(tài)混合散射形成.使用Fermi 贗勢(shì)理論對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行模擬,計(jì)算得到分子的絕熱勢(shì)能曲線,并由分子哈密頓理論獲得了v=0 分子振動(dòng)基態(tài)波函數(shù)和束縛能.理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)測量值符合得很好,并由此得到s-波純?nèi)貞B(tài)和單重態(tài)零能散射長度為.此類分子具有尺寸大、振動(dòng)能級(jí)豐富和永久電偶極矩大等優(yōu)良性質(zhì),是研究低能碰撞極好的候選介質(zhì).對(duì)此類分子的研究將進(jìn)一步加深和豐富對(duì)長程里德伯分子特殊束縛機(jī)制和奇異性質(zhì)的認(rèn)識(shí).

1 引言

當(dāng)原子中的電子處于主量子數(shù)n很大的高激發(fā)態(tài)時(shí),其是一個(gè)弱束縛系統(tǒng),對(duì)周圍環(huán)境極其敏感,這類原子被稱為里德伯原子.1934 年,Amaldi和Segrè[1]在氣室中觀察到一系列堿金屬里德伯原子,其依賴于外部氣體壓力產(chǎn)生的頻移和展寬,Fermi[2]采用贗勢(shì)理論解釋了這種現(xiàn)象來源于里德伯原子的價(jià)電子與里德伯軌道內(nèi)的基態(tài)原子間的彈性散射相互作用.Fermi 贗勢(shì)理論暗示了里德伯原子與基態(tài)原子間存在振蕩的相互作用勢(shì)[3,4],這種勢(shì)能可以束縛基態(tài)原子形成長程里德伯分子,這一概念由Greene 等[5]首次在理論上提出.2009 年,Bendkowsky 等[6]首次在實(shí)驗(yàn)上觀測到s-波散射的銣原子nS1/2(n=34—40)態(tài)長程里德伯分子,并對(duì)分子壽命及分子在電場作用下分子的Stark譜進(jìn)行了測量.之后,有研究小組對(duì)銣原子nP1/2,3/2[7]和nD3/2,5/2[8,9]態(tài)以及銫原子nS1/2[10,11]的長程里德伯分子進(jìn)行了研究.對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的分析證實(shí)了Fermi 贗勢(shì)理論的有效性,揭示了三重態(tài)p-波散射通道的貢獻(xiàn),并且能夠從數(shù)據(jù)中確定三重態(tài)s-波和p-波的散射長度,從而證實(shí)了理論預(yù)測[12].由不同主量子數(shù)和角量子數(shù)的里德伯原子形成的里德伯分子的絕熱勢(shì)能曲線和特性不完全相同,研究這些分子有助于進(jìn)一步理解長程里德伯分子的特殊束縛機(jī)制和奇異特性.

單重態(tài)s-波散射長度一般為正值或遠(yuǎn)小于三重態(tài)散射長度[13,14],因此單重態(tài)通道的散射長度未包含在以上的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析中.2014 年,Anderson等[15]預(yù)測,基態(tài)原子的超精細(xì)耦合可以有效地混合三重態(tài)和單重態(tài)散射通道并產(chǎn)生淺束縛勢(shì)阱,這是除了純?nèi)貞B(tài)散射產(chǎn)生的深束縛勢(shì)阱外的另一個(gè)新勢(shì)阱.這一新奇理論被Sa?mannshausen 等[16]的實(shí)驗(yàn)所驗(yàn)證,隨后研究者們又在銣和銫的長程里德伯分子中觀察到淺勢(shì)阱所產(chǎn)生的分子信號(hào)[17,18].

本文報(bào)道了在超冷銫原子樣品中對(duì)31D5/2+6S1/2(F=4)長程里德伯分子的實(shí)驗(yàn)觀測和分析.實(shí)驗(yàn)采集的光締合光譜在原子共振線負(fù)失諧—162.8 MHz 和—66.6 MHz 處有兩個(gè)明顯的分子信號(hào),分別由s-波純?nèi)貞B(tài)勢(shì)阱和s-波混合單重態(tài)-三重態(tài)勢(shì)阱形成.采用Fermi 贗勢(shì)理論模型計(jì)算了31D5/2+6S1/2(F=4)長程里德伯分子的絕熱勢(shì)能曲線和分子振動(dòng)能級(jí),并與實(shí)驗(yàn)測量值進(jìn)行比較,兩者符合得很好.與之前研究的銫原子主量子數(shù)n=33D—39D 態(tài)長程里德伯分子[18]相比,31D5/2長程里德伯分子束縛鍵長減小,形成分子的兩個(gè)原子的平衡核間距變小,實(shí)驗(yàn)制備時(shí)需要更大的原子密度;同時(shí),主量子數(shù)n越小,對(duì)應(yīng)的分子束縛勢(shì)阱越深,結(jié)合能越大.

2 實(shí)驗(yàn)方案

長程里德伯分子的結(jié)合能低至兆赫茲量級(jí),為保證里德伯原子和基態(tài)原子的熱運(yùn)動(dòng)能量小于分子結(jié)合能,必須確保實(shí)驗(yàn)在低溫高密度環(huán)境下進(jìn)行,同時(shí)這樣的實(shí)驗(yàn)條件又保證了分子形成所需的另一必要條件—適當(dāng)?shù)暮碎g距.實(shí)驗(yàn)中,俘獲到磁光阱(magneto optical trap,MOT)中的銫基態(tài)原子被裝載到交叉偶極阱(optical dipole trap,ODT)中,如圖1(c)所示.使用吸收成像測得偶極阱中的原子密度約為4×1011cm—3,溫度估算在100 μK量級(jí).在金屬M(fèi)OT 中有3 對(duì)電極板用于對(duì)周圍環(huán)境雜散電場補(bǔ)償,盡可能消除雜散電場對(duì)里德伯原子分子的影響,補(bǔ)償后的原子周圍雜散電場小于50 mV/cm,產(chǎn)生的原子分子信號(hào)頻移小于0.5 MHz,滿足本工作實(shí)驗(yàn)條件.

實(shí)驗(yàn)中使用雙光子光締合的實(shí)驗(yàn)方案制備長程里德伯分子.第1 步852 nm(Toptical DLpro)和第2 步510 nm(由Toptical DLpro 1020 nm 激光倍頻得到)激發(fā)光對(duì)向傳播通過冷原子團(tuán)中心,激光腰斑分別為ω852=80 μm和ω510=40 μm .852 nm激光通過偏振譜穩(wěn)頻技術(shù)將頻率鎖定到|6S1/2,F=4〉→|6P3/2,F′=5〉躍遷,并使用雙通聲光調(diào)制器(AOM)使頻率從|6P3/2,F′=5〉能級(jí)向藍(lán)失諧方向頻移360 MHz.利用PDH 穩(wěn)頻技術(shù)將1020 nm種子光通過光纖相位調(diào)制器(EOM)鎖定到超穩(wěn)腔(Fabry-Pérot cavity)上,實(shí)現(xiàn)510 nm激光|6P3/2,F′=5〉→|31D5/2〉的原子躍遷頻率的鎖定,鎖定后的激光線寬小于500 kHz.通過掃描施加到EOM 上的射頻信號(hào)完成第2 步510 nm 激發(fā)光向31D5/2里德伯原子共振線紅失諧方向的頻率掃描,當(dāng)激光能量與分子能級(jí)匹配時(shí)就形成長程里德伯分子,具體能級(jí)如圖1(a)所示.

為了觀測銫原子31D5/2里德伯態(tài)光締合光譜,在MOT 光和ODT 光關(guān)斷后,打開852 nm 和510 nm兩束激發(fā)光并與基態(tài)原子作用4 μs,隨后打開斜坡脈沖電離電場使得里德伯原子和分子自電離產(chǎn)生的離子加速到達(dá)微通道板(MCP)進(jìn)行收集探測,時(shí)序如圖1(b)所示,實(shí)驗(yàn)中使用的兩束激發(fā)光功率分別為P852=100 μW 和P510=18 mW.兩個(gè)自由的基態(tài)原子被光締合激光制備到分子束縛態(tài),其中一個(gè)原子被激發(fā)到里德伯態(tài),另一個(gè)原子仍處于基態(tài),這兩個(gè)原子形成長程里德伯分子需滿足以下兩個(gè)條件: 1)兩個(gè)原子的核間距與分子束縛鍵長匹配;2)光締合激光頻率距里德伯原子共振線的失諧量與分子束縛能匹配.可以直接在光締合光譜中得到長程里德伯分子信號(hào),通過測量分子信號(hào)與里德伯原子共振線間的失諧量獲得分子束縛能.

圖2 所示為由31D5/2里德伯原子與6S1/2(F=4)基態(tài)原子結(jié)合形成的長程里德伯分子光締合光譜.圖2 中的分子光譜由以31D5/2里德伯原子共振線為零點(diǎn)的6 組獨(dú)立測量數(shù)據(jù)平均后得到,誤差來自6 組獨(dú)立數(shù)據(jù)的標(biāo)準(zhǔn)誤差.黑色圓點(diǎn)和誤差是平均后得到的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),紅色實(shí)線是對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)平滑后的結(jié)果.在原子共振線負(fù)失諧—162.8 MHz和—66.6 MHz 處具有兩個(gè)明顯的分子信號(hào),如圖中箭頭標(biāo)注所示.失諧—162.8 MHz 處的分子信號(hào)由s-波純?nèi)貞B(tài)散射束縛形成.考慮基態(tài)原子的超精細(xì)結(jié)構(gòu)會(huì)產(chǎn)生混合單重態(tài)-三重態(tài)勢(shì)阱,這將導(dǎo)致混合分子信號(hào)的出現(xiàn),如圖2 中—66.6 MHz 失諧處的小峰所示.s-波純?nèi)貞B(tài)散射形成的分子束縛勢(shì)阱比s-波混合單重態(tài)-三重態(tài)散射形成的勢(shì)阱更深,束縛能更大,分子結(jié)合的更牢固,因此三重態(tài)分子信號(hào)較混合態(tài)分子信號(hào)更大,圖2 中可以明顯的看到這一點(diǎn).

圖2 實(shí)驗(yàn)測量的31D5/2+6S1/2(F=4)長程里德伯分子光締合光譜.0 MHz 處是31D5/2 里德伯原子共振線,失諧—162.8 MHz和—66.6 MHz 處的兩個(gè)小峰分別來自純?nèi)貞B(tài)勢(shì)阱和混合單重態(tài)-三重態(tài)勢(shì)阱形成的長程里德伯分子信號(hào).黑色圓點(diǎn)是實(shí)驗(yàn)測量值,由6 組獨(dú)立實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)平均后得到,誤差是6 組獨(dú)立測量的標(biāo)準(zhǔn)誤差,紅色實(shí)線是對(duì)數(shù)據(jù)平滑后的結(jié)果Fig.2.The photoassosiation spectra of 31D5/2+6S1/2(F=4)long-range Rydberg molecules.The position of 0-detuning resonant excitation is 31D5/2 atoms signal.The two small peaks at detuning,—162.8 MHz and —66.6 MHz,are the long-range Rydberg molecules signals,and they are induced due to the pure triplet potential and mixed singlet and triplet potential.The black symbols show the experimental measurement of six groups of indepenent data,and the error bars are the standard errors of six independent measurements.The red solid line displays smoothed average.

3 理論模型

本文討論的是由一個(gè)里德伯原子和一個(gè)基態(tài)原子通過里德伯電子與基態(tài)原子間的低能散射相互作用形成的長程里德伯分子,此類分子通常使用費(fèi)米贗勢(shì)(Fermi pseudopotential)理論[2,19]來描述.理論模型的詳細(xì)闡述參見文獻(xiàn)[20,21],此處僅進(jìn)行如下簡述: 在費(fèi)米模型中,基態(tài)原子被視為微擾,微擾強(qiáng)度由與能量相關(guān)的散射長度al(k) 描述.散射長度al(k) 與散射相移ηl(k) 有關(guān),具體表示為:其中,k是電子動(dòng)量,l是散射波階數(shù)(s,p,···).以銫里德伯原子實(shí)為參考坐標(biāo)系,里德伯電子與基態(tài)原子間的散射相互作用表示為[19]

方程(1)中的r和分別是里德伯電子和基態(tài)原子相對(duì)于里德伯離子核的位置.

分子系統(tǒng)總哈密頓量表示為[15]

將方程(2)進(jìn)行對(duì)角化[5,6]可以獲得分子絕熱勢(shì)能曲線,如圖3 中黑色虛線(混合態(tài)勢(shì)阱)和黑色實(shí)線(三重態(tài)勢(shì)阱)所示.分子的振動(dòng)態(tài)可以通過分子哈密頓理論[22-24]計(jì)算獲得,對(duì)于雙原子的長程里德伯分子來說,通過相應(yīng)的絕熱勢(shì)能曲線可以準(zhǔn)確獲得分子振動(dòng)態(tài)和振動(dòng)波函數(shù).圖3 是理論計(jì)算的31D5/2+6S1/2(F=4)長程里德伯分子絕熱勢(shì)能曲線,黑色虛線是由單重態(tài)-三重態(tài)超精細(xì)混合(Mixed)產(chǎn)生的淺勢(shì)阱,黑色實(shí)線是純?nèi)貞B(tài)散射形成的深勢(shì)阱.本實(shí)驗(yàn)觀察到的分子信號(hào)是由勢(shì)能曲線最外層勢(shì)阱束縛形成,因此將最外層勢(shì)能曲線部分放大進(jìn)行研究,圖3 插圖即為橙色虛線方框部分放大的結(jié)果,綠色和粉色填充線分別是淺勢(shì)阱和深勢(shì)阱v=0 的分子振動(dòng)波函數(shù).由于分子的轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)與自然線寬相比小很多,因此在計(jì)算中忽略了分子的轉(zhuǎn)動(dòng)運(yùn)動(dòng).

圖3 理論計(jì)算的31D5/2+6S1/2(F=4)長程里德伯分子絕熱勢(shì)能曲線,黑色虛線是由單重態(tài)-三重態(tài)超精細(xì)混合產(chǎn)生的淺勢(shì)阱,黑色實(shí)線是純?nèi)貞B(tài)散射形成的深勢(shì)阱.插圖是橙色虛線方框部分放大后的結(jié)果,綠色和粉色填充線分別是淺勢(shì)阱和深勢(shì)阱v=0 的分子振動(dòng)波函數(shù)Fig.3.The calculations of potential energy curves of 31D5/2+6S1/2(F=4) long-range Rydberg molecules.The shallow potential (dashed black) comes from hyperfine-mixed singlet-triplet scattering,and the deep potential (solid black) is due to the pure triplet scattering.The inset is an enlargement of orange region.The vibrational wave functions in the outermost wells are indicated in color filled curves for v=0 of shallow (green) and deep (pink) potential.

4 討論分析

零能散射長度是計(jì)算長程里德伯分子勢(shì)能曲線非常重要的參數(shù).不同的零能散射長度會(huì)導(dǎo)致分子勢(shì)能曲線以及分子振動(dòng)能級(jí)的不同.計(jì)算中我們同時(shí)考慮了s-波和p-波散射對(duì)分子勢(shì)能曲線的影響.勢(shì)能曲線的最外層勢(shì)阱主要由s-波散射產(chǎn)生,p-波散射會(huì)使分子內(nèi)層勢(shì)阱加深但對(duì)最外層勢(shì)阱幾乎沒有影響[25].因此對(duì)于本實(shí)驗(yàn)研究的由最外層勢(shì)阱束縛形成的長程里德伯分子來說,只需調(diào)節(jié)s-波單重態(tài)和三重態(tài)零能散射長度函數(shù)來對(duì)實(shí)驗(yàn)測量的分子束縛勢(shì)阱深度進(jìn)行模擬即可,p-波散射長度仍使用Khuskivadze 等[26]提供的非相對(duì)論函數(shù),沒有進(jìn)行進(jìn)一步調(diào)整.通過在距散射中心0.1a0處對(duì)電子散射波函數(shù)進(jìn)行少量相移來實(shí)現(xiàn)s-波散射長度函數(shù)的調(diào)整.圖4 是銫電子-原子(6S)低能散射相移圖,紅色實(shí)線和黑色虛線是調(diào)整后的s-波單重態(tài)1s 和三重態(tài)3s 散射相移,藍(lán)色點(diǎn)劃線和橙色雙點(diǎn)劃線是p-波單重態(tài)1p 和三重態(tài)3p 散射相移(仍使用Khuskivadze 等[26]提供的非相對(duì)論函數(shù)).

圖4 銫電子-原子(6S)低能散射相移,1s 和3s 是調(diào)整后的s-波單重態(tài)和三重態(tài)散射相移,p-波散射相移仍使用Khuskivadze 等[26]提供的非相對(duì)論函數(shù)Fig.4.Phase shifts for low-energy electron scattering from Cs.The 1s and 3s are adjusted s-wave singlet and triplet scattering phase shift,respectively.For p-wave phase shifts we still used nonrelativistic functions provided by Khuskivadze et al.[26].

在非相對(duì)論近似中,使用有限范圍模型勢(shì)(finite-range model potentials)[26]來計(jì)算里德伯電子與基態(tài)原子間的低能散射相互作用.在電子動(dòng)量k處于0.0003—0.3 (原子單位a.u.)范圍內(nèi),對(duì)s-波單重態(tài)和三重態(tài)散射波函數(shù)進(jìn)行數(shù)值積分,并在距離基態(tài)原子1000a0處進(jìn)行評(píng)估,來確定單重態(tài)和三重態(tài)散射長度函數(shù).得到散射長度函數(shù)后,將其代入分子系統(tǒng)哈密頓量(方程(2))中進(jìn)行求解,可以獲得長程里德伯分子的絕熱勢(shì)能曲線,進(jìn)而由分子哈密頓理論得出分子振動(dòng)態(tài)波函數(shù)及束縛能.

圖5 31D5/2+6S1/2(F=4)長程里德伯分子理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)測量的比較 (a)理論計(jì)算的31D5/2+6S1/2(F=4)長程里德伯分子絕熱勢(shì)能曲線和最外層勢(shì)阱的分子振動(dòng)基態(tài)波函數(shù),綠色和粉色填充線分別是單重態(tài)-三重態(tài)超精細(xì)混合淺勢(shì)阱(虛線)和純?nèi)貞B(tài)散射深勢(shì)阱(實(shí)線)v=0 的振動(dòng)波函數(shù);(b)實(shí)驗(yàn)測量的31D5/2+6S1/2(F=4)長程里德伯分子光譜,綠色和粉色三角標(biāo)注的兩個(gè)小峰分別來自混合單重態(tài)-三重態(tài)勢(shì)阱和純?nèi)貞B(tài)勢(shì)阱形成的長程里德伯分子信號(hào),圖中的藍(lán)色曲線是對(duì)分子信號(hào)進(jìn)行高斯擬合后的結(jié)果Fig.5.Comparison between calculated potential energy curves and experimental measurement of 31D5/2+6S1/2(F=4) long-range Rydberg molecules: (a) The calculations of 31D5/2+6S1/2(F=4) long-range Rydberg molecules potential energy curves and the vibrational wave functions in the outermost wells,the green and pink color filled curves are v=0 vibrational wave functions of hyperfine-mixed singlettriplet potential and pure triplet potential,respectively;(b) the measurments of 31D5/2+6S1/2(F=4) long-range Rydberg molecules,the two peaks marked with green and pink triangles are mixed and triplet molecules signals,respectively,the blue solid lines are Gaussian fittings to the molecular peaks.

表 1 理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)測量的混合態(tài)和三重態(tài)分子v=0 振動(dòng)基態(tài)束縛能的比較,計(jì)算中使用s-波零能散射長度(0)=-1.92a0 和(0)=-19.16a0Table 1. Comparison of theoretical calculation and experimental measurement of the ground state binding energy of mixed state and triplet state molecule with v=0 vibration,the s-wave zero energy scattering length of(0)=-1.92a0 and(0)=-19.16a0 is used in the calculation.

表 1 理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)測量的混合態(tài)和三重態(tài)分子v=0 振動(dòng)基態(tài)束縛能的比較,計(jì)算中使用s-波零能散射長度(0)=-1.92a0 和(0)=-19.16a0Table 1. Comparison of theoretical calculation and experimental measurement of the ground state binding energy of mixed state and triplet state molecule with v=0 vibration,the s-wave zero energy scattering length of(0)=-1.92a0 and(0)=-19.16a0 is used in the calculation.

5 結(jié)論

在超冷銫原子系統(tǒng)中成功制備了31D5/2+6S1/2(F=4)長程里德伯分子,并在光締合光譜共振位置負(fù)失諧—162.8 MHz 和—66.6 MHz 處觀測到兩個(gè)明顯的分子信號(hào),它們分別由s-波純?nèi)貞B(tài)散射相互作用和超精細(xì)混合單重態(tài)-三重態(tài)散射相互作用形成.使用里德伯電子與基態(tài)原子間的低能散射相互作用理論模型(Fermi 贗勢(shì)理論)對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行模擬,計(jì)算得到了分子的絕熱勢(shì)能曲線,并由分子哈密頓理論獲得了分子基態(tài)v=0 振動(dòng)波函數(shù)和束縛能,理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)測量值進(jìn)行比較,得到s-波零能散射長度為-1.92a0,得到的s-波零能散射長度值在理論預(yù)測的范圍之內(nèi).在未來的工作中,將繼續(xù)對(duì)長程里德伯分子的壽命以及永久電偶極矩等光譜參數(shù)進(jìn)行研究.同時(shí),在現(xiàn)有冷原子系統(tǒng)基礎(chǔ)上可以進(jìn)一步提高銫冷原子樣品密度來觀測由p-波主導(dǎo)的內(nèi)層勢(shì)阱束縛產(chǎn)生的分子信號(hào).