亞波長鈮酸鋰薄膜導模共振結構設計及二次諧波轉化效率優化

曹春雨 ,瞿敏妮 ,謝 微

（1.華東師范大學 精密光譜科學與技術國家重點實驗室,上海 200241;2.上海交通大學 電子信息與電氣工程學院 先進電子材料與器件平臺,上海 200240）

0 引言

鈮酸鋰(LiNbO3,LN) 因其優異的光學性能而被認為是光學領域的關鍵材料[1-5],被譽為“光學硅”.近年來,在低折射率襯底上成功地制備出亞微米厚度的鈮酸鋰單晶薄膜,開啟了絕緣體–鈮酸鋰結構(lithium niobate on insulator,LNOI) 的新性能應用[6-8].依托于LNOI 高折射率對比度,人們制備出了低損耗波導[9-10]、微盤微環諧振腔[11-14]、超高速電光調制器[15-18]、周期性極化鈮酸鋰非線性器件[19]、寬帶光學梳[20-21]和光子晶體[22-24]等高性能的微納光電器件.LN 由于其非中心對稱結構而具有較大的二階非線性系數(χ(2)),結合其在超寬光譜范圍內具有極低吸收率的性質,它是可見光–紫外波段二次諧波產生(second harmonic generation,SHG) 的完美材料.為了提高二次諧波轉化效率,人們采用準相位匹配的方法用于補償相位失配[25],又開發出梯度超表面用于提高二次諧波轉換的效率[26].然而,當非線性介質薄膜厚度在亞波長尺度時,基頻光透射薄膜樣品產生的二次諧波轉化效率往往極低.為了增強亞波長尺度LNOI 的非線性響應,利用高品質因子(Q值) 光學微腔增強光場的局域功率密度是一種可取的方案.

人工微納結構可以在亞波長尺度實現對光子的捕獲,從而獲得高密度的局域電磁場能量,這是在極小的模式空間內操控光場的重要手段之一,在增強光學非線性方面有著重要應用[27-29].近年來,介質光學超表面在提高光與物質非線性相互作用方面取得了進展,在理論和實驗上,高Q值的諧振腔結構都實現了二次諧波的高效轉化[30-31].導模共振(guided mode resonance,GMR) 微納結構是一種由光柵和波導結構衍生出的復合結構,其包含超表面光柵結構,以及由高折射率、低折射率介質層組成的波導層.當波導層厚度處于亞波長尺度時,極小的模式體積和較高的Q值參數可使GMR 微納結構在加強光與物質相互作用方面有優良的表現,常被應用于光學濾波、光學非線性和生物傳感器等領域[32].在理想的導模共振結構體系中,連續譜的束縛態(bound states in the continuum,BIC),即所謂的“暗態”[33],被證明具有完美的光場限制能力,擁有無窮大的Q值[34].光學BIC 首先在光子平板晶體中被發現[35].然而理想的BIC 無法被外場所激發,因此無法被直接利用.但是近來的研究表明,對于BIC 結構,通過打破其結構對稱性或破壞動量空間的對稱性,可以使理想的BIC 模式衰退成準BIC 模式[36-37].準BIC 模式仍具有大的Q值,但卻可以被外場所激發.利用準BIC 模式的超高Q值并結合LN 所具有的大的二階非線性系數,本文提出了在亞波長厚度LNOI 樣品表面刻蝕GMR 超表面結構,并通過理論模擬證明了紫外波段二次諧波的顯著增強效應,其增強比例高達105數量級.

本文后續: 第1 章介紹刻蝕GMR 的LNOI 模型結構;第2 章模擬GMR 超表面結構的各參數對于透射光譜的影響,重點分析對共振波長以及半高寬等參數的影響,探究不同偏振態以及不同入射角度對透射光譜的影響,利用非對稱結構制備高Q值的準BIC 模式,并利用局域場增強實現LNOI 樣品的SHG 效率提升;第3 章對全文做出總結.

1 模型簡介

本文研究的全介質光柵結構如圖1(a)所示: 基于“三明治”結構的鈮酸鋰(LN)薄膜平臺,自上而下分別為亞微米厚度的LN 薄膜、二氧化硅(SiO2) 隔離層以及LN 襯底層,其中LN 薄膜和SiO2的厚度分別為h1和h2.這樣,高折射率的LN(其折射率約為2.2) 和SiO2(其折射率約為1.45) 便形成了大的折射率對比度,為限制光場提供了有力支持.通過在LN 薄膜層刻蝕凹槽以形成周期性的光柵結構.光柵的參數: 周期長度(D); 刻蝕深度(h) ;光柵條寬度(d) ;填充因子(F),其定義為光柵條寬度和光柵周期的比值,即F=d/D; 入射光的波矢為k,入射方向在yOz平面,其與法線夾角為θ;光源的偏振態定義為TM(transverse magnetic) 極化波電場,方向在yOz平面(即與光柵刻線垂直),TE(transverse electric) 極化波電場沿著x軸方向(即與光柵刻線平行).為了激發出導模共振效應,光柵結構的相位匹配需要滿足方程[38]

圖1 (a) GMR 光柵結構示意圖;(b)未刻蝕結構的鈮酸鋰薄膜與添加GMR 結構的鈮酸鋰薄膜的光譜信號對比Fig.1 (a) Schematic of the GMR grating structure;and(b) spectrum contrast of unetched lithium niobate film and GMR grating structures

式(1) 中:nc為覆蓋層的折射率(在本文的結構中,覆蓋層為空氣);nS為SiO2的折射率;λ為入射波的波長;neff為光柵的有效折射率;i為光柵的衍射級.

根據式(1) 可以通過調整光柵參量初步確定共振波長.本文主要關注的波段為可見光波段,對其光柵結構的光學性質求解,仿真采用時域有限差分法(finite difference time domainmethod,FDTD).由于本文的結構是周期性重復結構,故只需要對單元結構仿真便可以求解整個空間內的電磁場分布.在x方向和y方向設置周期性邊界條件,在光場的傳播方向,即z方向使用完美匹配層邊界條件(perfect matched layer,PML).由于LN 屬于負單軸晶體,因此數值模擬不僅需要考慮LN 的色散性質,同時還要關注其雙折射的影響.這里異常光折射率(ne) 和尋常光折射率(no) 均采用Zelmon 等[39]的文獻數據.

基于h1=300 nm、h2=4μm 的z切向LN 結構,采用可見光波段的寬光譜平面波光源正入射到結構表面,入射光偏振態為TM 偏振.圖1(b)給出了未刻蝕的LN 薄膜的光譜以及GMR 光柵結構的光譜的對比: 黃色和紫色虛線分別是薄膜的反射譜和透射譜;藍色實線和紅色實線分別為GMR 光柵結構的反射光譜和透射光譜.光柵的結構參數分別為D=356 nm,F=0.7,h=70 nm.從圖1(b)可以看到,在沒有加光柵前,薄膜對入射光幾乎是透明的,所有波長的入射光都可以高透通過,只有很小的一部分反射回來;但是在添加光柵結構后,光譜發生了巨大的變化,在特定的波長處反射率急劇地增加甚至接近1,此時的透射率相應地衰減接近0,在遠離共振波長時反射率將會迅速地下降.這說明導模共振光柵結構改變了原有的近場分布,將共振處的光場局域增強了反射、減弱了透射,并且共振峰線寬僅約7 nm.導模共振,實際就是光柵的高級次子波和波導光柵的傳播常數相當時所引起共振的現象.同時為了控制衍射效率,選擇亞波長光柵結構(D＜λ),保證透射波和反射波只有一個級次的傳播,從而達到能量集中的效果.

2 結果與分析

2.1 光柵結構參數對于透射光譜特性的影響

為了探究光柵結構中各參數對于光譜信號共振峰的影響,本文采用控制變量法分別研究了寬光譜平面波光源垂直入射下,光柵周期(D)、填充因子(F) 和刻蝕深度(h) 對光譜的影響,仿真得到的透射光譜如圖2(a)、圖2(b)、圖2(c)所示.為了直觀地觀察光柵周期對共振波長的影響,圖2(d)給出了共振波長隨光柵周期的變化.由圖2(d)可以看到,共振峰的波長分依賴光柵周期(D) 的大小,當D從330 nm 變化到370 nm 時,共振峰從近650 nm 的位置移動到了705 nm 左右.從圖2(a)(F=0.7,h=70 nm)可以看到,共振波長隨周期變化的趨勢近似為一條直線,相應的斜率約為1.45.由圖2(b)(D=356 nm,h=70 nm)可以看到,填充因子(F) 對共振峰的波長位置影響較小,在F從0.5 到0.9 大范圍變化的過程中,峰位僅發生紅移約10 nm;但是當F較小時,共振峰一側旁帶的影響就越突出.從圖2(c)(D=356 nm,F=0.7)可以看出,刻蝕深度(h) 對光譜的作用十分顯著,當h較大(h>100 nm)時,共振峰的線型越寬;隨著h的減小,其半高寬(full width at half maximum,FWHM) 也就逐漸減小,同時其共振峰一側的旁帶影響也變小.為了直觀且定量地表述刻蝕深度對光譜的影響,圖2(e)分別給出了h=150 nm,120 nm,90 nm,60 nm,30 nm 時透射光譜圖,顯然隨著h的減小,共振峰的線寬越窄,但是峰谷的高度還是很低,接近0.圖2(f)定量給出了FWHM 隨刻蝕深度的數值變化,顯然FWHM 隨著h的減小而減小,當h=30 nm 時,FWHM 僅有1.9 nm.

圖2 光柵各參數對透射譜的影響Fig.2 Influence of grating parameters on the transmission spectrum

從上面的分析可以看出,周期直接決定了共振峰的波長,使用不同的周期參數便可以設計需求的共振波長,并且在光柵的刻蝕深度很淺即只有幾十納米時,便可以獲得線寬非常窄的共振峰.這說明LN 薄膜在引入較淺的光柵槽調制、對原有薄膜破壞較小時就可以十分顯著地導模共振效應.由于LN 材料以及SiO2在寬譜范圍內具有透明性,因此LN 導模共振光柵結構不僅可以反射式濾波,而且可以對透射光濾波.

2.2 光源的偏振以及入射角度對透射光譜的影響

本文的結構屬于一維周期性光柵,其結構具有明顯的方向選擇性,因此對于不同的偏振態的入射波可能會有不同的光學響應.為此,本文重點研究了TM 和TE 這兩種偏振態下,不同角度的平面波照射對結構的透射光譜的影響.圖3(a)為TM 偏振光入射下的透射光譜.在正入射時,如圖3(a)所示,只有1 個共振峰.但是當斜入射時,任意入射角度(θ) 下都會出現2 個共振峰,并且隨著θ的增大,上方1 個峰會發生紅移,同時下方1 個峰會藍移,導致2 個峰彼此間的距離越來越遠,這正對應著式(1)中i=1 和i=–1 這2 個衍射級的貢獻,共振峰出現左右高度對稱的情形,即T(λ,θ)=T(λ,-θ) .當保持光柵結構各參數不變(D=356 nm,F=0.7,h=70 nm),僅改變光源的偏振態,即由TM 偏振變成TE 偏振時,仿真的結果如圖3(b)所示.由圖3(b)可以看到,共振峰的位置整體都發生了紅移,在正入射時,共振波長由約685 nm 變為約730 nm,出現了近似雙曲線的共振分布,如同TM 偏振態也是關于中軸線左右對稱.但是不同的是,上下兩條能帶發生了分離,出現了約10 nm 的光學帶隙;同時可以看到,上面的能帶譜線出現了奇特的現象,在接近0°時譜線線寬逐漸減小直至完全消失,即此時出現了導模共振的“暗態”模式.“暗態”模式由于對稱性保護,無法被垂直入射的平面波所激發,在光譜圖上即表現為線寬消失.這種“暗態”模式稱作BIC 模式,處于連續譜中,但是能量被完全束縛住,無法激發,理論上Q值為無窮大.

圖3 光源偏振和入射角度對光譜的作用Fig.3 Role of polarization and incidence angle of the light source on spectra

為了進一步探究BIC 模式,本文將圖3(b)中θ=0°,0.2°,0.4°,0.6°,0.8°,1.0°的透射光譜提取出來繪制在圖3(c)中.當θ從1°逐漸減小時,透射譜右側的共振峰波長向著短波移動,同時譜線的線寬也越來越小,直到θ=0°時,完全看不到峰的BIC 模式.圖3(d)給出了θ在0°到5°范圍內Q值的變化,Q值的定義是Q=λ/δλ,其中λ為共振峰的波長,δλ為共振峰的半高寬.在θ=5°時,Q值只有約300;隨著θ的減小,Q值呈現指數級增長的趨勢,當θ=0.2°時,Q值達到約1.1 × 104,這說明入射角度越小,其對光場的限制能力就越強,從而把能量集中在光柵所在的LN 薄膜層,加強了光與物質的相互作用,故具有非常大的Q值;當θ=0°時,由于其無法被外界的任意偏振態的光源所激發,即使在理論上存在無限大的Q值,也無法直接利用,反而破壞對稱性的斜入射時,理想BIC 模式轉變成準BIC 模式,仍然保持非常大的Q值,常常能夠被實際利用.

2.3 非對稱結構的共振增強與二次諧波增強

BIC 模式除了在動量空間能夠實現,其結構對稱性被破壞時也能夠出現準BIC 模式.為此,本文仍然基于前面的結構,不同的是,光柵不再是單周期地無限重復,而是存在雙周期的單元(圖4(a)),其大的周期(D)=2da+db+dc,光柵條的長度為da=0.25D.這樣結構就不再對稱,而是沿著da+db和da+dc交替周期性地排列.為了表征結構的非對稱程度,定義非對稱系數δ=(db-dc)/(db+dc),顯然δ取值范圍為 [0,1] : 當δ=0 時,結構是對稱的;當δ=1 時,表示dc為0,即右側的空氣槽完全消失.考慮到LN 的各向異性,為了后面更好地獲得LN 的二次諧波響應,本文采用x切向的LN,但是LN 薄膜的厚度和SiO2的厚度保持不變(h1=300 nm,h2=4μm).

圖4 非對稱GMR 結構設計及線性光學性質Fig.4 Asymmetric GMR structural design and linear optical properties

在研究非線性之前,先需研究其線性光學性質,理解其作用機理.為此本文仿真采用圖4(a)所示的結構,其中D為374 nm,h為70 nm,模擬不同δ值時,在TE 偏振光入射下其透射譜線的性質.與前面動量空間的BIC 類似,研究的結構在其結構對稱性沒有被破壞(δ=0) 時出現理想的BIC 模式,即線寬消失;當結構的對稱性被破壞時,理想的BIC 模式就會變成可探測的高Q值的準BIC 模式.圖4(b)給出了δ=0.1,0.2,0.3,0.4,0.5 時的結構透射光的譜線: 當δ值減小時,共振峰的波長向短波方向移動,且此時線寬逐漸變小,直到δ=0 時共振峰完全消失.圖4(c)給出了δ=0.1,0.5 時其電場對于入射光的歸一化分布:δ=0.5 時,場增強的最大處數值為16 倍;但是δ=0.1 時,場增強的最大數值為80 倍,此時電場主要分布在刻蝕光柵的LN 層,這也進一步說明了結構的δ越小對于光場的局域效果越好.

為了定量描述場局域效果,圖4(d)給出了其Q值隨著δ變化的情況: 當δ=0.1 時,Q值高達1.45×104;當δ增大時,Q值迅速衰減,在δ=1 處Q值僅約145;對Q值和 1/δ2進行線性擬合,說明Q值正比于 1/δ2,在δ較小時,由于形成準BIC 模式,在光柵結構非常小的模式體積中形成了強烈的局域場增強,品質因子也達到了很高的水平.

以往的研究表明,強的光場局域對于提高微納結構的非線性響應至關重要.在本文的研究中,重點關注的是其Q值最大(δ=0.1) 處的非線性效應.由于LN 屬于3m 點群晶體結構,其非線性張量(dijk)可以表示為

LN 是負單軸的雙折射晶體,其二階非線性系數為d33=27 pm/V,d31=4.6 pm/V,d22=3 pm/V .因此在足夠強的基波(fundamental wave,FW)的泵浦下,LN 內部形成的二次諧波極化強度為

為了獲得更強的二次諧波響應,本文利用最大的非線性系數d33.對于SHG 的仿真,選擇非耗盡的泵浦近似.由前面關于非對稱結構的線性光學性質的討論可以發現超高Q值出現在約731 nm,同時為了利用d33,選擇TE 偏振態(偏振方向沿著x切向LN 的光學軸,即圖4(a)的z軸方向) 的強場光源垂直入射泵浦.為了評價其SHG 的響應效果,本文在結構的透射方向對相應面積內的坡印廷矢量做積分,以得到SHG 的轉化的功率值.二次諧波的轉化效率(η) 定義為二次諧波的峰值功率與基波(FW)的峰值功率之比,即

考慮到實際的應用,SHG 和FW 的光強依賴關系也被研究.FW 的峰值光強由0.12 GW/cm2到1.33 GW/cm2逐漸變化,SHG 的光強隨著FW 光強的變化如圖5(a)所示.表明SHG 的功率密度和FW 的泵浦激發功率密度的雙 l og10坐標,擬合斜率約為2 的線性關系,即二次諧波的光強正比于入射基波光強的平方(對應電場強度的四次方).

圖5 二次諧波的增強Fig.5 Enhancement of second harmonics

圖5(b)給出了本文這種結構在δ=0.1 時,SHG 的轉化效率隨FW 泵浦強度的變化: 當FW 峰值光強為1.33 GW/cm2(對應電場振幅值為1 × 108V/m)時,其二次諧波的轉化效率為0.58%;當光強為0.133 GW/cm2時,其轉化效率為0.06%.SHG 的效率隨FW 的光強呈線性變化,也進一步證明了二次諧波的產生.

SHG 在不同波長泵浦下的轉化效率如圖5(c)所示,在共振處(FW 波長約731.2 nm,SHG 波長約365.6 nm) 其SHG 的轉化效率最大,η為0.58%.在LN 薄膜僅數百納米厚度的情況下,二次諧波依賴相位匹配的傳播距離十分有限,未刻蝕光柵的LN 薄膜其SHG 轉化效率只有約10–8,但是通過刻蝕光柵結構,在局域場增強的作用下,可以使得結構的SHG 的轉化效率增強約 1 05倍.同時可以看到,在稍微偏離共振波長的位置,其SHG 的轉化效率呈指數級下降,這是因為共振處Q值高共振線寬十分窄,一旦遠離共振處其光場的局域效果將會迅速下降,對于二次諧波的增強效果也將不再明顯.

3 結論

本文在理論上設計了基于LN 薄膜的亞波長導模共振光柵結構,數值分析了結構參數以及光源偏振態和入射角度對于其共振特性的影響.結果表明,光柵周期決定了共振波長的位置,并且刻蝕深度對共振的線寬影響明顯,刻蝕深度越小其線寬也就越小.同時研究了入射角度對于共振峰的線寬的影響,設計了非對稱的光柵結構,實現了Q值為 1.45×104的準BIC 共振模式,利用超高Q值的局部場增強實現了對于LN 的二次諧波的共振增強.當非對稱系數δ=0.1 時,在泵浦光峰值功率為1.33 GW/cm2下,實現了0.58%的SHG 轉化效率.