超快演化光場的含時二階關聯(lián)特性研究

王振宇,謝 微

（華東師范大學 精密光譜科學與技術國家重點實驗室,上海 200241）

0 引言

光場的二階相干性可以用強度關聯(lián)函數(shù)(光子的二階關聯(lián)函數(shù)) 來定量描述.早在20 世紀50 年代,Brown 和Twiss 這兩位天體物理學家在測量恒星直徑時就提出了光子二階關聯(lián)函數(shù)的概念和測量方法[1-3],并由此衍生出了量子光學中研究光場時間二階相干性的核心實驗方法—Hanbury Brown-Twiss(HBT) 測量方案.近年來,隨著光子探測技術的不斷發(fā)展,單光子探測的靈敏度和時間響應速度得到了大幅度提升,利用HBT 配置測量光子二階關聯(lián)函數(shù)亦被廣泛應用于量子信息[4-5]、量子計算[6]、生物成像[7-8]、材料科學[9-11]、光電子設備研究[12-13]等領域.

在具有微納結(jié)構的發(fā)光體系中,發(fā)光介質(zhì)本身的結(jié)構可以形成微腔,使得此類體系中光場和發(fā)光物質(zhì)之間可以形成更強的耦合[14-15].由于Purcell 效應[16]和集體輻射[17-19]等效應的存在,微納結(jié)構體系中物質(zhì)在單次泵浦激發(fā)后處于動態(tài)演化狀態(tài),發(fā)光過程可能只持續(xù)幾十皮秒到亞納秒的時間量級.因此,研究該體系發(fā)光過程的光子時間二階關聯(lián)函數(shù)需要具備皮秒量級的時間分辨能力.傳統(tǒng)HBT 配置的時間分辨能力主要受制于所使用的光電探測器,以最為常用的雪崩光電二極管(avalanche photon diodes,APDs) 為例,其優(yōu)化的時間分辨精度在10 ps 到100 ps 量級,無法準確測量上述發(fā)光過程的光子二階關聯(lián)函數(shù).A?mann 等在2009 年提出了一種利用高速攝像方式連續(xù)跟蹤捕獲超快發(fā)光動力學過程中的光子的方法(連續(xù)攝影配置),來計算超快演化光場的光子二階關聯(lián)函數(shù)[11,18,20-21];其原理是利用超快靈敏攝影儀器(例如條紋相機,具有皮秒量級的時間分辨能力和單光子探測能力),記錄每次泵浦后從樣品發(fā)射光子的動力學過程,通過重復探測統(tǒng)計數(shù)百萬次同樣的發(fā)光動力學過程,最終利用這些光子探測事件計算得到光子二階關聯(lián)函數(shù).連續(xù)攝影配置可以對體系發(fā)光動力學過程進行含時的二階關聯(lián)函數(shù)測量并兼?zhèn)錁O高的時間分辨能力.但是這種方法也具有一定的局限性,比如較低的量子效率[20]、較大的數(shù)據(jù)處理計算量等.

本文針對連續(xù)攝影配置,提出了一種基于蒙特卡洛算法的模擬方法,模擬重復激發(fā)和光子探測的過程,從而定量研究探測過程中多種誤差因素對含時光子二階關聯(lián)函數(shù)計算結(jié)果的影響.區(qū)別于以往HBT 配置常用于穩(wěn)態(tài)測量場合,本文重點關注超快演化動態(tài)發(fā)光過程的光子二階關聯(lián)函數(shù),以及在高精度時間分辨率(皮秒量級) 下多種誤差因素對計算得到光子二階關聯(lián)函數(shù)的影響.本文工作為復雜動態(tài)演化光場的光子二階關聯(lián)函數(shù)理論研究提供了一種簡化的模擬方法,特別是在多種誤差同時存在的情況下,二階關聯(lián)函數(shù)的解析形式將會變得難以求解,數(shù)值模擬的優(yōu)勢變得不可替代;同時也可為將來開展皮秒時間分辨的光子二階關聯(lián)實驗提供一些理論分析和校驗方法.

1 計算方法

1.1 光子二階關聯(lián)函數(shù)的計算

根據(jù)二階相干性的定義,在忽略空間依賴性的情況下,光子二階關聯(lián)函數(shù)的正規(guī)序形式可以表示為

在數(shù)值計算過程中,時間t的取值為某一時間步長 Δt的整數(shù)倍(無量綱化),即理論模擬光場演化的時間精度為 Δt.但對于依賴探測儀器性能的探測事件來說,往往取多倍于 Δt的時間td作為光子探測事件的最小時間單位.以連續(xù)攝影配置為例[20],條紋相機利用電荷耦合器件(charge-coupled device,CCD) 的縱向維度將探測到的光子按照被探測到的時刻展開,即單個光子產(chǎn)生的光電子在CCD 上不同的縱向位置成像代表著在不同時刻探測到單個光子.在計算中,由于CCD 單個像素大小對應的時間長度一般遠低于儀器所具有的時間分辨精度,因此常常將CCD 所有縱向像素等分成若干個像素箱,每個像素箱包含一定數(shù)量的像素數(shù)量,對應一段探測時間td,同一個像素箱內(nèi)出現(xiàn)的所有光子均視為被同時探測.因此,式(2)和式(3)中的t和τ在計算g(2)的過程中只能取td的整數(shù)倍,(t) 即為對應的像素箱內(nèi)探測到的光子數(shù).對于g(2)(τ) ,只需要將不同t下的g(2)(t,τ) 進行加權平均即可[21],即

通過式(3)和式(4)可以計算出任意單模光場含時光子二階關聯(lián)函數(shù).

1.2 蒙特卡洛算法模擬光子探測事件

光子二階關聯(lián)函數(shù)g(2)(τ) 可以衡量光源發(fā)射光子對的能力,可以理解為當在光場中探測到一個光子后,在一定延遲τ后探測到第二個光子的條件概率[22].以相干態(tài)光為例,其二階關聯(lián)函數(shù)g(2)(τ)=1 在τ為任意值時都成立.因此在相干態(tài)光場中探測到一個光子后,探測到第二個光子依然是完全隨機的,其概率和探測到前一個光子的概率相同,而熱態(tài)光的g(2)(0)=2 .這表明在熱態(tài)光場中,探測到一個光子后立刻探測到第二個光子的概率為完全隨機出現(xiàn)一個光子的概率的兩倍.根據(jù)光子二階關聯(lián)函數(shù)的這一物理意義,可以用蒙特卡洛算法模擬生成一系列光子探測事件.

根據(jù)光子探測理論,光子探測的平均計數(shù)率nˉ 正比于入射到探測器上的平均光強I和探測器量子效率η[23].當η→0 時,探測到的光子數(shù)統(tǒng)計分布會趨于泊松(Poisson)分布[22],但對于二階關聯(lián)函數(shù)而言,其探測計算得到的值并不受探測器的量子效率的影響[24].因此,可以利用光子探測事件的統(tǒng)計性質(zhì)追溯并真實還原入射光場的二階關聯(lián)特性.取一段探測時間 Δt,當 Δt →0 時,可以認為在 Δt內(nèi)探測到的平均光子計數(shù)率恒定,記為nˉ ,在此時間內(nèi)探測到n個光子的概率記為P(n) ;以相干光為例,,當→0 時,在 Δt內(nèi)同時探測到兩個光子的概率P(2) 遠小于探測到一個光子的概率P(1),熱態(tài)光也可得出相同的結(jié)論.此外,以 Δt作為時間步長,其大小必須遠小于待測光場強度變化的特征時間tcha,即需要足夠數(shù)量的 Δt來描繪光場狀態(tài)的變化;考慮計算量和結(jié)果置信度等因素,一般 Δt取值的優(yōu)化區(qū)間為10–3tcha到 10–2tcha.若未經(jīng)特別說明,下文的時間量均為 Δt的整數(shù)倍.因此,可以利用以下步驟模擬具有不同分布規(guī)律的光子探測事件,即模擬一次動態(tài)發(fā)光過程的連續(xù)光子探測事件,記錄光子探測事件及其探測到光子的時刻,其中,g(2)(τ) 是相應待測光場的二階關聯(lián)函數(shù)表達式.

步驟一: 選取適當?shù)膯挝粫r間 Δt,且滿足條件1 .

步驟二: 初始化時刻T=0 ,延遲τ=0 .

步驟三: 生成一個(0,1)之間均勻分布的隨機數(shù)x.

步驟四: 比較x與·g(2)(τ) 的大小.

步驟五: 若x≤(2)(τ) ,則判定為探測到一個光子,記錄此光子對應的時刻T,令τ=0 .

步驟六: 若x>·g(2)(τ) ,則表明沒有光子被探測到,令τ=τ+1 .

步驟七: 令T=T+1 .

步驟八: 返回步驟三,重復上述步驟,直到T達到預定值.

上述算法僅模擬了單模光場的探測,對于多模光場,可以在同一單位時間內(nèi),生成多個隨機數(shù),并分別與每個模式相應的平均光子計數(shù)率及二階關聯(lián)函數(shù)進行比較,類似于單模光場的模擬方法,記錄光子探測時刻T即可.

2 結(jié)果與討論

2.1 含時光子二階關聯(lián)函數(shù)

在1.1 節(jié)中已經(jīng)介紹過含時光子二階關聯(lián)函數(shù)的計算方法,即利用蒙特卡洛算法模擬微納樣品經(jīng)飛秒激光激發(fā)后產(chǎn)生的自發(fā)輻射被探測的過程.自發(fā)輻射的光場屬于熱態(tài)光場,假設此熱態(tài)光具有洛倫茲光譜展寬,其二階關聯(lián)函數(shù)g(2)(τ) 為

其中,相干時間τc=150,其輻射光強滿足指數(shù)衰減的規(guī)律.令輻射壽命為400,考慮輻射光強和探測效率后,設置最大光子平均計數(shù)率為10–3,經(jīng)107次重復模擬并計算得到該輻射過程光場的光子二階關聯(lián)函數(shù).在計算g(2)的過程中,td的大小決定了g(2)的時間精度.為了能夠精細地還原光場統(tǒng)計特性的動態(tài)變化,td應當取盡可能小的值,但是過小的td(例如td＜5) 會導致過大的計算量以及更低的光子對計數(shù)頻率,進而導致g(2)的計算值具有更大的統(tǒng)計誤差.綜合考慮時間分辨精度、計算量以及結(jié)果置信度之間的平衡,本文選擇td=30(td取值的優(yōu)化區(qū)間為10～ 100).對于此自發(fā)輻射過程,含時二階關聯(lián)函數(shù)g(2)(t,0) 如圖1(a)所示: 從平均光子計數(shù)率陡增至峰值開始,在整個輻射過程中保持g(2)(t,0)≈2,誤差線為107次激發(fā)的統(tǒng)計誤差,具有95%的置信度.可以看出,隨著平均光子計數(shù)率的下降,探測到的光子數(shù)降低,二階關聯(lián)函數(shù)的統(tǒng)計誤差隨之增大.此自發(fā)輻射過程的時間積分二階關聯(lián)函數(shù)g(2)(τ) 如圖1(b)所示:g(2)(0)=1.916,g(2)(τ) 隨著延遲τ的增加而趨近于1.g(2)(0) 之所以略小于理論值2,是因為計算二階關聯(lián)函數(shù)所用的td=30 .因此,τ=0 實際上并不是嚴格的零延遲,而是延遲在30 個時間步長內(nèi)的所有延遲的平均效應.

圖1 (a)模擬的自發(fā)輻射光場的含時二階關聯(lián)函數(shù) g(2)(t,0) ;(b)模擬的自發(fā)輻射光場時間積分二階關聯(lián)函數(shù)g(2)(τ)Fig.1 (a) Time-resolved second-order correlation function g(2)(t,0) of simulated spontaneous radiation;(b) Timeintegrated second-order correlation function g(2)(τ) of simulated spontaneous radiation

2.2 時間抖動對 g(2) 的影響

光場相干性的探測始終受到探測器時間分辨能力的限制.對于連續(xù)攝影配置而言,限制探測器的時間分辨能力的首要因素是電子設備同步電信號的抖動,此時間抖動導致每次激發(fā)所探測到的光信號的時間零點存在隨機漂移.假設此隨機漂移是一個遵循正態(tài)分布的標準差為tj的隨機變量,當經(jīng)過大量重復激發(fā)的累積之后,探測到的平均光子計數(shù)率是實際光子計數(shù)率和隨機抖動分布函數(shù)的卷積,進而影響二階關聯(lián)函數(shù)的計算值.利用1.2 節(jié)中展示的算法,在每次激發(fā)的光子探測時間T上加一個隨機變量tj,即可通過模擬得到時間抖動對g(2)測量值的影響.以2.1 節(jié)中的激發(fā)過程為基礎,增加時間抖動隨機變量tj,如圖2(a)、圖2(b)、圖2(c)、圖2(d)所示,隨著tj的增大,平均光子計數(shù)率的上升沿變得平緩,同時含時二階關聯(lián)函數(shù)g(2)(t,0) 整體隨著tj的增大而略微增大;但在光強劇烈變化的上升沿,g(2)(t,0) 出現(xiàn)了明顯的增大,在tj=60 的情況下,g(2)(t,0) 在光強上升沿的值高達 3.634±0.135,遠大于理論值2.圖2(e)給出了tj=0,10,30,60,90時g(2)(t,0) 的對比.由圖2(e)可以看出,在τ/τc≈1 時,也即光強變化最為劇烈的上升沿,g(2)(t,0) 有明顯的增大;而當τ/τc?1 時,g(2)(t,0) 只能觀察到略微增大.

圖2 不同時間抖動 tj 對含時二階關聯(lián)函數(shù) g(2)(0) 的影響Fig.2 Effect of jitter time tj on time-resolved second-order correlation function

對于g(2)(τ) ,由于零延遲二階關聯(lián)函數(shù)g(2)(0) 是區(qū)別光場統(tǒng)計特性最重要的量之一,因此,圖3(a)給出 了在不 同tj下,g(2)(τ) 值隨 抖動tj增加而 增加的 趨勢.由 圖3(a)可以 看出,在 任意延 遲τ下 的g(2)(τ) 均會增大,但在τ?τc時,所有tj下的g(2)(τ) 均會趨于1.圖3(b)給出了g(2)(0) 隨抖動tj增加而增加 的趨勢,tj=30 時比無時間抖動的g(2)(0) 增加了14.1%;tj=90 時比 無時間 抖動的g(2)(0) 增 加了29.5%.從圖3(c)可以看出,g(2)(0) 隨著相干時間τc變短逐漸從2 降至1,這是因為系統(tǒng)的時間分辨能力不足以分辨出光場中的快速漲落.當τc?td時,g(2)(0) 接近理論值2;而當τc=td時,g(2)(0)=1.675,比τc?td時,小約12%;當τc?td時,g(2)(0) 趨近于1.此外,無論τc和td的大小關系如何,當tj增加時,均會導致g(2)(0) 顯著增大.

圖3 不同 tj 下的時間積分二階關聯(lián)函數(shù)g(2)(τ)Fig.3 Time-integrated second-order correlation function g(2)(τ) at different tj values

2.3 光場多模式對 g(2) 的影響

在實驗測量中,除信號光以外往往存在其他來源的光,例如多模效應、環(huán)境光、暗計數(shù)等.因此,研究其他模式的光對信號光的二階關聯(lián)函數(shù)的影響至關重要.對于穩(wěn)態(tài)光而言,假設待探測光強度為IⅠ,第二種模式的光強度為IⅡ,則混合后的光場的二階關聯(lián)函數(shù)g(2)(τ) 滿足[25]

在2.1 節(jié)的熱態(tài)光場中增加一個強度恒定且具有Poisson 分布的背景光,用以模擬實驗中的暗計數(shù)和環(huán)境光.設背景光的相對平均光子計數(shù)率恒定,背景光強度Ib與信號光峰值光強I的比值為背景光的相對平均光子計數(shù)率,記為Ib/I.設置背景光的相對平均光子計數(shù)率為0 到1,如圖4(a)所示,含時二階關聯(lián)函數(shù)會隨著背景光相對平均光子計數(shù)率Ib/I的增加而趨近于1;此外,由于信號光的強度I隨著時間呈指數(shù)衰減,背景光在總光強中的占比隨著時間而變高,從而導致g(2)(t,0) 隨時間單調(diào)遞減.圖4(b)展示了背景光場對g(2)(τ) 的影響.同樣地,g(2)(τ) 隨著背景光強的增加而趨近于1.對于更多模式的混合,以及具有復雜光強變化的光場,其二階關聯(lián)函數(shù)的解析表達式較為復雜,但是對于本文的模擬算法而言,只需要得到光強隨時間變化的數(shù)值形式表達,就可以計算得到多模式混合后的二階關聯(lián)函數(shù).

圖4 (a) g(2)(t,0) 隨背景相對光子計數(shù)率的增加而趨近于1;(b) g(2)(τ) 隨相對光子計數(shù)率的增加而趨近于1Fig.4 (a) g(2)(t,0) approaches unity with increasing relative background photon-counting rate;(b)g(2)(τ)approaches unity with increasing relative background photon-counting rate

3 結(jié)論

本文提出了一種基于蒙特卡洛算法的模擬方法,模擬了連續(xù)攝影配置測量光子二階關聯(lián)函數(shù)的探測過程,研究了含時光子二階關聯(lián)函數(shù)的計算方法,以及時間分辨能力和多模式光場對光子二階關聯(lián)函數(shù)的影響.

時間抖動是限制二階關聯(lián)函數(shù)測量時間分辨能力最重要的因素之一,當時間抖動的標準差tj大于tb的1/3 時,g(2)(τ) 在τ=0 時會顯著增大;在光強變化劇烈的初始時刻,g(2)(t,0) 出現(xiàn)了顯著增大的現(xiàn)象.背景光的存在會導致待測光場光子二階關聯(lián)函數(shù)趨近于1,隨著背景光計數(shù)的增加,待測光的g(2)(τ) 和g(2)(t,0) 均會趨近于1.本文的研究提供了一種分析評估光子二階關聯(lián)特性的有力工具,可以通過隨機算法模擬生成光子探測數(shù)據(jù),并分析獲取復雜脈沖光情形下的二階關聯(lián)函數(shù),為后續(xù)實驗測量二階關聯(lián)特性提供了理論支持和模擬分析方法.