土壤重金屬–有機物復合污染環境效應與修復技術研究進展①

李婉怡，於維維，余瓊陽，趙 玲，王月梅，宋家音，馬文亭，張 寧，張光華，董荷玲，滕 應，駱永明

土壤重金屬–有機物復合污染環境效應與修復技術研究進展①

李婉怡1，於維維1，余瓊陽2，趙 玲3*，王月梅3，宋家音3，馬文亭3，張 寧3，張光華2，董荷玲2，滕 應3，駱永明3

(1 臺州市路橋區農(漁)技總站，浙江臺州 318000；2 臺州市農業技術推廣中心，浙江臺州 318000；3 中國科學院土壤環境與污染修復重點實驗室(南京土壤研究所)，南京 210008)

重金屬–有機物復合污染已是土壤污染的一種普遍形式，其環境危害和治理難度遠大于單一污染土壤，因此，重金屬–有機物復合污染土壤修復治理是我國環保領域亟需解決的現實難題。基于此，本文首先介紹了重金屬與有機污染物在土壤中的復合污染現狀；其次，分析了土壤中重金屬與有機污染物的交互作用及其環境效應；然后，從物化修復、生物修復和聯合修復這3方面綜述了不同技術手段對重金屬–有機物復合污染土壤修復的研究進展；最后，提出了重金屬–有機物復合污染土壤修復研究的發展方向。

重金屬；有機污染物；復合污染；土壤修復

我國工農業的快速發展導致多種污染物進入土壤環境，造成復合污染已成為一種普遍的土壤污染形式，重金屬–有機物復合污染是其主要類型之一。Duce等[1]1972年在上首次報道了土壤重金屬–有機物復合污染現象。土壤復合污染并不是指污染物簡單的疊加，其內涵是共存在土壤中不同污染物之間會發生協同、拮抗或加合等相互作用[2]，這使得復合污染土壤的環境效應比單一污染更為復雜，產生的危害及其相應的治理難度也更大。因此，重金屬–有機物復合污染土壤的治理亦成為環境保護與土壤修復領域關注的重點[3-4]。

重金屬和有機污染物的理化性質和環境行為存在較大差異，使兩者的修復機理也不盡相同。土壤中的重金屬難以被降解，一般通過固定、提取或轉化其形態的方式進行修復。不同于重金屬，通過化學或生物學手段可以將有機污染物降解成無毒無害的小分子物質。鑒于復合污染物的差異性和土壤組成的復雜性，如何采用有效的修復技術手段，實現重金屬–有機物復合污染土壤修復的突破性進展，成為當前環境修復領域的研究熱點之一。為此，本文介紹了土壤中重金屬與有機物復合污染現狀，分析了土壤中重金屬與有機污染物的交互作用及其環境效應，著重評述了不同技術手段對重金屬–有機物復合污染土壤修復的研究進展，并在此基礎上提出了重金屬–有機物復合污染土壤修復研究的發展方向，以期為復合污染土壤修復研究與實踐提供借鑒和思路。

1 土壤重金屬–有機物復合污染來源及現狀

土壤環境中污染物種類繁多，其中重金屬包括鎘(Cd)、砷(As)、汞(Hg)、鉛(Pb)、鉻(Cr)、銅(Cu)、鋅(Zn)、鎳(Ni)等，有機污染物包括多環芳烴(PAHs)、農藥(如六六六(HCHs)、滴滴涕(DDTs)等)、抗生素、多氯聯苯(PCBs)、多溴聯苯醚(PBDEs)等。表1列舉了我國土壤中典型的重金屬與有機物復合污染現狀[5-13]。重金屬與PAHs 復合污染是土壤中分布較為廣泛的一種復合污染類型，主要分布在冶煉、焦化、污灌區和加工企業等周邊土壤中[5-7]。調查發現，場地重金屬–PAHs復合污染土壤中，重金屬污染最嚴重為冶煉廠，PAHs污染最嚴重為焦電廠，而As和PAHs是煤礦廠的主要污染物[6]。農田土壤中也發現存在著重金屬與PAHs復合污染，如太原市小店污灌區農田土壤存在Hg、As、Cd與PAHs的復合污染現象[7]。

表1 重金屬–有機物復合污染土壤現狀

在現代農業中農藥施用是必不可少的生產環節，而噴施的農藥通常僅有30% ～ 40% 被利用，絕大部分農藥最終進入了土壤環境。大量持續的使用導致毒性高、難降解的農藥易在土壤長期殘留。以有機氯農藥為例，盡管20世紀90年代中期就已禁用，但至今在我國土壤中仍有檢出。如某農藥場地土壤中呈現出顯著的Pb和有機氯農藥復合污染[8]。同樣，在長春市表層土壤中存在Cd、As、Ni、Hg、Zn、Cr、Cu污染，且也以Pb、Cd污染程度最為嚴重，同時還殘留了較高含量的六六六和滴滴涕[9]。

在集約化畜禽養殖業中，Cu、Zn、Cr、As等重金屬以及氟喹諾酮類、四環素類和磺胺類抗生素常作為飼料添加劑使用，絕大多數重金屬和抗生素最終被排泄到動物糞尿中，導致畜禽糞便中的重金屬和抗生素殘留嚴重，如我國畜禽糞便中重金屬超標率達21.3% ～ 66.0%[14]，而四環素類抗生素殘留量高達764.4 mg/kg[15]，氟喹諾酮類抗生素殘留量高達225.45 mg/kg[16]。這些含有重金屬和抗生素的糞肥回田利用，導致重金屬和抗生素在土壤中累積形成了復合污染[10-11]。

中國是世界上最大的電器電子產品生產國和消費國，被譽為“城市礦山”的電子廢物產量快速增長。早期電子廢物粗放式拆解的強酸浸提處理，使電子器件中的Cd、Cu、Pb、Zn等重金屬溶出并隨拆解液進入土壤環境，而拆解過程中的熱處理產生的PCBs、PBDEs、PAHs和二噁英等持久性有機污染物，導致電子廢物拆解場地及其周邊土壤呈現出Cd、Cu等重金屬與PCBs、PBDEs等有機污染物共存的復合污染狀態[12]。研究發現，印刷電路板生產企業周邊土壤中Pb、Cr和Zn的濃度范圍為17.48 ～ 65.02、46.47 ～ 185.55和76.76 ～ 217.59 mg/kg，12種PBDEs的濃度范圍為259.9 ～ 3 321 μg/kg，其中十溴聯苯醚(BDE209)占77.82% ～ 96.45%[13]。

2 土壤中重金屬與有機污染物交互作用方式及其生態環境效應

進入土壤環境中的重金屬和有機污染物，除了自身的毒性效應外，重金屬與有機污染物之間還發生復雜的交互作用，導致復合污染產生不同于單一污染物的環境行為和生態毒性效應，其復合污染效應包含加合作用、協同作用和拮抗作用3種類型[17]。由于重金屬–有機物復合污染的復雜性，開展其交互作用研究相對于重金屬復合污染研究偏少。土壤中重金屬與有機污染物的交互作用主要表現在吸附、化學反應以及微生物過程等方面[18]。然而，在實際體系中這些過程并不是孤立的，而是同時存在于交互作用的總過程之中。

2.1 吸附行為的交互作用

有機污染物在土壤中的吸附機理與其極性和疏水性有關。一般來說，疏水性強的非極性有機污染物通過在土壤憎水微環境與水界面上分配，進入到土壤有機質的碳鏈結構所構成的憎水微環境；而疏水性較差的極性有機污染物往往與土壤表面發生靜電作用或在黏土礦物表面形成氫鍵而被吸附。重金屬在土壤中的吸附機理包括陽離子交換、靜電作用等。因此，重金屬對于以分子形態存在的疏水性有機污染物(如PAHs、HCHs、DDTs、PCBs等)在土壤有機質上的吸附因吸附機理不同而不會產生相互影響[18]。但是，重金屬能與通過靜電作用以及在土壤黏土礦物上形成氫鍵等方式被吸附在土壤表面的極性有機污染物(如抗生素、農藥等)發生競爭吸附[19]。

2.2 化學作用過程的交互作用

重金屬與有機污染物在土壤中化學作用過程的交互作用主要體現為陽離子–π作用、氧化還原、絡合以及沉淀等。通常苯環的π鍵周圍形成的負電勢區對陽離子具有一定的吸引力，且吸引力的大小隨著陽離子半徑的增大而減小[20]。如Cu、Ag 離子的存在提高了溶液中的游離態菲含量以及Pb的存在增強了膨潤土表層腐殖質對菲的吸附能力和結合強度，這些都是菲與重金屬離子之間的陽離子–π作用的結果[21-22]。

土壤中的重金屬，尤其是絡合能力較強的Hg、Cu、Ni 和Cd，能通過與極性有機污染物(如農藥、抗生素等)分子中的含氧官能團(如羧基、羥基等)以及胺基等基團之間的絡合作用，形成重金屬–有機絡合物[23]，進而影響污染物在土壤中的水溶性、遷移性和生物有效性等。

此外，一些重金屬還能與有機污染物作用導致有機化，如Hg、Sn(錫)能與有機污染物發生作用形成毒性更大的金屬有機化合物(如甲基汞、三甲基錫等)[24]。在一定條件下，土壤中的重金屬Cr(Ⅵ)、As(Ⅴ)等與有機污染物(如苯酚類、苯胺類等)能發生氧化還原反應，重金屬在得到電子后向低毒或無毒的價態轉化，起到重金屬污染修復的效果；同時重金屬還能誘導有機物形成活性氧，從而促進有機污染物的氧化降解[25]。例如，Zhou和Chen[26]報道了土壤膠體能夠作為Cr(Ⅵ)與苯酚類、苯胺類有機物之間的催化作用中心，使土壤中有機污染物的反應速度比其水相溶液中的要顯著得多。

2.3 微生物作用過程的交互作用

除了吸附行為和化學作用過程中的交互作用外，重金屬與有機污染物在土壤微生物作用過程中也存在著交互作用。重金屬和有機污染物都能改變細胞膜的通透性，這會更利于重金屬離子進入細胞內部，對微生物產生毒害作用并減少其數量，導致有機污染物的降解受到抑制。Gauthier等[27]研究指出，PAHs通過誘導產生的活性氧破壞細胞膜結構而增強膜的流動性，或改變與重金屬跨膜運動相關的蛋白酶活性，影響細胞對重金屬的吸收。復合污染對土壤酶活性的影響程度還與重金屬種類、有機污染物的結構以及兩者的濃度配比和土壤類型等因素密切相關[28]。

2.4 交互作用產生的生態環境效應

土壤復合污染的環境效應包括對土壤表面性質、污染物存在形態及其生物有效性、植物生長以及土壤微生物活性的影響。重金屬–有機物復合污染會在不同程度上改變單一污染物的環境行為和生態毒性[28]。例如，重金屬可通過催化加快有機污染物的非生物降解，或通過影響微生物活性而影響有機污染物的生物降解[29]。研究發現，Cu2+和Fe2+能加快土壤中毒死蜱的光解速率，且Cu2+的影響比Fe2+的更顯著[30]。此外，重金屬與有機污染物在土壤表面的競爭吸附能改變重金屬的吸附性能，如共存的土霉素能影響土壤中4種代表性重金屬元素(Cu、Zn、Pb、Cd)的解吸量，進而影響重金屬的有效性和生物毒性[31]。

在生態毒性方面，不同類型和濃度的重金屬–有機物復合污染對土壤微生物、植物和動物產生拮抗、協同或加合等更復雜的影響。重金屬與難降解有機污染物的復合作用對土壤微生物的影響主要表現為對土壤微生物呼吸作用、酶活性和微生物種群數量和群落結構的影響。Gogolev和Wilke[32]發現，單一的熒蒽對土壤中細菌增殖無明顯影響，但熒蒽與重金屬共存時顯著增強了生物毒性。重金屬與農藥污染都會影響土壤微生物的呼吸強度，且二者之間還存在一定的互作效應。如Cd和丁草胺復合暴露對東北地區黑土呼吸強度的影響表現為0 ～ 14 d時的激活作用，14 ～ 28 d時的抑制作用和28 d后從抑制作用減輕到逐漸恢復正常[33]。此外，低濃度的Pb與莠去津復合暴露對土壤呼吸強度有較強的激活作用，高濃度時卻表現出抑制作用[34]。除了影響土壤呼吸作用，重金屬–有機物復合污染對土壤酶活性影響也較為顯著。閆雷等[35]研究發現，土霉素與Cd復合水平在低濃度和高濃度時均對土壤酶活性的影響表現為拮抗作用，在中濃度的復合水平下則為協同作用。重金屬與抗生素的復合污染對土壤微生物的影響不僅表現在個體上，還表現在種群、群落的優勢種及整個土壤生態系統上。如低劑量的Cu和磺胺甲基嘧啶復合暴露誘導土壤微生物產生雙重抗性，而高劑量復合污染卻顯著抑制土壤微生物群落的整體代謝活性，并改變其代謝功能和群落結構[36]。

重金屬–有機物復合污染通過改變土壤結構或影響植物根際土壤酶活性等方式間接或者直接地影響植物的正常生長。Cu與草甘膦的絡合作用可以導致低濃度的草甘膦和Cu復合暴露對植物生長發育產生拮抗作用；高濃度時Cu與草甘膦的絡合作用趨于飽和而使復合暴露呈現出協同作用[37]。同時，高濃度復合暴露會誘導植物體內過氧化氫酶水平顯著升高而發生氧化應激反應。除了影響植物生長外，重金屬–有機物復合污染還能影響植物對污染物的吸收累積特征。范紫嫣[38]研究了全氟化合物(PFASs)與Cd復合暴露對農作物生長發育和富集污染物能力的影響，發現復合污染降低了小麥和油菜對PFASs的富集能力，但顯著增強對Cd的吸收與富集能力，這可能歸因于Cd的存在促進了PFASs在土壤上的吸附，降低了PFASs的生物可利用性，導致Cd的生物可利用性和環境風險增加。

重金屬–有機物復合污染對土壤動物的生態毒性影響較為復雜。例如，多種農藥與Cd復合暴露對赤子愛勝蚓的毒性效應表現為，莠去津–Cd和高效氯氟氰菊酯–Cd復合暴露對蚯蚓的毒性產生不同程度的拮抗作用；莠去津+毒死蜱–Cd和毒死蜱+阿維菌素–Cd復合暴露組則表現出了不同程度的協同作用；莠去津+毒死蜱+高效氯氟氰菊酯–Cd和毒死蜱+高效氯氟氰菊酯+阿維菌素–Cd復合暴露組也呈現出不同程度的協同作用，并且所有組合的復合暴露毒性也會隨著暴露時間的延長而增強[39]。而李勖之[40]也發現，環草隆和Cd復合暴露對蚯蚓的可溶性蛋白含量產生抑制作用，且其復合暴露在較低的濃度下存在明顯的拮抗作用，但高濃度時對蚯蚓的聯合毒性表現為協同作用。

綜上可見，土壤中的重金屬與有機污染物在物理、化學和生物過程中的交互作用，使復合污染的環境效應變得更為復雜，也加劇了重金屬–有機物復合污染土壤修復的難度。因此，針對不同的復合污染組成及其特性，需要采取不同的修復措施，才能有效治理重金屬–有機物復合污染土壤。

3 重金屬–有機物復合污染土壤修復技術

傳統的土壤修復方法包括換土/客土、填埋、熱解吸等物理修復技術，化學淋洗、固化穩定化、氧化/還原等化學修復技術以及植物修復、微生物修復等生物修復技術。目前，對于土壤復合污染的修復仍處于初始階段，相關的機理和修復技術的研究還不夠深入。因此，尋找高效率、低成本、綠色可持續的復合污染土壤修復技術具有極其重要的現實意義。由于常規物理、化學修復技術成本太高，且產生二次污染的風險較高，因而以植物修復、微生物修復等生物修復技術為主，以化學、物理方法為輔的生物強化技術將是重金屬–有機物復合污染土壤修復，尤其是農田土壤修復研究的熱點和發展方向。

3.1 物化修復技術

3.1.1 淋洗技術 淋洗技術被認為是高效、可靠且能同時去除高濃度重金屬與有機物的土壤修復技術[41]，但選用難以生物降解的淋洗劑，會產生二次污染風險問題。近年來，土壤淋洗研究更多地集中于不同淋洗劑組合的添加順序和濃度配比對淋洗效果的影響[42]。研究發現，皂角苷對土壤中的芘、菲、Cu、Cd、Zn具有較好的洗脫效果[43]。N-十二酰基乙二胺三乙酸鈉鹽(LED3A)對復合污染土壤中Cu和菲的同步洗脫率超過60%[44]。同樣，LED3A對重金屬和BDE209復合污染土壤的洗脫試驗結果顯示，LED3A既能螯合重金屬也能增溶有機污染物，可以實現復合污染土壤中Cu和BDE209的高效同步洗脫[45]。孫貝麗等[46]選用增溶物質吐溫80(Tween 80)、曲拉通100(TX-100)、十二烷基苯磺酸鈉(SDBS)、β-環糊精與螯合劑檸檬酸進行依次組合，對電子垃圾拆解區的復合污染土壤進行淋洗處理，發現在pH 6.0且Tween 80和檸檬酸均為10 g/L時，經過12 h淋洗的效果最佳，對Cu、Pb、Cd及PCBs的洗脫率分別達到98.8%、55.9%、66.8% 和58.0%。

3.1.2 固化/穩定化技術 固化/穩定化技術是場地污染土壤修復的主要技術之一，通常以普通硅酸鹽水泥摻加膨潤土/活性炭/粉煤灰等吸附性材料為固化劑[47]。目前，國內外針對重金屬–有機物復合污染土壤修復的固化劑、固化控制機理和復雜環境下的穩定性已開展了一些相關研究。研究發現，添加粉煤灰能改善水泥固化土的有機污染物浸出毒性，但對重金屬固化不利，表明有機污染物和重金屬固定機制存在顯著差異[48]。以摻量為30% 的硅酸鹽水泥與膨潤土為固化劑修復Pb與石油烴復合污染泥漿，Pb和總石油烴(TPHs)的浸出毒性最低[49]。針對重金屬–有機物復合污染土壤，國內也開展了一些固化/穩定化修復研究，如以無機膠凝材料生石灰、硅酸鹽水泥、高爐礦渣和粉煤灰分別混合過硫酸鹽制成固化劑，對Cd和苯胺復合污染土的修復試驗結果顯示，添加過硫酸鹽能阻止無定型水化硅酸鈣(CSH)的生成，減小土體裂隙，通過物理封閉作用提高Cd固定率和苯胺去除率[50]。再如，夏威夷等[51]研究了新型固化劑CST對重金屬–有機物復合污染土壤的修復效果，發現CST能夠顯著提高污染土pH和耐酸侵蝕能力，并通過有效減少弱酸提取態重金屬含量、氧化分解TPHs，顯著降低土壤重金屬和有機污染物的浸出毒性，改善復合污染土壤的環境安全性。

此外，黏土礦物材料(如海泡石、沸石等)和生物質炭等常被用作重金屬–有機物復合污染土壤的穩定劑，通過吸附、絡合以及氧化還原等反應，降低土壤中復合污染物的遷移性和生物有效性。例如，秦旭[52]在土壤中添加海泡石和生物質炭后，發現有效鈍化和固定了土壤中的Cd和莠去津復合污染物，使兩者失去了生物有效性，取得了具有較好穩定性的修復效果。陳富凱[53]研究發現，生物質炭不僅能顯著降低Cd–芘復合污染土壤中有效態Cd含量，還能顯著提高土壤微生物群落豐富度，促進芘的降解，表明利用生物質炭修復重金屬–有機物復合污染土壤是一種非常有應用前景的新途徑。

3.1.3 化學萃取–氧化技術 化學萃取–氧化技術是指同時使用萃取劑和氧化劑從重金屬–有機物復合污染土壤中提取重金屬并氧化有機污染物，但化學萃取與氧化之間并不存在聯合作用。研究表明，利用0.1 mol/L的EDTA和3% 的H2O2進行批次萃取–氧化處理，可以去除復合污染土壤中70% 的石油和60% 的Cu和Pb[54]。同樣，采用化學萃取–氧化技術對某廢棄電子垃圾回收工廠復合污染土壤進行修復，發現檸檬酸與Fe2+和過硫酸鈉活化氧化同步應用提高了重金屬和有機污染物的復合去除效率，而檸檬酸–螯合Fe2+活化過程對于提取金屬和降解殘留的有機污染物是有效的，在最優條件下可去除69.4% Cu、78.1% Pb、74.6% Ni、97.1% PCBs、93.8% PAHs和96.4% PBDEs[55]。

3.1.4 電動強化修復技術 常規的電動修復方法對土壤重金屬–有機物復合污染的去除效率較低，通過在電解液中添加表面活性劑、螯合劑等形成的強化電動修復技術，可以提高污染物的去除效率。目前，電動強化修復技術對于重金屬–有機物復合污染土壤修復應用研究仍處于發展階段。樊廣萍等[56]研究了添加表面活性劑羥丙基-β-環糊精(HPCD)和氧化劑 H2O2對電動修復Cu–芘復合污染土壤的影響，發現陽極加10% HPCD，陰極控制在pH 3.5時提高了土壤中污染物的解吸和遷移，使Cu和芘的去除率分別達到80.5% 和51.3%，而添加6% H2O2的作用不明顯。同樣，在電解液中添加SDBS能夠將Cr–菲復合污染土壤中Cr(Ⅵ)的去除率由76.9% 提高到82.0%，添加TritonX-100能夠將有機物菲的去除率由12.7% 提升至27.0%[57]。

3.2 生物修復技術

3.2.1 植物修復技術 植物修復是一種低成本、應用范圍廣且易被大眾接受的土壤修復技術。利用植物修復重金屬–有機物復合污染土壤，植物種類的選擇十分重要。目前，國內外已發現100多種重金屬超積累植物，如我國發現的主要代表性植物有Cu超積累植物海州香薷、鴨跖草，As超積累植物蜈蚣草、大葉井口邊草，Cd、Zn超積累植物東南景天、龍葵以及伴礦景天等。超積累植物雖可顯著富集重金屬，但往往不是有機污染物的高效修復植物，且通常存在生物量小、生長緩慢和易受地域氣候制約等缺點[58]。而一些周期短、生物量大且適應性強的草本植物常被用于污染土壤修復研究中，如黑麥草、高羊茅、紫花苜蓿、蘇丹草、孔雀草等[59-64](表2)。相較于重金屬超積累植物研究，國內外有關有機物污染土壤高效修復植物種類的篩選研究仍較為缺乏。

表2 重金屬–有機物復合污染土壤的植物修復研究

注：TTC為四環素；OTC為土霉素；DOC為強力霉素；SMZ為磺胺甲惡唑；SMM為磺胺間甲氧嘧啶；SMD為磺胺對甲氧嘧啶；OFC為氧氟沙星；EFC為恩諾沙星。

植物修復效率一般與污染物的生物可利用性和植物的生物量有關，因此常利用螯合誘導劑、酸堿調節劑或生長調節劑等，改善土壤污染物的生物可利用性或有效促進植物生長，以提高植物對污染土壤中重金屬和有機污染物復合的修復性能。王銀等[65]和劉興瑞等[66]綜述了提高重金屬–有機物復合污染土壤植物修復效率的強化措施，如向土壤中投加表面活性劑，促進疏水性有機污染物從土壤中解吸進入土壤溶液而提高其生物可利用性；加入螯合劑使其與土壤溶液中的重金屬形成螯合物，促進重金屬轉變為水溶態，以利于植物根系吸收、積累與轉運。研究表明，Tween 80可以強化龍葵對Cd-PAHs復合污染土壤的修復效果；而EDTA、半胱氨酸與Tween 80或水楊酸混合施加，不僅能提高龍葵積累Cd量，還能促進PAHs的降解[67]。此外，環糊精及其衍生物也能強化植物對重金屬–有機物復合污染土壤的修復效率，如半胱氨酸-β-環糊精(CCD)和巰基化β-環糊精(TCD)能促進黑麥草修復Pb–菲復合污染土壤[68-69]，天冬氨酸-β-環糊精(ACD)能提高紫花苜蓿對芴和Cd的吸收[70]。基于此，無毒、易生物降解的環糊精及其衍生物與其他修復技術的結合也成了土壤修復發展的新趨勢。

3.2.2 微生物修復技術 微生物修復通常是利用土著微生物或具有特定功能的馴化微生物降解有機污染物或改變重金屬的賦存形態，降低土壤中污染物的生態毒性和環境風險[71]。土壤中的微生物類型多樣，其中部分微生物能夠實現在降解土壤中有機污染物的同時吸收或吸附一定量的重金屬，達到共同去除有機污染物和重金屬的目的。如根瘤菌的沉積作用能夠將土壤中的水溶態Pb轉化為其他形態，同時還能顯著降解土壤中的芘[72]。而菌群的修復效果比單菌更為顯著，如從某焦化廠土壤中分離得到1株菌群，能在48 h內同時去除96.2% 的As(Ⅲ)和71.4% 的菲[73]。顧玲峰[74]將芽孢桿菌屬的3株菌構建成混合菌群，發現其對土壤中的Cr(Ⅵ) 和芘的去除率分別達46.4% 和40.2%。添加蘇云金芽泡桿菌() FQ1的細菌–真菌處理中，Cd的累積量增加了14.29% ～ 97.67%，且有95.07% 的菲被去除[75]。此外，研究還表明，包括放線菌、真菌和細菌都已顯示出修復重金屬和農藥復合污染土壤的能力。例如，添加了從重金屬和農藥復合污染的環境中分離出來的鏈霉菌M7后，林丹和Cr(Ⅵ)的生物有效性分別降低了42% 和52%[76]；而由鏈霉菌M7、MC1、A5和土庫曼擬青霉ABO組成的放線菌群被接種在6種不同程度的林丹與Cr(Ⅵ)的復合污染土壤中，14 d后使5種復合污染土壤被成功修復，而且利用細菌或真菌對Cd、Cu、Pb、Zn、As等重金屬與農藥的復合污染土壤同樣取得了較好的修復效果[77]。

3.3 聯合修復技術

對于重金屬–有機物復合污染土壤的修復，采用單一的修復技術常常難以同時高效去除土壤中重金屬和有機污染物，因此，以經濟環保的植物修復和微生物修復為核心，開發了一些成本較低且易推廣應用的重金屬–有機物復合污染土壤聯合修復，如電動–生物聯合修復、化學還原–植物聯合修復、微生物–植物聯合修復等已成為復合污染土壤修復發展的新方向。

3.3.1 電動–生物聯合修復 電動–生物聯合修復通過參數優化，將電動修復與生物修復進行優勢互補和技術整合，提高復合污染土壤的修復效率。研究發現，實驗室條件下電動–生物聯合修復Pb和石油烴復合污染土壤的效果顯著，在最佳條件下運行30 d后，復合污染土壤中Pb和TPHs的去除率分別達到81.7% 和88.3%[78]。進一步應用生物刺激和選擇性膜發展的增強型電動修復技術，在室內最佳操作條件下，電動–生物聯合修復30 d后，Ni和TPHs的去除率分別是58.5% 和77.4%[79]。此外，將堆肥處理后含有Pb、Cd、Cr、萘和菲的復合污染土壤置于電動池中，播撒燕麥或向日葵種子，發芽后30 d內每天采用交流電場進行電動處理，不僅提高了燕麥和向日葵的生物量，而且提升了重金屬和有機污染物的去除率[80]。

3.3.2 化學還原–植物聯合修復 化學還原–植物聯合修復特別適用于以重金屬為主的酸性復合污染土壤。如美國北卡羅來納州 Elizabeth 市海岸警衛飛機場污染點，利用零價鐵膠體修復 Cr(Ⅵ)和三氯乙烯(TCE)，使TCE的濃度從4 320 μg/L下降到了< 5 μg/L，Cr(Ⅵ) 濃度也有顯著下降[81]。高園園[82]利用納米零價鐵(nZVI)強化鳳仙花和孔雀草修復Pb、Cd與PCBs復合污染土壤，nZVI的加入促進了PCBs還原脫氯降解，且原位修復產生的二次污染物進一步被植物的根際圈生物和土壤中本身的微生物降解，最終生成 CO2、H2O、脂肪酸等無毒產物，消除了二次污染風險。

3.3.3 微生物–植物聯合修復 微生物–植物聯合修復是利用微生物與植物的互利共生關系，實現對土壤中重金屬和有機污染物的高效去除。目前微生物–植物聯合修復技術已開展了重金屬與PAHs、石油、抗生素或農藥等復合污染土壤的修復研究。例如，添加菲降解菌促進了蜈蚣草對土壤中As的吸收，并加速了As(Ⅴ)的還原[83]。王傳花[84]利用水蜈蚣與生物質炭固定化菌群聯合修復Cr(Ⅵ)–芘復合污染土壤，發現兩者具有協同效應，該聯合處理對Cr(Ⅵ)和芘的去除率分別為80% 和63.6%。此外，在復合污染土壤種植黑麥草，并定期接種微桿菌KLS和熱帶假絲酵母C10，不僅促進了土壤酶活性及植物的生長，而且96.4% 的PAHs被降解，36.1% 的Cd和12.7% 的Zn被植物提取去除[60]。

在堿蓬–石油降解菌劑聯合處理重金屬–石油污染土壤的研究中，發現聯合修復對石油的降解效果比單一的植物或微生物處理好，但是Cd或Ni的存在會降低聯合修復效率；進一步加入納米黑炭改良劑處理后，降低了重金屬對石油降解菌的毒害作用，顯著提升了黑麥草–石油降解菌對石油烴的修復效率[85]。加入土霉素降解菌不僅有利于提高修復植物孔雀草和紫茉莉的生物量，還增強了重金屬Cd和土霉素的修復效率[86]。此外，盆栽試驗發現，接種DDT降解菌增加了東南景天的根系生物量，土壤中Cd和DDT的去除率達到32.1% ～ 40.3% 和33.9% ～ 37.6%；隨之進行的農田原位修復試驗中，土壤中Cd和DDT的含量分別降低了31.1% 和53.6%，表明應用東南景天與DDT降解菌聯合修復技術能有效修復Cd-DDT復合污染土壤[87]。

總體而言，針對重金屬–有機物復合污染土壤，在實際應用中應該根據污染土壤的理化性質、污染物濃度、污染土壤的利用方式、經濟條件以及修復時間等要求，選擇適宜的修復方法對復合污染土壤進行有效的治理。

4 研究展望

重金屬–有機物復合污染作為污染土壤中較為普遍存在的形式，其環境效應和修復治理研究越來越受到重視，相關研究也取得了一定的進展，但是還存在以下幾方面的問題亟待開展深入研究。

1)目前對于重金屬–有機物復合污染土壤修復研究更多地側重于單一或聯合處理對污染物的去除效率方面，而已有研究表明重金屬和有機污染物的交互作用顯著影響各自的環境行為和生態毒性，但是關注修復過程中復合污染物交互作用效應的研究較為缺乏。因此，需要加強重金屬與有機污染物交互作用對復合污染土壤修復機理的影響研究，以便于充分利用重金屬與有機污染物共存時的協同作用，提高復合污染土壤的修復效率。

2)植物修復及其聯合修復滿足當前污染土壤治理領域對于綠色可持續修復技術的需求，但大多數超富集植物存在生物量小、環境適應性差、修復后處置成本高等問題。研究發現一些生物量大、生長快的植物不僅對污染土壤具有一定的修復價值，修復后的植物資源化利用還能產生一定的經濟價值，如對Cd富集能力較強的油葵生物量遠大于超富集植物，且其籽粒提取的食用油也符合食用安全標準。因此，對于農田復合污染的植物修復，需多關注這些生物量大且能產生一定經濟價值的農作物的修復效果和應用推廣研究。

3)現有污染修復主要關注重金屬和有機污染物的去除效率，很少有討論不同修復技術在復合污染土壤修復過程中導致污染物形態變化或產物組成可能引起的環境風險，如修復后對土壤理化性質及土著微生物的影響等。因此，今后的研究還需要關注修復后土壤的生態及環境風險。

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Environmental Effects and Remediation Technologies of Heavy Metal-Organic Pollutant Co-contaminated Soil: A Review

LI Wanyi1, YU Weiwei1, YU Qiongyang2, ZHAO Ling3*, WANG Yuemei3, SONG Jiayin3, MA Wenting3, ZHANG Ning3, ZHANG Guanghua2, DONG Heling2, TENG Ying3, LUO Yongming3

(1 Luqiao Agricultural Technology Extension Station, Taizhou, Zhejiang 318000, China; 2 Taizhou Agricultural Technology Extension Centre, Taizhou, Zhejiang 318000, China; 3 CAS Key Laboratory of Soil Environment and Pollution Remediation, Institute of Soil Science, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China)

Heavy metal and organic pollutant co-contamination has become a primary form of soil pollution in China. The environmental harm and remediation difficulty of heavy metal-organic pollutant co-contaminated soil is much larger than that of single contaminated soil. Therefore, the remediation of heavy metal-organic pollutant co-contaminated soil in China is an urgent problem that needs to be solved in environmental protection field. For this reason, this paper firstly introduced the current situation of heavy metals and organic pollutants co-contamination in soil, and secondly analyzed the interaction process and correspondingly environmental effects between heavy metals and organic pollutants in soil, and thirdly summarized the research progresses of remediation technologies for heavy metal-organic pollutant co-contaminated soil from three sides including physical-chemical remediation, bioremediation and joint remediation, and finally proposed the future research directions of remediation of heavy metal-organic pollutant co-contaminated soil.

Heavy metal; Organic pollutant; Co-contamination; Soil remediation

X53

A

10.13758/j.cnki.tr.2023.03.001

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臺州市農業科技項目(2023-12)和國家重點研發計劃項目(2019YFC1803705)資助。

(zhaoling@issas.ac.cn)

李婉怡(1993—)，女，浙江臺州人，學士，助理農藝師，主要從事污染耕地分類管控相關工作。E-mail：237518733@qq.com