不同粒徑與壓力下煤粒瓦斯吸附數學模型研究

高 宇，劉 佳，秦躍平

（1.晉能控股煤業集團 馬道頭煤業公司，山西 大同 037000；2.太原理工大學 安全與應急管理工程學院，山西 太原 030000；3.中國礦業大學（北京）應急管理與安全工程學院，北京 100083）

明確煤層瓦斯流動機理，建立科學完善的理論模型是提高礦井瓦斯抽采效率，充分開發煤層氣資源的根本途徑[1-3]。近年來，學者們對煤粒瓦斯流動規律做出大量的研究，但一直存在分歧[4-6]。一些學者認為煤粒瓦斯流動機理遵循菲克定律并建立非穩態瓦斯流動數學模型[7-8]，但在后續研究中發現，菲克定律并不能準確地描述煤粒瓦斯流動行為，在瓦斯擴散的初期或后期，其實驗結果和模擬結果未能匹配[9-11]。一些學者將理論和實驗研究相結合，基于菲克定律建立動態擴散系數瓦斯流動模型[11-13]。動態擴散系數模型的建立解決了結果不匹配的問題，確保計算結果的準確性，但其物理意義不明確，與菲克定律的初始假設相悖，且模型計算較為復雜。因此，學者們使用新的理論建立煤粒瓦斯流動模型。文獻［10，14-16］以達西定理和菲克定律建立2種瓦斯流動模型，對比分析模型解算結果與實驗數據，認為煤粒中瓦斯流動規律服從達西定律，并通過不同的實驗條件與煤樣進行驗證。然而，LIU 等[17]反演滲透系數時發現，系數隨壓力的增加成倍減小，該結果與文獻［18］的實驗結果相差甚大，即基于達西定律建立的煤基質瓦斯流動模型也存在一定問題；QIN 等[19]、LIU 等[20]基于游離瓦斯密度梯度擴散理論建立新的瓦斯流動模型，該模型的關鍵常數微孔道擴散系數擺脫壓力、時間因素的影響，能夠準確描述煤粒瓦斯流動過程，但仍需改變實驗條件得到瓦斯流動的普適性規律。煤粒形狀在煤層瓦斯流動機理和數值模擬研究中至關重要[21]，現如今，大多煤粒瓦斯流動模型都將煤粒形狀簡化為球形[22-24]。然而，在煤層地質條件、煤體本身的性質和開采行為等因素影響下，煤粒形狀會發生變化。因此，有必要對不同形狀煤粒瓦斯吸附過程進行研究。

基于上述問題，分別建立圓柱形和球形煤粒瓦斯流動模型，并開展恒壓條件下，不同粒徑與吸附壓力的煤粒瓦斯吸附實驗，對比分析2 種模型的模擬結果與實驗結果，進一步完善和驗證游離瓦斯密度梯度擴散機理的適用性，研究煤粒形狀對煤粒瓦斯流動行為的影響。

1 煤粒瓦斯定壓動態吸附實驗

1.1 煤樣制備

實驗煤樣取自晉能煤業集團某礦，密封后運至實驗室。將煤樣人工粉碎，篩網按照所需粒徑由高到低堆放，倒入破碎的煤樣，進行篩分。得到4 種煤樣，各取50 g 分別放置試樣袋中備用。煤樣的粒徑與吸附常數（MT/T 752—1997）見表1。

表1 煤樣粒徑與吸附常數Table 1 The particle size and adsorption constants

1.2 實驗過程

實驗儀器為H-Sorb 2006 高溫高壓吸附分析儀，實驗儀器由7 個部分構成，實驗裝置示意圖如圖1。取6.5 g 煤樣，裝入樣品管后接入樣品預處理區，保證密封嚴密，在電腦界面設置樣品預處理參數：溫度105 ℃，真空干燥5 h。預處理完畢后，將樣品管接入試驗區，在電腦界面設置實驗參數，進行不同粒徑、不同初始壓力（0.5、1、2、4 MPa）下的煤粒瓦斯吸附實驗。

圖1 實驗裝置示意圖Fig.1 The schematic of the experimental system

實驗流程：保持V3～V7 處于關閉狀態，當樣品實驗區裝置穩定時，打開針閥V2～V4 使得瓦斯注入參考罐，使參考罐內氣體壓力達到2p2；待參考罐中壓力穩定在2p2后再關閉V2，打開V5，將參考罐與樣品罐連通，使得參考罐壓力由2p2降至p2，樣品罐壓力由0 至p2，隨即關閉V5；給參考罐充氣至給定的壓力p3，樣品罐中隨著吸附的進行，壓力逐漸降低，待樣品罐壓力由p2降至p1時，打開V5，連通參考罐與樣品罐，使得參考罐壓力由p3降至p2，樣品罐壓力由p1升至p2，隨即關閉V5，繼續給參考罐補氣至給定壓力p3,樣品罐中隨著吸附的進行，壓力逐漸降低；重復以上步驟直至吸附達到平衡。整個吸附實驗過程中保持壓力恒定，p1、p2、p3差值控制在1%以內。吸附過程中壓力隨時間變化曲線如圖2。

圖2 吸附過程中壓力隨時間變化曲線Fig.2 Curves of pressure with time during adsorption

4種煤樣的曲線類似，由于篇幅所限，以JN-4 煤樣為例，JN-4 煤樣累積瓦斯吸附量變化曲線如圖3?？芍?，壓力越大累計吸附量越大，吸附速率也越大。

圖3 JN-4 煤樣累積瓦斯吸附量變化曲線Fig.3 Curves of gas accumulative adsorption amount variation in JN-4 coal sample

2 煤粒瓦斯定壓吸附數學模型

2.1 圓柱形煤粒數學模型

2.1.1 模型的建立

基于文獻［20-21］提出的煤粒內瓦斯運移規律服從游離瓦斯密度梯度擴散理論，建立圓柱形煤粒瓦斯數學模型，假設圓柱形煤粒為各方向物性均勻變化的多孔介質，壓力變化對煤粒結構無影響；圓柱形煤粒內瓦斯流動符合朗格繆爾方程，其溫度保持不變，并將瓦斯視為理想氣體。

在煤粒中，瓦斯流的質量通量與游離瓦斯密度梯度成正比，即圓柱形煤粒中瓦斯流動的驅動力為密度梯度，因此：

式中：Jm為煤粒瓦斯流質量通量，即為單位時間內通過單位面積的瓦斯質量，kg/（m2·s）；Dm為游離瓦斯微孔道運移系數，與煤的孔隙結構和氣體性質有關，m2/s；ρg為游離態瓦斯密度，kg/m3；n 為法線方向長度，m。

游離態瓦斯為理想氣體，且游離態瓦斯的密度與其壓力成正比。由理想氣體狀態方程可得：

式中：M 為瓦斯摩爾質量，取0.016 kg/mol；Rg為通用氣體常數，取8.314 J/（mol·K）；T 為理想氣體熱力學溫度，K；p 為氣體壓力，MPa；Km為微孔道擴散系數，kg/（MPa·m·s）；r 為瓦斯擴散距離，m。

瓦斯含量為吸附態和游離態瓦斯含量之和，計算方程如下：

式中：X 為煤粒的瓦斯含量，m3/kg；E 為游離瓦斯系數，m3/（kg·MPa）；n0為煤?？紫堵?，%。

式中：T0、p0為標況下氣體的溫度與壓力，分別取273.15 K、0.101 325 MPa；ρc為煤的視密度，kg/m3。

圓柱形煤粒中瓦斯的吸附過程為瓦斯質量流從軸線沿徑向從外表面流入。取圓柱形煤粒中厚度為dr 的圓柱殼進行分析，根據質量守恒定律：

式中：t 為瓦斯吸附時間，s；Km1為圓柱形煤粒的微孔道擴散系數，kg/（MPa·m·s）；ρs為標準狀態下的瓦斯的密度，取0.717 kg/m3。

初始條件與邊界條件如下：

式中：p0為煤粒內部吸附初始壓力，取0 MPa；R為圓柱形煤粒半徑，m；pw為煤粒外部壓力，MPa。

2.1.2 模型的解算

通過有限差分法對煤粒定壓瓦斯吸附數學模型進行計算，把整個圓柱體劃分成以0 為中心的實心小圓柱體，節點i 對應圓柱殼，節點N 對應圓柱形煤粒外表面。圓柱形煤粒節點劃分示意圖如圖4。

圖4 圓柱形煤粒節點劃分示意圖Fig.4 Schematic diagrams of node division of cylindrical coal particles

以圓柱形煤粒的第i 個圓柱環為例，根據質量守恒定律，在單位時間內，瓦斯從圓柱環內側流出的含量與圓柱環外側流入的瓦斯量為i 圓柱環內部的瓦斯吸附量，即：

以0 節點為中心的圓柱體內，吸附過程中瓦斯變化主要為圓柱殼流入的瓦斯量，故小圓柱體的差分方程為：

式中：上標j 為時間節點編號；下標i 為節點編號；h 為圓柱的高，m；Δtj為第j 個時間步長。

式（8）～式（10）構成圓柱形煤粒瓦斯非穩態流動有限差分模型。方程中每一時刻的瓦斯含量均可由上一時刻的方程求出，因此可得出圓柱形煤粒內任意節點在任意時間點所含的瓦斯吸附量ΔQj，即：

圓柱形煤粒瓦斯累積吸附量為各個時間段吸附量之和。

2.2 球形煤粒數學模型

2.2.1 模型的建立

同樣，球形煤粒瓦斯流動數學模型的假設條件與圓柱形煤粒類似，瓦斯流動服從游離瓦斯密度梯度擴散理論。根據質量守恒定律，得到球形煤粒瓦斯流動方程為：

式中：Km2為球形煤粒的微孔道擴散系數，kg/（MPa·m·s）。

球形煤粒瓦斯流動數學模型的初始條件和邊界條件與圓柱形煤粒數學模型相同，即：

式中：R1為球形煤粒半徑，m。

2.2.2 模型的解算

同理，球形煤粒瓦斯定壓吸附數學模型為非線性偏微分方程，采用有限差分法對模型進行解算。球形煤粒的網格單元劃分與圓柱形煤粒類似，把整個球體劃分成1 個實心小球體和若干個球殼，球形煤粒節點劃分示意圖如圖5。

圖5 球形煤粒節點劃分示意圖Fig.5 Node division of spherical coal particles

球形煤粒中瓦斯流動遵循質量守恒定律，對于煤粒內部各球殼1～N-1 節點，瓦斯流動差分方程為：

以0 節點為中心的球體內，瓦斯流動的差分方程為：

對于球殼外表面N 節點：

式（15）～（17）構成球形煤粒瓦斯非穩態流動有限差分模型。方程中每一時刻的瓦斯含量均可由上一時刻的方程求出，因此可得出球形煤粒內任意節點在任意時間點所含的瓦斯吸附量。

n 時刻，煤粒瓦斯累積吸附量Qn如下：

3 程序設計

根據上述建立的圓柱形和球形煤粒瓦斯定壓吸附有限差分模型及邊界條件，運用C 語言編制計算機相關程序，程序結構流程如圖6。

圖6 程序結構流程Fig.6 Program structure flow chart

4 模擬結果與實驗結果對比

數值模擬參數見表2。通過對數據整理，分別得到實驗和模擬程序下瓦斯累積吸附量與時間的關系曲線。將球形和圓柱形煤粒的模擬結果和實驗結果對比分析，篇幅所限，僅給出4 種粒徑2 MPa 壓力下的曲線對比圖和JN-3 號煤樣在4 種壓力下的曲線對比圖。為更清晰顯示結果，將圖中的縱坐標對數化。2 MPa 下不同粒徑煤樣的累積吸附量變化曲線如圖7，不同壓力下JN-3 煤樣的累積吸附量變化曲線如圖8。

圖7 2 MPa 下不同粒徑煤樣的累積吸附量變化曲線Fig.7 Change curves of accumulative adsorption with time of different particle size under 2 MPa

圖8 不同壓力下JN-3 煤樣的累積吸附量變化曲線Fig.8 Change curves of accumulative adsorption with time of JN-3 coal sample under different pressures

表2 數值模擬參數Table 2 Numerical simulation parameters

從圖7、圖8 可以看出：當煤樣粒徑不同或初始吸附壓力不同時，隨著吸附時間的增加，無論煤粒形狀是圓柱形還是球形，其數值模擬結果都與實驗結果保持一致，匹配度較高。由此可知，2 種模型均可用于描述定壓條件下煤粒瓦斯吸附全過程，累積瓦斯吸附量隨時間的變化趨勢與煤粒形狀基本無關。同時，模擬結果與實驗結果的高度匹配進一步驗證了游離瓦斯密度梯度擴散理論的準確性和可靠性。雖然圓柱形煤粒和球形煤粒的模擬結果與實驗結果相吻合，但2 種模型的微孔道擴散系數存在較大差異。JN-3 煤樣不同吸附壓力下的微孔道擴散系數見表3。在2 MPa 吸附壓力下，不同粒徑煤樣下的微孔道擴散系數見表4。不同煤粒形狀的微孔道擴散系數對比圖如圖9。

圖9 不同煤粒形狀的微孔道擴散系數對比圖Fig.9 Contrast diagrams of micro-channel diffusivity coefficient with different coal particle shapes

表3 不同吸附壓力下的微孔道擴散系數Table 3 Diffusion coefficients of microchannels under different adsorption pressures

表4 不同粒徑煤樣下的微孔道擴散系數Table 4 Diffusion coefficients of microchannels under different particle size of coal samples

從圖9（a）可以看出：當煤粒形狀相同時，吸附壓力變化，微孔道擴散系數的值僅發生略微的變化，由此可見，吸附初始壓力對微孔道擴散系數的影響較小。對于游離瓦斯密度梯度擴散理論，其關鍵參數微孔道擴散系數擺脫吸附壓力和吸附時間的依賴。與之前所建立的達西模型相比[10，14-16]，游離瓦斯密度梯度擴散理論可更好地描述煤粒瓦斯流動過程。當吸附壓力保持不變時，不同形狀煤粒的微孔道擴散系數值存在較大差異。圓柱形煤粒Km1值大于球形煤粒Km2值。這可能是因為對于不同形狀的煤粒，其內部孔隙結構不同，導致瓦斯在煤粒中流動時的有效擴散截面面積不同。因此，將實際的煤粒簡化為圓柱形和球形在一定程度上都是可行的，但球形煤粒模型通?？珊喕癁橐痪S模型，對于模型劃分與數值模擬較為簡便，相對于圓柱形模型更便于應用。此外，通過對比數值可發現，與球形煤粒相比，圓柱形煤粒的微孔道擴散系數值增加了近一倍，這可能與煤粒的幾何形狀密切相關，需進一步研究。

從圖9（b）可以看出：當煤粒形狀相同時，煤樣粒徑增加，微孔道擴散系數增加，這可能是因為當煤樣粒徑增加時，單位質量煤中的大孔和中孔的比例增加，微孔擴散系數增大。因此，煤粒微孔道擴散系數與煤的自身性質，孔隙結構，氣體性質等因素相關。同理，當煤樣粒徑相同時，不同形狀煤粒的微孔道擴散系數值存在較大差異，與圖9（a）所述情況相同。

煤體具有復雜的孔隙結構，內部擁有大量的裂隙網絡將其分割成無數個煤基質塊，煤基質內又存在大量的孔隙。圓柱形煤?？梢暈槟骋婚L軸方向上半徑無限的橢球體，不同煤粒形狀下，累積氣體吸附量隨時間變化的曲線基本一致，其變化趨勢與實驗結果基本一致。因此，游離瓦斯密度梯度擴散理論可應用于不同形狀煤粒的氣體運移建模中。煤粒的形狀對氣體運移行為沒有顯著影響。圓柱形煤粒的微孔道擴散系數值約為球形煤粒的2 倍，這可能是因為對于不同形狀的煤粒，其有效擴散截面積不同，煤粒內表面擁有大量的微孔通道，作為煤粒吸附氣體的唯一通道。煤粒進行吸附時，在氣體擾動場的影響下，氣體分子與煤粒外表面發生碰撞，進入煤體裂隙。在壓力梯度作用下，氣體分子通過裂隙滲透到煤基質中，基質中的氣體分子在密度梯度作用下發生擴散，并吸附于煤基質表面的吸附位點。因此，煤粒表面的裂隙與微孔越多，裂隙和微孔的橫截面積就越大，那么煤粒的微孔道擴散系數值也就越大。

5 結 語

1）圓柱形和球形煤粒數學模型的模擬結果與實驗結果均高度匹配，游離瓦斯密度梯度擴散理論可用于描述不同形狀煤粒瓦斯運移行為，且煤粒形狀對煤粒內瓦斯的運移規律沒有影響。為便于瓦斯流動建模工作，通常可將煤粒形狀簡化為球形。

2）煤粒微孔道擴散系數與煤的自身性質，孔隙結構，氣體性質等因素相關，與吸附壓力和吸附時間無關，種常數性質在實際應用中十分便利。煤樣粒徑與微孔道擴散系數成正相關，這主要是由于大粒徑煤粒比小粒徑煤樣具有更大的有效擴散面積。

3）不同形狀煤粒的微孔道擴散系數存在顯著差異，圓柱形煤粒的微孔道擴散系數大于球形煤粒的微孔道擴散系數，約為2 倍，這可以解釋為不同形狀的表面積不同導致瓦斯有效擴散截面積的差異。這里推薦將煤粒簡化球形狀并遵循游離瓦斯密度梯度驅動理論來描述煤粒中的瓦斯吸附/解吸中的擴散行為。