改良型CO2濕壁塔內氣液兩相流動規律及傳質特性

陸詩建，劉苗苗，楊菲，張俊杰，陳思銘，劉玲，康國俊，李清方

（1 中國礦業大學碳中和研究院，江蘇 徐州 221116；2 中國礦業大學江蘇省煤基溫室氣體減排與資源化利用重點實驗室，江蘇 徐州 221008；3 中國礦業大學化工學院，江蘇 徐州 221116；4 中國石油大學（華東）新能源學院，山東 青島 266580；5 中石化石油工程設計有限公司，山東 東營 257026）

濕壁塔由于其優勢顯著，很早之前就被科學家們用于氣液傳質機理中的研究工作。其中，濕壁塔的液相是以薄膜狀沿著垂直圓管中的內壁流下，同時與進入塔中的氣相進行傳熱和傳質的過程[1]。由于其具有傳質效果好、氣液接觸面積已知等特點[2]，濕壁塔常被用于吸收、蒸發、蒸餾等過程的研究。一般情況下3m 以下的濕壁塔被應用于氣液反應的探究過程。

根據化學反應工程中的反應動力學和流體力學中的理論進行分析，濕壁塔中液體的流動是用來增強氣液兩相的混合和加強質量傳遞的過程、增加塔內氣液兩相的接觸面積、增大兩相接觸的時間，以減小濕壁塔內部的阻力[3-5]。濕壁塔中流體狀態對于塔內的氣液接觸會有一定的影響，例如濕壁塔中的流體分布不均勻使得塔內的傳質效率降低，所以濕壁塔內的傳質規律研究十分重要[6]。于松華[7]在濕壁塔中對相變吸收劑吸收CO2的氣液傳質規律進行分析，結果表明吸收過程中加速作用是因為液膜內反應物濃度梯度發生了改變，傳質阻力由主要受氣膜影響變成主要受液膜影響。Wang等[8]使用濕壁塔研究了相變吸收劑吸收CO2的反應動力學，動力學模型表明CO2吸收過程主要受液膜擴散過程的影響。Fang 等[9]在濕壁塔中研究了氨基酸鹽吸收CO2的氣液傳質特性，結果表明氣相傳質系數不僅取決于濕壁塔的流體動力學條件，還取決于裝置內的總壓力。Wang等[10]采用納米顆粒來增強CO2吸收過程的氣液傳質系數，并研究了納米顆粒對濕壁塔中液相傳質系數的增強作用機制。研究表明，發現液相傳質系數的增加是由于液相中布朗運動引起的粒子布朗運動和微對流運動所致。

流體力學模擬軟件不斷發展，其數值模擬過程相對來說比較精確，研究者們也更加傾向于使用模擬軟件對于工藝工程進行研究，因為通過工藝數值模擬軟件可以降低實驗次數。CFD模擬吸收塔中氣液傳質規律可以進一步提高吸收塔中的氣液傳質效率，同時數值模擬方法能夠比較準確地反映吸收塔中的流動情況和對流動機理進行研究和分析[11-13]。目前，國內外學者對SO2的吸收模擬過程進行了大量研究[14]，但對CO2在吸收塔的吸收模擬過程研究卻很少，本文主要對CO2在吸收塔中的吸收過程進行數值模擬。

Raynal 等[15]在探究CO2吸收塔的最優設計中采用CFD模擬濕壁塔，如圖1所示；Iso等[16]在探究濕壁塔內氣液兩相的流動模擬中采用Fluent模擬濕壁塔，如圖2 所示；Raynal 等[17]在探究CO2的捕集中采用的Fluent模擬濕壁塔內流場；Mshewa等[18]發明了降膜式濕壁塔，增強了降膜式濕壁塔的實用性；Pacheco等[19-20]通過一系列實驗研究對降膜式濕壁塔進行了進一步的修改完善；Dang等[21]也給出了更多關于降膜式濕壁塔的修改細節。Qian等[22]為改善液體和氣體的分布，對濕壁塔結構進行了如下改進：①氣體不是直接進入吸收室，而是通過柱底孔徑為20μm 的環形多孔金屬托盤流動；②液體不通過傳統的液體分布器，而是在垂直拋光的吸收柱上進行溢出分布；③吸收柱位于兩根同心圓玻璃管的中心，水在管之間循環以保持吸收溫度恒定；④吸收柱固定在插座上，便于吸收柱調整高度以達到實驗要求。Rodriguez-Flores 等[22-23]使用具有膜促進劑（薄的不銹鋼編織物）的濕壁塔進行CO2吸收實驗，結果表明膜促進劑可以促進穩定液膜的形成以及沿柱內壁適宜的液體分布。

圖1 CO2吸收塔模擬示意圖

圖2 濕壁塔模擬示意圖

本文根據流體力學定律，運用了專業的軟件Gambit和Fluent軟件進行二維模型和三維模型的模擬，通過PISO算法和層流模型，進一步確定了邊界條件，數值的基準和改良后的濕壁塔中的內流場，建立了氣液兩相的流動方程，定性地分析了氣液兩相的流場對于傳質過程的影響，同時判定了改良后的濕壁塔是否更加有利于傳質過程的分析，此項研究為實驗的進一步開展提供了理論依據和實驗依據。

1 濕壁塔內數值模擬的基本設置

1.1 控制方程和計算模型

1.1.1 流體動力學控制方程

控制方程[24-25]是質量守恒定律、動量守恒定律與能量守恒定律的數學描述，這些方程中變量各不相同，它們體現了在單位體積單位時間內物理量的守恒性質，具有統一的數學表達形式。用φ表示通用變量，各控制方程均可以表示為式(1)。

式(1)的展開形式為式(2)。

式(2)中，φ表示通用變量，可以是u、v、w、T等求解變量；Γ是廣義擴散系數；S是廣義源項，式(1)中各項依次分別是瞬態項、對流項、擴散項及源項。φ、Γ和S對于特定的方程具有特定的形式，各特定方程和各個符號的對應關系如表1 所示。其中組分方程適用于氣體擴散與有機胺溶液反應過程。

表1 通用控制方程中各符號的具體形式

1.1.2 計算模型

液相H2O入口的雷諾數ReL計算如式(3)所示。

式中，v為截面的平均速度，m/s；de為特征長度，m；μ為流體的動力黏度，Pa·s。

根據基準濕壁塔和改良型濕壁塔設計要求，液體循環量控制在3000mL/min，當量直徑de為10mm。基準濕壁塔和改良型濕壁塔液相H2O 入口參數和雷諾數如表2所示。

表2 濕壁塔液相H2O入口參數表

通過計算可知為層流運動，Fluent 中選擇的Viscous Model （黏 度 模 型）為Laminar （層 流模型）。

1.2 幾何建模和網格劃分

改良型濕壁塔的總體結構示意如圖3所示。這是一種新型氣體吸收降膜反應器，是通過改進基準濕壁塔獲得改良型濕壁塔。其中氣體分布采用偏心方式和擾流葉片使得氣流更加分布均勻，液體采用旋流分布方式形成平穩均勻液膜。氣體自塔頂進入經氣體分布器后形成均勻穩定的氣流沿濕壁柱外表面向上運動；液體自濕壁柱內腔底部進入，由濕壁柱頂部溢出，經液體分布器分布后形成穩定的液膜沿濕壁柱表面流下，與氣體進行逆流接觸。熱保溫方式采用水浴夾套；濕壁柱外壁采用超微噴砂處理改善對水相的潤濕性。

圖3 改良型濕壁塔結構圖

在基準濕壁塔的基礎上改進獲得改良型濕壁塔，與基準濕壁塔主要的結構區別是氣體擋板結構和氣體入口位置的不同，改良型濕壁塔更有利于氣相向上流動，利于氣液兩相混合，減少氣相在氣體擋板位置處速度突變的可能性，利于氣液兩相在逆流中傳質。

在Gambit 軟件中分別進行改良型濕壁塔二維和全尺寸空間的三維實體建模及網格劃分，見圖4。改良型濕壁塔按塊劃分網格，由結構網格和非結構網格構成。在幾何邊界簡單的區域采用map網格類型，幾何邊界復雜的區域采用pave網格類型，網格單元均采用pave。由于改良型濕壁塔內液膜很薄，則在該液膜區域采用局部加密處理。

圖4 改良型濕壁塔幾何模型和網格劃分

2 改良型濕壁塔氣液兩相流場的分析

改良型濕壁塔內部氣液兩相流場已通過模擬數值方法得到，對改良型濕壁塔內部氣液兩相流場的氣液兩相的速度分布規律、壓力分布規律以及液膜變化規律進行分析。

2.1 速度分布規律

2.1.1 速度場

液體在改良型濕壁塔內的流動狀態[26]，可分為三個區域：進口附近加速段；穩定段；下部波紋區。塔下部波紋區的流動狀態比較復雜，缺乏理論分析，而且對于短濕壁塔，可以不予考慮。下面主要以液相H2O入口速度νL=0.6m/s，氣相CO2入口速度νg=0.5m/s的流動狀態為研究對象分析速度場。

圖5 為液相H2O 入口速度νL=0.6m/s、氣相CO2入口速度νg=0.5m/s時改良型濕壁塔的速度矢量圖。從圖5可知，液相H2O在濕壁柱表面是層流；氣相CO2從氣相入口進入，流經氣體擋板，有渦旋運動，以層流形式從氣相出口流出。在氣體擋板區域氣相CO2速度較大，速度最大值約是氣相CO2入口速度的2倍，氣液兩相接觸時間減小；遠離氣體擋板區域氣相CO2速度減小，氣液兩相接觸時間增大。

圖5 改良型濕壁塔的速度矢量圖

在穩定段，液相形成液膜以一定速度沿濕壁柱流下。現主要分析穩定段的速度場，氣液混合兩相的速度可以分解為柱坐標下的軸向速度和徑向速度兩個分量，為了對改良型濕壁塔內部速度場進行深入分析，下面對這兩個分量進行單獨分析。

（1）軸向速度

軸向速度是改良型濕壁塔速度場重要的一個分量，軸向速度使液體沿塔壁方向流動，促使形成穩定的液膜，為進一步傳質奠定基礎。圖6 為液相H2O 入 口 速 度νL=0.6m/s、氣 相CO2入 口 速 度νg=0.5m/s 時改良型濕壁塔混合相的軸向速度隨液膜深度的變化曲線圖，x為液膜深度。y=60mm、80mm、100mm、120mm 系列分別表示y=60mm、80mm、100mm、120mm 截面的軸向速度隨液膜深度的變化。y=60mm 截面表示在氣體擋板區域，y=80mm、100mm、120mm 截面表示依次遠離氣體擋板區域。

圖6 改良型濕壁塔軸向速度分布圖

從圖6可以看出，不同截面之間軸向速度的變化規律大致相同，軸向速度為負值，沿y軸負方向，沿濕壁柱方向向下，軸向速度隨液膜深度增大而先增大后減小，軸向速度減小是由于氣液兩相逆流的結果，軸向速度減小處位于液膜邊界位置。隨著塔截面的升高，各截面軸向速度的最大值減小。y=60mm、80mm 截面，軸向速度波動較大，軸向速度的最大值較其他截面大，這兩個截面液膜較薄，這是由于氣體擋板處氣相流速較大的原因，減少了氣液兩相接觸時間；y=100mm、120mm 截面，軸向速度在液膜邊界處波動較小，這兩個截面液膜較厚，表明氣液兩相流場穩定，氣液兩相接觸時間增大。所以就軸向速度分布而言，改良型濕壁塔在有效液膜高度內隨截面的升高氣液兩相接觸時間增大，利于傳質。

（2）徑向速度

徑向速度是改良型濕壁塔內速度場另一個重要的分量，徑向速度促進氣液兩相向塔壁方向流動，能夠加速氣液兩相在液膜內混合。圖7為液相H2O入口速度νL=0.6m/s、氣相CO2入口速度νg=0.5m/s時改良型濕壁塔混合相的徑向速度隨液膜深度的變化曲線圖，x為液膜深度。y=60mm、80mm、100mm、120mm 系列分別表示y=60mm、80mm、100mm、120mm截面混合相的徑向速度隨液膜深度的變化。

圖7 改良型濕壁塔徑向速度分布圖

從圖7可以看出，不同截面之間在液膜內部區域徑向速度均趨于0，這是由于氣液兩相為層流。不同截面之間徑向速度隨液膜深度變化趨勢相同，為負值，沿x軸負方向，徑向速度隨液膜深度的增大而增大，它促使氣液兩相向塔壁方向運動，加速氣液兩相在液膜內混合，其作用范圍雖小，但對氣液兩相混合卻起著重要的作用。所以就徑向速度分布而言，改良型濕壁塔在有效液膜高度內隨截面的升高氣液兩相混合程度增強。

2.1.2 液相入口流量對速度場的影響

改良型濕壁塔的結構和氣相入口流量確定，液相入口流量不同，則氣液兩相流的速度場不同，現對此操作參數對速度場的影響進行研究分析。根據改良型濕壁塔設計要求，液體循環量控制在3000mL/min，改良型濕壁塔液相入口流量為980mL/min、1959mL/min、2939mL/min 時速度場對應的液相入口速度為0.2m/s、0.4m/s、0.6m/s。

圖8(a)、(b)是 液 相H2O 入 口 速 度νL=0.6m/s、0.4m/s 及氣相CO2入口速度νg=0.5m/s 時改良型濕壁塔的速度矢量圖。圖8(c)是液相H2O 入口速度νL=0.2m/s、氣相CO2入口速度νg=0.5m/s 時改良型濕壁塔的速度矢量圖。

圖8 不同液相入口流量下的速度矢量圖

從圖8可知，液相H2O沿濕壁柱層流流動；氣相CO2從氣相入口進入，流經氣體擋板，以層流形式從氣相出口流出。氣相入口速度不變，液相入口速度分別為0.2m/s、0.4m/s、0.6m/s 時，均有渦旋運動，而且隨著液相入口速度的增大，在遠離氣體擋板區域氣相渦旋運動增強，在液膜邊界處氣液兩相混合增強。這是由于軸向應力對液膜的剪切作用增大，使得液膜表面的連續液體破碎成液滴，繼而液滴與氣相充分混合，加強濕壁塔吸收作用。

2.1.3 氣相入口流量對速度場的影響

改良型濕壁塔的結構和液相入口流量確定，氣相入口速度不同，則氣液兩相流的速度場不同，現對此操作參數對速度場的影響進行研究分析。下面比較改良型濕壁塔氣相入口速度為0.1m/s、0.5m/s、1m/s、5m/s時速度場。

圖9 是液相H2O 入口速度νL=0.6m/s 及氣相CO2入口速度νg=0.1m/s、0.5m/s、1m/s、5m/s 時改良型濕壁塔的速度矢量圖。

圖9 不同氣相入口流量下的速度矢量圖

從圖9可知，在νL=0.6m/s、νg=0.1m/s時，在遠離氣體擋板區域，氣相以較小的速度層流流動，氣液兩相混合程度較弱；在νL=0.6m/s、νg=0.5m/s 時，在遠離氣體擋板區域，有渦旋運動，氣液兩相有效接觸；在νL=0.6m/s、νg=1m/s 時，在遠離氣體擋板區域，有渦旋運動，液相沿濕壁柱向下流動形成的液膜較薄，這是由于氣相流速較大造成液相返混的原因；在νL=0.6m/s、νg=5m/s 時，在遠離氣體擋板區域，液膜幾乎消失，這是由于氣相流速過大導致液相不能沿濕壁柱向下流動形成穩定的液膜，不利于改良型濕壁塔傳質。

液相入口速度不變，在一定的氣相入口速度范圍內，隨氣相入口速度的增大，氣液兩相在遠離氣體擋板區域渦旋運動增強，氣液兩相混合程度增強，利于傳質。氣相入口速度不應過大，否則導致液相不能沿濕壁柱向下流動形成穩定的液膜，不利于傳質。

2.1.4 濕壁塔變徑結構對速度場的影響

改良型濕壁塔的液相和氣相入口流量確定，若無變徑結構，則氣液兩相流的速度場不同，現對此結構參數對速度場的影響進行研究分析。

圖10是液相H2O入口速度νL=0.6m/s、氣相CO2入口速度νg=0.5m/s 時無變徑結構的改良型濕壁塔的速度矢量圖。對比圖10和圖8可知，在遠離氣體擋板區域，有變徑結構的改良型濕壁塔渦旋運動較強，氣液兩相接觸更充分，混合程度更強，更利于傳質。

圖10 無變徑結構速度矢量圖（νL=0.6m/s，νg=0.5m/s）

2.1.5 氣體擋板對速度場的影響

氣體擋板的結構影響了改良型濕壁塔內部氣液兩相流動狀態。改良型濕壁塔的液相和氣相入口流量確定，若無氣體擋板結構，則氣液兩相流的速度場不同，對此結構參數對速度場的影響進行研究分析。

圖11是液相H2O入口速度νL=0.6m/s、氣相CO2入口速度νg=0.5m/s 時無氣體擋板結構的改良型濕壁塔的速度矢量圖。對比圖11和圖8可知，無氣體擋板的改良型濕壁塔在遠離氣體擋板的液膜邊界處無渦旋運動，氣液兩相層流逆流接觸，不利于氣液兩相充分混合，不利于傳質；有氣體擋板的改良型濕壁塔渦旋運動較強，氣液兩相接觸更充分，混合程度更強，更利于傳質。

圖11 無氣體擋板速度矢量圖（νL=0.6m/s，νg=0.5m/s）

2.2 氣液兩相分布規律

圖12是νL=0.6m/s和νg=0.5m/s、νL=0.4m/s和νg=0.5m/s、νL=0.6m/s 和νg=1m/s、νL=0.4m/s 和νg=1m/s時改良型濕壁塔的H2O體積分數分布圖。

圖12 改良型濕壁塔相圖

從圖12 可知，液相H2O 在進口附近加速段，形成凸起的曲面，這是由于液體表面張力的作用，加速段很短。同樣，據文獻所載，這一段距離很短。在穩定段，液相形成穩定的液膜以一定速度沿濕壁柱壁流下，通過文獻調研，液相沿濕壁柱形成穩定的液膜。

2.3 壓力分布規律

圖13是液相H2O入口速度νL=0.6m/s、氣相CO2入口速度νg=0.5m/s 時改良型濕壁塔的壓力云圖。由圖13 可知，壓降為0。這是由于濕壁塔液膜較薄，成膜所需的靜壓液位較低，壓力場變化較小。

圖13 改良型濕壁塔壓力云圖

2.4 液膜分析

2.4.1 液膜表面積

濕壁塔具有下列特點：氣膜和液膜之間互不滲透，僅在表面進行傳質，借助氣流通過降膜時在液膜表面產生特殊的波動所造成不穩定的分子擴散、進行高效的傳質，可以允許較高的氣速通過，設備阻力降較小，液膜較薄。液膜若分布不均勻即會導致液膜在濕壁柱表面厚度不一，受流速等因素影響發生測流或撕裂。濕壁塔的有效傳質表面積與液膜的表面積密切相關，研究濕壁塔內液膜表面積對提高濕壁塔的傳質能力有重要意義。

有效液膜表面積F由式(4)計算。

根據改良型濕壁塔的設計參數，d=25mm。

由表2可知，改良型濕壁塔的液相雷諾數均在40＜ReL＜1200 范圍內，屬于擬層流區。在擬層流區內（40＜ReL＜1200），根據流動特性的變化，Kapitsa提出了液膜厚度δ的修正方程[27]，則穩定段的理論液膜厚度δt由式(5)計算。

液膜厚度理論計算式(5)已得到實驗驗證，在擬層流區內濕壁塔的液膜厚度的實驗值與理論計算值符合較好，則濕壁塔的液膜厚度的理論計算值可作為分析依據。

查看Fluent相圖體積分數分布規律，分析得在不同的液相流速下液膜的厚度δs。

在濕壁柱外形成的有效理論液膜表面積Ft和有效模擬液膜表面積Fs由式(6)和式(7)計算。

液膜表面積誤差eF由式(8)計算。

改良型濕壁塔的降液膜的有效高度he2=150-44-12=94mm。

2.4.2 液相入口流量對液膜的影響

根據式(5)、式(6)計算得改良型濕壁塔的理論降液膜厚度δt2和表面積Ft2，查看Fluent相圖體積分數分布規律，分析在不同的液相流速下改良型濕壁塔的模擬液膜厚度δs2和表面積Fs2，液膜厚度誤差為eδ2，液膜表面積誤差為eF2。

圖14 為改良型濕壁塔的理論和模擬液膜厚度隨液相入口體積流量的變化曲線圖，圖15 為改良型濕壁塔的理論和模擬液膜表面積隨液相入口體積流量的變化曲線圖。由圖14 可知，隨液相入口體積流量VL的增大，理論和模擬液膜厚度均增大，且理論液膜厚度和模擬液膜厚度增長趨勢符合較好。由圖15可知，隨液相入口體積流量VL的增大，理論和模擬液膜表面積均增大，且理論液膜表面積和模擬液膜表面積增長趨勢較符合。

圖14 改良型濕壁塔的理論和模擬液膜厚度對比曲線

圖15 改良型濕壁塔的理論和模擬液膜表面積對比曲線

通過將改良型濕壁塔的理論和模擬液膜厚度及表面積進行對比分析，改良型濕壁塔的理論和模擬液膜厚度及表面積均分別較符合。濕壁塔的傳質僅在液膜表面進行，液膜參數的變化可反映氣液兩相傳質結果的變化。

在允許的液相入口體積流量變化范圍內，液膜表面積的增大表明液膜有效液膜傳質表面積增大，氣液兩相傳質增強，則理論和模擬液膜表面積隨液相入口體積流量的增大而增大，均表明液膜有效傳質表面積增大，氣液兩相傳質增強。所以，在允許的液相入口體積流量變化范圍內，液相入口體積流量越大，液膜表面積越大，改良型濕壁塔液膜有效傳質表面積越大，越利于氣液兩相傳質。

3 結論

選用Fluent軟件，采用層流模型、VOF模型及非穩態類型，模擬基準濕壁塔和改良型濕壁塔的氣液兩相流場，定性分析穩定液膜邊界氣液兩相流場對傳質過程的影響，得出主要結論如下。

（1）改良型濕壁塔液膜厚度的理論計算結果和二維模型模擬結果及三維模型模擬結果符合得較好，可以判斷選用的幾何模型及數值計算方法能較好預測改良型濕壁塔的流場。

（2）隨液相入口流量的增大，在穩定液膜邊界氣相渦旋運動逐漸增強，氣液兩相混合程度加強，利于改良型濕壁塔的氣液兩相傳質。在一定氣相入口流量范圍內，隨氣相入口流量的增大，液膜界面渦旋運動增強，氣液兩相混合程度加強，利于改良型濕壁塔的氣液兩相傳質；氣相入口流量不宜過大，否則導致液相不能沿濕壁柱向下流動形成穩定的液膜，不利于傳質。

（3）改良型濕壁塔的變徑結構和氣體擋板均利于氣液兩相混合，利于傳質。改良型濕壁塔的傳質過程在液膜邊界發生，隨液相入口流量的增大液膜厚度增加，液膜表面積增大，有效傳質面積增大，利于氣液兩相傳質。