單晶高溫合金CMSX-4鑄件再結晶

徐福澤,藺永誠,馬德新,趙運興,何道廣,劉 冠

(1 中南大學 機電工程學院,長沙 410083;2 深圳市萬澤中南研究院有限公司,廣東 深圳 518045;3 中南大學 粉末冶金研究院,長沙 410083)

高溫合金具有出色的高溫抗氧化性能和蠕變性能,而單晶高溫合金相對于多晶組織呈現(xiàn)出更優(yōu)異的高溫綜合力學性能,被廣泛應用于航空發(fā)動機渦輪葉片的生產(chǎn)[1-2]。先進航空發(fā)動機單晶渦輪葉片具有非常復雜的結構特征:薄壁、空心以及截面突變等,在單晶葉片的鑄造過程中難免會產(chǎn)生鑄造應力,以及如機械加工和磕碰等冷變形引起的局部應力集中,經(jīng)熱處理或在后期服役過程中應力集中部位極易發(fā)生再結晶[3-4]。再結晶晶粒引入的橫向晶界極大降低了單晶高溫合金蠕變、持久和疲勞性能,對單晶葉片的使用帶來不利的影響[5-7]。因此,探究單晶高溫合金再結晶的產(chǎn)生機理和影響因素,從而改善單晶鑄件生產(chǎn)工藝以減少再結晶缺陷,提高其綜合力學性能,對航空發(fā)動機、燃氣輪機等產(chǎn)業(yè)的發(fā)展具有重大意義。近年來,國內外關于單晶高溫合金再結晶機理的研究逐漸增多,大部分學者采用噴丸、壓痕等方式對單晶合金進行預變形,研究再結晶的形核和長大機理,討論變形對再結晶的影響機制[8-10]。而變形對單晶高溫合金再結晶的形成規(guī)律主要表現(xiàn)在當變形導致的應力高于合金的臨界應力時才會產(chǎn)生再結晶,而低于臨界應力則不會產(chǎn)生再結晶,并且再結晶臨界應力隨著溫度的升高而降低[11]。Panwisawas等[12-14]設計帶多個凸臺的空心試棒并進行定向凝固實驗,研究了鑄造應力導致再結晶的特點,發(fā)現(xiàn)凝固過程的變形大多發(fā)生在1000 ℃以上,并預測再結晶所需的總累積塑性應變在2%～3%之間。Afazov[15]計算了高壓渦輪單晶葉片凝固過程后的殘余應力,發(fā)現(xiàn)下部厚大位置會殘留較大應力。不僅如此,在小變形條件下變形溫度對再結晶敏感性有著重要影響[16-17]。

然而,以往這些對單晶再結晶的研究絕大部分是建立在已知變形基礎上,而極少研究單晶高溫合金在凝固過程殘余熱應力產(chǎn)生的機理,定量分析殘余熱應力與塑性變形的關系,以及由殘余熱應力導致的塑性變形與單晶再結晶關系。Long等[18]提出了一種利用唯象熱彈塑性行為模型來預測熔模鑄造過程中單晶再結晶的方法,并利用非等溫的測試結果對再結晶行為模型進行了進一步驗證。也有研究表明,塑性變形和鑄件的結構有密切聯(lián)系,但目前對其了解較少,有待進一步的研究[2,16,19]。因此,本工作對單晶葉片進行結構簡化,設計帶有多層平臺的試板來模擬葉片緣板和葉冠等截面突變結構,通過實驗和模擬仿真研究再結晶產(chǎn)生的傾向性與截面突變在鑄件中的高度位置之間的關系,以及試板在凝固過程中外側平臺(面向加熱器)和內側平臺(背向加熱器)兩側截面突變處的凝固應力及后續(xù)熱處理后的再結晶行為,分析單晶試板凝固過程中溫度場和應力場的變化,以及固溶熱處理溫度對再結晶產(chǎn)生和長大的影響機制。

1 實驗材料與方法

本實驗選用的合金材料是航空發(fā)動機和燃氣輪機單晶葉片的第二代單晶高溫合金CMSX-4,其化學成分如表1所示。

表1 高溫合金CMSX-4的化學成分(質量分數(shù)/%)Table 1 Nominal compositions of superalloy CMSX-4(mass fraction/%)

圖1為試板鑄件模組結構示意圖和鑄件實物。在本實驗所設計的簡化葉片結構中,以寬度和厚度分別為30 mm和5 mm薄壁的試板代表葉身,以截面突變的平臺(長度15 mm,厚度5 mm)代表緣板,在試板高度方向上共設計5層對稱向外伸展的平臺,相鄰兩層平臺的間隔為50 mm(圖1(a))。將5層平臺從下至上編號為1～5,每層朝向內側(背向加熱器)的平臺記為A側,朝向外側(面向加熱器)的記為B側,每片試板共有編號從1A到5B的10個平臺(圖1(a))。試板的下端連接螺旋選晶器,以輻射狀的方式將16片單晶試板蠟模均勻排列拼裝在直徑為300 mm的底盤上,試板上端通過橫澆道與澆口杯相連。在鑄造過程中,螺旋選晶器下端與水冷銅盤接觸。

圖1 單晶試板鑄件的典型幾何形狀(a)幾何模型示意圖;(b)鑄件圖Fig.1 Typical geometry of single crystal test plate casting(a)schematic illustration of geometry;(b)image of solid casting

采用熔模法制備澆注用的氧化鋁陶瓷型殼,在型號為VIM-IC/DS/SC的真空定向凝固爐中進行合金料的熔注和鑄件的單晶定向凝固。澆注前,將模殼升入保溫室進行加熱,保溫溫度為1550 ℃。合金料熔化后澆入陶瓷型殼中,澆注溫度為1520 ℃。隨后將型殼以3 mm/min的速率從保溫室降入低溫鑄型室,經(jīng)過底部起晶柱的定向凝固,再經(jīng)過選晶器的晶粒選擇,實現(xiàn)葉片鑄件中的單晶生長。

完成凝固實驗后,通過去殼、切割等工序獲得試板鑄件,如圖1(b)所示。選取5片合格單晶試板鑄件,編號為1#～5#,分別采用5種不同的熱處理溫度TH(1303,1306,1310,1312 ℃和1315 ℃)進行時長為4 h的固溶熱處理,得到5種熱處理態(tài)的鑄件樣品。對相應的單晶試板進行局部切割和樣品制備,采用NIKON MM-400光學顯微鏡(OM)對試板內部再結晶組織進行金相觀察和再結晶面積統(tǒng)計。

本工作除了進行單晶定向凝固和熱處理實驗之外,還利用商用ProCAST軟件對單晶試板的定向凝固過程進行溫度場和應力場的模擬分析。模擬中的澆注溫度、抽拉速度等溫度參數(shù)按實驗中實際參數(shù)設置,型殼和合金的熱物性參數(shù)以及合金與型殼、合金與水冷銅盤等界面換熱系數(shù)參考材料手冊等文獻資料和經(jīng)驗進行設置[16,20-23]。模擬時對試板鑄件采用各向異性的熱彈塑性模型,型殼則選用熱彈性模型,這樣能更好地反映鎳基高溫合金和型殼隨溫度變化的力學行為。因實驗模組為圓周對稱排列(圖1),每片試板具有相同的溫度條件,僅對其中1片鑄件(模組的1/16)進行模擬。

2 結果與分析

2.1 單晶試板截面突變處再結晶行為和應力分析

圖2為經(jīng)1303 ℃(1#試板鑄件)固溶熱處理后單晶試板再結晶的金相圖。可以發(fā)現(xiàn),在距離底盤高度88 mm處(圖1(a))的最下端第1層平臺(圖2中1A與1B)未出現(xiàn)再結晶現(xiàn)象;隨著平臺所處位置的增高,從高度為138 mm處的第2層平臺(2A與2B)開始,在試板與平臺下端連接處均有再結晶產(chǎn)生,且再結晶晶粒從下端截面突變處生成,逐漸向平臺上端和試板內部生長,再結晶區(qū)域隨著平臺所處高度的增加而不斷增大;到高度為238 mm的第4層平臺(4A與4B)處時,再結晶區(qū)域達到最大值;然而到高度為288 mm的最高層平臺(5A與5B)時,再結晶區(qū)域反而減小。

圖2中試板內側(A側)與外側(B側)平臺的再結晶行為具有相似的規(guī)律,即再結晶區(qū)隨平臺所在高度位置的增大先增加后減小,在第4層平臺處再結晶區(qū)域面積最大。另外,發(fā)現(xiàn)在同一高度上的內側(A側)平臺再結晶區(qū)小于外側(B側)平臺。

對1#試板鑄件各層平臺表面的再結晶面積(S)進行測量和統(tǒng)計,用來表征再結晶的嚴重程度,結果列于表2。圖3為根據(jù)表2中的測量數(shù)據(jù)繪制的試板鑄件中的再結晶面積S隨平臺層數(shù)的變化曲線(熱處理溫度TH=1303 ℃),展示了內側平臺、外側平臺以及同一高度位置兩側平臺處再結晶面積的平均值。可以看出,隨著平臺所處高度的增加,再結晶面積先增大后減小,在第4層平臺處達到最大值。另外,可以確認,試板鑄件的各個平臺外側表面的再結晶程度總是大于內側。

圖3 再結晶面積隨平臺高度變化的曲線(1#試板)Fig.3 Plot of recrystallized area versus platform height (1# test plate)

表2 1#試板各平臺處再結晶面積統(tǒng)計Table 2 Statistics of the recrystallized area at each platform of 1# test plate

從圖2,表2和圖3可以看出,試板各層平臺的再結晶分布與平臺所處高度密切相關。即從第1層到第4層再結晶面積逐漸增大,但到第5層反而減小。這是因為,單晶鑄件是由下而上凝固成型,下部已經(jīng)凝固部分的冷卻收縮會對上部順序凝固的各層平臺形成拉力,位置越高則收縮量的積累越多,受到模殼阻礙形成的形變越大,熱處理時再結晶傾向就更為明顯。但最高層的平臺已處于鑄件凝固的終端,溫度梯度大幅下降,另外,靠近粗大的橫澆道和澆口,冷卻和變形速率明顯變慢,因而導致再結晶顯著減少。

每一層內側(A側)平臺的再結晶區(qū)都小于外側(B側)平臺,這是因為,試板外側在加熱區(qū)內面對加熱器的直接輻射,溫度較高,而在下降到冷卻區(qū)時面對冷卻環(huán),散熱很快,因而比起內側有著較高的溫度梯度和冷卻速率。而內側平臺在加熱區(qū)背對加熱器,處于熱輻射的陰影區(qū),接收到的輻射熱量比外側低,在下降到冷卻區(qū)時背對冷卻環(huán),不能有效散熱,因而具有較低的冷卻速率和收縮速率,繼而產(chǎn)生較少的應力和形變,在后續(xù)的熱處理過程中會出現(xiàn)較少的再結晶。這與單晶鑄件中雜晶缺陷發(fā)生的規(guī)律相反,實驗結果證明,雜晶缺陷更容易產(chǎn)生于單晶鑄件的內側平臺[24]。

鑄件平臺的高度和朝向對再結晶的行為有較大影響,主要因為鑄件各處的散熱條件不同,在凝固冷卻過程中發(fā)生不均勻變形而引起不同的應力集中[12]。為此,本工作對單晶試板凝固過程中的應力場進行模擬計算。圖4為鑄件在凝固完成后的等效塑性應變分布圖。可以發(fā)現(xiàn),在每個平臺與試板連接處均產(chǎn)生塑性應變,其中第3層和第4層平臺與試板轉角處的等效應變較大,而第1層和第2層相對較小,第5層平臺等效應變值介于之間。試板定向凝固過程中不僅在平臺下端面截面突變處有較大應力,在平臺上端面的截面突變處也有較大的應變云。這是因為,模殼中的合金液自下而上進行定向凝固,當凝固界面推進到試板平臺下端時,由于合金材料的熱膨脹系數(shù)大于型殼材料,下部已凝固試板的收縮受到平臺型殼的阻礙作用,使得外凸的平臺同時產(chǎn)生“切變”和“彎折”效應,平臺下端面截面發(fā)生撕拉變形,而在上端面截面產(chǎn)生相應的一定程度的壓縮變形,致使在后續(xù)固溶熱處理時,再結晶會向平臺上端面發(fā)展[16,25]。

圖4 試板各平臺處的等效塑性應變分布Fig.4 Equivalent plastic strain distribution at each platform of test plate

對模型中在各層平臺內側和外側下沿的截面突變處選取最大塑性變形的節(jié)點,繪制成等效塑性應變隨溫度的變化曲線,如圖5所示。通過熱力學計算獲得合金的液相線溫度TL和固相線溫度TS分別為 1381 ℃和 1329 ℃。模擬結果顯示,金屬在凝固初期的糊狀區(qū)已產(chǎn)生塑性應變,雖然應變速率很高,但總應變量較小。

圖5 試板各平臺處最大等效塑性應變隨溫度的變化曲線(a)內側平臺;(b)外側平臺Fig.5 Variation curves of maximum equivalent plastic strain with temperature at each platform of test plate(a)inside platform;(b)outside platform

同時也發(fā)現(xiàn),試板外側平臺的塑性變形略大于內側平臺,平臺所處高度不同則塑性應變也不相同。根據(jù)模擬結果,位于最下層的第1層平臺內外側的等效塑性應變最大值分別約為1.40%和1.58%。這個變形量顯然太小,因為此平臺在后續(xù)的各種熱處理中都沒有出現(xiàn)再結晶。第2層內側平臺的等效塑性應變值有所增加,約為1.74%和1.82%。這個變形量顯然超過了產(chǎn)生再結晶所需變形量的臨界值,導致此平臺在后續(xù)的熱處理后出現(xiàn)再結晶。而第3層平臺內外側的等效塑性應變急劇增大到2.97%和3.15%,到第4層平臺等效塑性應變值達到最大值3.65%和3.90%,但最高層的第5層平臺等效塑性應變反而減小(2.91%和3.08%)。其原因如前所述,是由于鑄件凝固終端的溫度梯度急速減小和鄰近澆注系統(tǒng)的放熱降低了最高層平臺的散熱效率和冷卻收縮速率。總之,單晶試板在凝固過程中各平臺的應變從小到大的順序為:第1層<第2層<第5層<第3層<第4層。這說明,隨著平臺高度的增加,各平臺的應變量先增大后減小,在第4層達到最大值。這與前述實驗結果中再結晶的行為吻合,再次說明塑性變形量與再結晶的產(chǎn)生有直接的聯(lián)系[12]。

綜上可知,當塑性變形接近或超過第2層平臺的塑性應變值1.74%時,就會在后續(xù)的熱處理過程中產(chǎn)生再結晶現(xiàn)象,這與Yao等[26]的研究結果相似。在高溫階段單晶高溫合金的屈服強度較小,造成單晶高溫合金再結晶的塑性變形大多是在鑄件冷卻到1000 ℃以上接近γ′相溶解溫度時產(chǎn)生的,對于鑄態(tài)CMSX-4,該溫度在1250～1310 ℃之間[12,27]。此外,Panwisawas等[12]和Li等[17]的研究結果也表明,在凝固早期的糊狀區(qū),偏心鑄件的薄壁區(qū)域也產(chǎn)生了一定的塑性變形,雖然其數(shù)值不大,但在熱處理過程中產(chǎn)生再結晶的傾向性卻很大。本工作發(fā)現(xiàn),糊狀區(qū)產(chǎn)生的塑性變形量約為鑄件冷卻過程中產(chǎn)生的總變形量的30%。而在Long等[18]的研究中,甚至發(fā)現(xiàn)糊狀區(qū)產(chǎn)生的塑性應變占冷卻過程中總應變的2/3,產(chǎn)生的應變能為總應變能的1/2。

試板鑄件第1層平臺的內外兩側都沒有發(fā)生再結晶,模擬結果顯示此平臺凝固后的最大等效塑性應變值約為1.58%(外側)。第2層平臺的最小模擬塑性應變值為1.74%(內側),而此處發(fā)生了再結晶。由此可以推測,在對本鑄件所采用的熱處理制度下存在一個介于1.58%～1.74%之間的臨界應變值。當鑄件某部位在凝固冷卻過程中的塑性應變小于此臨界值時(如第1層平臺),則在后續(xù)相應的熱處理過程中不會出現(xiàn)再結晶,但當鑄件的變形量超過此臨界值時(如第2～5層平臺),則再結晶的產(chǎn)生就不可避免。

2.2 固溶熱處理溫度TH對再結晶的影響規(guī)律

圖6為1#～5#試板第2～5層平臺處再結晶面積隨TH的變化規(guī)律。圖6(a)為各試板第2層內外兩側平臺再結晶隨溫度的變化曲線,當固溶熱處理溫度在低溫區(qū)(TH<1310 ℃)時,再結晶面積隨溫度的升高增長緩慢,但當熱處理溫度提升到中高區(qū)(TH≥1310 ℃)時,再結晶面積幾乎呈指數(shù)級增長,且外側平臺再結晶增長幅度和增長速率均大于內側平臺。

圖6 各層平臺截面突變處再結晶面積隨熱處理溫度變化(a)第2層平臺;(b)第3層平臺;(c)第4層平臺;(d)第5層平臺Fig.6 Recrystallization area at cross-section in the platform of the test plate at various heat treatment temperatures(a)platform 2;(b)platform 3;(c)platform 4;(d)platform 5

第3～5層平臺的再結晶面積隨固溶溫度變化的曲線與第2層平臺具有非常相似的趨勢,即隨固溶溫度的升高,再結晶面積呈指數(shù)級增長。其中第3層和第4層外側平臺處再結晶面積在1310～1312 ℃的增長速率大于在1312～1315 ℃的增長速率,說明在固溶熱處理溫度從1312 ℃上升到1315 ℃的過程中,外側平臺處的再結晶面積增長率有所下降,但內外側平臺處的再結晶面積差隨著固溶溫度的升高仍在不斷增大。當溫度為1312 ℃時,第3和第4層平臺內外側再結晶面積差分別為20.1 mm2和36.9 mm2,而在1315 ℃時,第3層和第4層平臺內外側再結晶面積差分別增長到18.7 mm2和38.8 mm2。在固溶熱處理溫度從1310 ℃上升到1315 ℃過程中,內側平臺處再結晶增長曲線并沒有出現(xiàn)明顯的放緩趨勢(圖6(b),(c))。從圖6(d)中發(fā)現(xiàn),在第5層平臺的再結晶-溫度變化曲線中又存在以1310 ℃為分界點的再結晶增長緩慢區(qū)和快速增長區(qū),增長曲線與第2層平臺非常相似,即在TH<1310 ℃范圍內增長速率較慢,而在TH≥1310 ℃區(qū)間內快速增長,但內外側平臺處的再結晶面積差明顯更大。

圖7以柱狀圖的方式展示了5種固溶熱處理溫度下單晶試板內側和外側5層平臺再結晶面積總和,直觀展示出TH對鑄件再結晶的影響。雖然本實驗中5種熱處理溫度變化范圍只有12 ℃(1303～1315 ℃),但試板鑄件的再結晶面積從9.7 mm2增加到293 mm2,增幅高達30倍,再次證明熱處理溫度對單晶再結晶生長的促進作用。這與本團隊研究的單晶高溫合金DD5葉片鑄件中的發(fā)現(xiàn)相似[28]。

圖7 內外側平臺截面突變處再結晶面積對比Fig.7 Comparison of recrystallization area at the cross-section of inside and outside platforms

對鑄態(tài)和經(jīng)5種固溶溫度處理后的單晶試板進行取樣,利用光學顯微鏡觀察微觀金相組織(圖8),并測量其橫截面處γ/γ′共晶組織體積分數(shù)。由圖8(a)可見,定向凝固的CMSX-4合金單晶鑄件的鑄態(tài)組織為典型的柱狀樹枝晶形貌,枝晶之間分布著亮白色的γ/γ′共晶組織。經(jīng)統(tǒng)計獲得鑄態(tài)組織中γ/γ′共晶組織體積分數(shù)約為5.56%。固溶熱處理后,合金元素擴散實現(xiàn)了不同程度的成分均勻化,枝晶組織變得模糊,γ/γ′共晶組織體積分數(shù)變少。在TH=1303 ℃時,γ/γ′共晶組織體積分數(shù)僅為1.42%(圖8(b)),而當TH=1306 ℃時,共晶組織體積分數(shù)減小到0.27%(圖8(c));隨著熱處理溫度進一步升高到1310 ℃和1312 ℃,γ/γ′共晶組織體積分數(shù)急劇減小到0.05%和0.01%(圖8(d),(e));當熱處理溫度達到1315 ℃時,γ/γ′共晶組織已經(jīng)完全回溶(圖8(f))。熱處理溫度的升高有利于再結晶晶粒長大和晶界的擴張,這是因為,提高熱處理溫度能顯著促進γ/γ′共晶組織的溶解,從而極大降低再結晶晶界遷移的阻力。同時,在固溶熱處理過程中γ′相形貌也在不斷細化減小,細化后的γ′相更有利于再結晶晶界的生長,從而促使再結晶的長大呈指數(shù)級增長[29-31]。

圖8 鑄態(tài)和不同熱處理溫度下試板的橫截面微觀組織(a)鑄態(tài);(b)1303 ℃;(c)1306 ℃;(d)1310 ℃;(e)1312 ℃;(f)1315 ℃Fig.8 Transverse section microstructures of the test plate with as-cast and different heat treatment temperatures(a)as-cast;(b)1303 ℃;(c)1306 ℃;(d)1310 ℃;(e)1312 ℃;(f)1315 ℃

再結晶晶粒形核后,晶界在向基體遷移生長的過程中受熱處理溫度、保溫時間、變形儲存能以及晶界曲率等因素影響。由于保溫時間和晶界曲率驅動力相對于熱處理溫度和變形儲存能小很多[32-33],再結晶晶粒的生長速率v如式(1)所示。

v=P·M

(1)

式中:P為再結晶晶界推移的驅動力,主要來自變形儲存能,隨著變形儲存能的增大而增加;M為再結晶晶界遷移速率,可由Arrhenius關系式[34-35]表示:

(2)

式中:M0為再結晶晶界遷移率常數(shù);Qb為晶界推移激活能;R為氣體常數(shù),8.314 J·mol-1·k-1;T為溫度;D0為擴散系數(shù);b為柏氏矢量;k為Boltzman常數(shù)。式(1),(2)表明,再結晶生長速率及晶界遷移速率隨溫度升高呈指數(shù)級增長,這與本工作中再結晶面積隨溫度的變化規(guī)律相符。

3 結論

(1)單晶試板經(jīng)固溶熱處理后除最下層平臺外,其余每層平臺的截面突變處均產(chǎn)生再結晶。再結晶面積的分布規(guī)律為:第2層<第5層<第3層<第4層,在第4層再結晶面積達到最大值,且鑄件外側平臺比內側平臺更容易產(chǎn)生再結晶。

(2)提高TH能顯著增加再結晶的傾向性,再結晶面積隨TH的升高呈指數(shù)級增長,當TH從1303 ℃提高到1315 ℃時,再結晶面積從9.7 mm2增加到293 mm2,增幅高達30倍。

(3)應力模擬結果表明存在一個介于1.58%～1.74%之間的臨界變形量,當鑄件某部位在凝固冷卻過程中的塑性應變小于此臨界值時,則在后續(xù)相應的熱處理過程中不會出現(xiàn)再結晶,而當鑄件的變形量超過此臨界值時,再結晶的產(chǎn)生則不可避免。