霍爾效應的磁化率測量裝置設計

樊振軍， 米振宇， 寧昊明， 劉 凱， 宋小會

（1.中國地質大學（北京）數理學院，北京 100083；2.北京量子信息科學研究院，北京 100094；3.中化學東華天業新材料有限公司，新疆 石河子 832000；4.中國科學院物理研究所，北京 100190）

0 引言

霍爾效應是電磁效應的一種，是美國物理學家霍爾于1789 年在研究金屬的導電機制時發現的［1-2］。基于霍爾效應的傳感器已廣泛應用于電學量的測量［3-4］、非電量測量［5］、自動控制和信息處理等各個領域［6-8］。實驗室中測量樣品磁矩的基本方法就是施加外部磁場誘導樣品產生磁矩，磁矩在空間內產生磁場，該磁場大小與樣品磁矩成正比，使用特定的磁場探測裝置（如探測線圈）測量樣品產生的磁場，再根據一定的模型計算反推樣品磁矩大小。任何對磁場具有顯著依賴關系的效應都可以用來制作磁信號測量裝置，為了實現微弱磁信號在極低溫下磁學性能的系統研究，不斷提高磁信號探測的靈敏度和精度是磁學儀器性能改進的一個重要方向。目前，常見的具有較高精度和靈敏度的探測磁信號的器件是超導量子干涉器件（Superconducting Quantum Interference Device，SQUID）［9］和霍爾效應器件。由于SQUID 與樣品處于空間同一位置導致測量環境不能超過SQUID 自身的臨界溫度和臨界磁場，所以要想保持高的測量精度，儀器的溫度測量范圍勢必較低；假如想要擴大SQUID的使用范圍，那么就要將其與樣品隔開并仔細屏蔽外部雜散信號，將樣品的磁場信號通過電路耦合給SQUID，這樣就會降低測量精度。

利用霍爾效應制作的Hall bar器件可以通過直接耦合的方式測量樣品的磁信號，相對于SQUID 器件，Hall bar由于制作工藝簡單，沒有臨界磁場和溫度限制等要求，可以在很大的溫度和磁場范圍內獲得很好的測量精度。同時由于Hall bar的大小形狀可以根據測量的要求定制，被廣泛地應用在不同的溫度［10-12］和磁場［13-15］等測量環境中。然而以往對于Hall bar器件的應用研究通常只利用霍爾效應的線性響應原理，測量磁性樣品的直流磁矩信息，能夠獲得的信息比較有限。對于一些磁性材料，由于磁晶各向異性勢壘的存在，阻礙了磁矩隨外加交變磁場的反轉，會導致交流磁化率的復數形式，交流磁化率的虛部來源于磁矩落后于外加交變場的成分，根據交流磁化率在不同頻率下的響應，可以獲得樣品的磁弛豫時間進而可以獲得樣品各向異性勢壘等信息，因此對磁性材料交流磁化率隨溫度，頻率變化的測量和研究有助于對磁性材料自旋反轉的機理以及磁弛豫等信息的深入分析。

本文中使用GaAs/AlGaAs 二維電子氣材料，應用微納加工技術制備Hall bar器件，并通過在Hall bar器件外加交流勵磁線圈的方法實現對磁性材料直流、交流磁化率隨溫度、磁場和頻率的系統測量和分析。這一測量系統可以很方便的應用到PPMS 低溫系統，以及He3 或者稀釋制冷機等極低溫系統中，為在極低溫環境下研究磁性材料的磁量子行為奠定了實驗基礎。

1 實驗裝置

1.1 Hall bar制作

參考Abulafifia 等［16］的方法，本文使用GaAs/AlGaAs 獲得二維電子氣制作實驗中使用的Hall bar，其制作流程如下：

步驟1根據樣品臺的大小將GaAs 基片切成3 mm×5 mm的小片；依次使用丙酮、無水乙醇和去離子水超聲清洗；115 ℃烘烤10 min 以上，清除基片表面吸附的殘余溶劑。

步驟2旋涂AR-P5350 型光刻膠，轉速4000 r/min，轉1 min；前烘100 ℃，4 min；冷卻2 min。

步驟3應用MA6 紫外光刻機，光強16.5 mW/cm2的紫外光曝光5 s。使用AD300-26 ∶去離子水=1∶7顯影液顯影50 s，去離子水定影4 min。

步驟4應用濕法刻蝕對基片進行刻蝕，刻蝕液為H2SO4∶H2O2∶H2O=1∶8∶100，刻蝕1 min，刻蝕完畢后使用大量去離子水漂洗基片，保證刻蝕液被完全移除；將基片浸泡在丙酮中2 h去掉光刻膠，超聲清洗10 s以保證光刻膠去除干凈；隨后使用異丙醇漂洗1 min，氮氣吹干。

步驟5制備電極：將金屬銦用烙鐵焊接在Hall電極上，在N2∶H2=85∶15 混合氣體保護下，高溫450℃快速退火15 min，用超聲點焊儀引出導線至外接電路。

最終獲得的Hall bar圖形如圖1 所示。

圖1 Hall bar結構簡圖

1.2 裝置原理

由圖1 可知，Hall bar 呈豐字形，圖中黑色物品為樣品，外磁場平行于霍爾電流方向。將樣品放置在Hall bar平面上，其易磁化軸和Hall bar 1 —2 方向平行（c軸方向），樣品的一端頂在其中一對霍爾電極的一側，使樣品端出來的磁感應線正好可以被Hall bar探測到，使用直流源在1、2 電極上通電流IDC，并在3、4 兩端使用鎖相放大器測量霍爾電壓（5、6 或7、8 兩對電極是空載測量端）用來消除背底信號時作為參考端（H為外加磁場）。

圖2 所示為基于Hall bar 交流磁化率測量裝置，圖2（a）是霍爾片交流測試裝置示意圖，樣品（黑色）的一端頂在Hall bar（藍色）的一個十字交叉處，另外一個交叉區域空余下來作為參考信號輸出。Hall bar放置在勵磁線圈（黃色）內部，且Hall bar 平面與外部線圈軸線平行，這樣可以盡量減少磁場在垂直Hall bar平面方向上的分量引起的霍爾電壓。通過直流源給Hall bar提供一個恒定直流電流，頻率可調的信號發生器給勵磁線圈提供一個特定頻率f的交變電流IAC，從而線圈內部感應出同頻的交變磁場，該磁場誘導樣品產生磁矩。在放置樣品的十字交叉區域內，樣品磁矩產生的部分磁場垂直穿過Hall bar 平面，在霍爾電極兩端感生出霍爾電壓，該霍爾電壓最后輸出到鎖相放大器進行測量。鎖相放大器的參考信號與勵磁線圈電流輸入信號同源，均由f可調的信號發生器產生，從而保證測量信號是由勵磁線圈中的交變磁場引起的。測量所得的霍爾電壓UH與樣品磁矩M的關系為

圖2 基于Hall bar 的交流磁化率測量裝置

式中：IDC為Hall bar上直流電流；e為每個載流子的電荷量；n為載流子密度；d為霍爾片的厚度；C為耦合系數，用來定量描述磁化樣品與Hall bar 十字交叉區域相互作用強度。對于一個給定尺寸的Hall bar，C與其中二維電子氣的電輸運類型以及樣品與交叉區域的相對位置有關，很顯然兩者距離越大則耦合強度越小［17］。圖2（b）是測量裝置的實物圖，整個測量裝置可以放置在PPMS 轉角樣品座上，從而利用PPMS 的低溫磁場環境進行各種實驗測量。

2 實驗內容

2.1 “標準樣品”檢驗霍爾測量裝置

為驗證二維電子氣制備的Hall bar器件測量材料磁化強度的準確性和精度，本文選用Mn12-Ac 單分子磁體（Single-Molecule Magnets，SMMs）作為標準樣品，在低溫下測量了其磁滯回線。測量時，將大約1.5 mm長的Mn12-Ac單晶樣品易磁化方向c軸沿1 —2 方向放置，并且樣品的一端頂在其中一對霍爾電極的一側（見圖1 中黑色長方塊標記的位置）。外磁場方向平行于1—2 方向，與Hall bar 的電流方向一致。Mn12-Ac磁性樣品自身磁矩產生的磁場B在Hall bar 器件上產生2 個分量，垂直于Hall bar的分量記為B⊥，其大小正比于Mn12-Ac 分子磁體的磁矩。使用這一方法可以得到樣品磁矩的相對值，獲得樣品磁矩大小隨磁場的相對變化，通過已知磁矩大小的樣品進行校準，就可獲得樣品的磁信息。

圖3 所示為Hall bar測量的Mn12-Ac單分子磁體樣品2 K時的磁滯回線，其中圖3（a）為測到的Mn12-Ac單分子磁體在2 K 時磁滯回線的原始數據。由于外磁場方向不可能完全平行于Hall bar 的平面，外磁場垂直于Hall bar 的分量產生一背底信號，可以通過測量沒有樣品的空載霍爾電極端（見圖1 中的5 —6端或者7—8端）獲得背底電壓信號，將有樣品的3—4端的電壓信號減去空載背底信號從而獲得樣品自身的磁矩信息。然而由于二維電子氣材料自身載流子濃度分布不均勻，使得即使同一個片子上，不同霍爾電極對的霍爾系數也不相同，從而不能簡單地扣除。由于背底信號是由于外加磁場垂直于Hall bar 的分量導致，其與外加磁場是簡單的線性關系，通過線性擬合得到其斜率值，在樣品的原始數據中扣除這一線性數據就可得到樣品的磁矩信息。由圖3（b）可以清晰地看到單分子磁體在低溫下由于量子隧穿引起的量子化臺階現象，很好地反映了Mn12-Ac 分子磁體在低溫下獨特的磁滯行為，圖中Ms為飽和磁化強度。

圖3 Hall bar測量的Mn12-Ac單分子磁體樣品2 K時的磁滯回線

2.2 Hall bar的交流磁化率信號測量與分析

設有一振幅為Hm，圓頻率為ω的交變場

式中，t為時間。將這一交變磁場作用在磁性物質上，當磁性物質內部存在阻礙磁矩運動的各種阻尼作用時，磁化強度M將落后于外加磁場某一相位角φ，可以表示為

式中，Mm為最大磁化強度。由χ=M/H可以獲得交流磁化率值［18］（χ表示交流磁化率），并可得到交流磁化率的實部是與外部交變磁場同相位，虛部比外加交變磁場相位落后90°。交流磁化率的虛部來自磁矩落后于外加磁場的成分，通常用弛豫時間τ反映這一磁弛豫行為。當外加磁場的圓頻率和體系的弛豫時間滿足倒數關系時，即ωτ=1 時，交流磁化率的虛部達到峰值。本文的實驗數據使用Arrhenius定律［19］，即：

式中：ΔE為各向異性勢壘；kB為玻爾茲曼常數；T為絕對溫度。

圖4 所示為應用自制的基于Hall bar的交流磁化率測量裝置測得的Mn12-Ac 樣品交流磁化率實部和虛部隨溫度的變化關系：f為133 Hz，IAC=5 mA，IDC=20 μA。為了驗證交流磁化率數據的可靠性，應用PPMS系統測量了Mn12-Ac 樣品133 Hz 的交流磁化率，并對數據進行歸一化處理后進行比較，如圖4 所示。PPMS上使用的樣品尺寸為1.8 mm ×1.8 mm ×3.8 mm，交變磁場為10-3T，掃溫速率為0.5 K/min；Hall bar上使用的樣品尺寸為0.1 mm × 0.1 mm ×0.1 mm，IDC=20 μA，IAC=5 mA（根據線圈尺寸估算勵磁線圈在樣品上產生的磁場約為0.9 mT），掃溫速率為0.5 K/min。由圖可見，無論是交流磁化率的實部還是虛部，在Hall bar上的測量曲線和在PPMS上得到的基本重合，表明本文設計并搭建的交流磁化率測量裝置實測的數據是可靠的。而且在Hall bar上使用的樣品的體積比PPMS 上使用的樣品體積小約4 個量級，在此情況下仍可得到和后者相同形狀的測量曲線，表明利用Hall bar 測量交流磁化率具有更高的測量精度。

圖4 Mn12-Ac交流磁化率隨溫度的變化曲線

圖5 所示為用霍爾裝置測量的Mn12-Ac 樣品零場下f為33 ～1333 Hz交流磁化率虛部隨溫度變化曲線。由圖可見，有明顯的虛部峰結構出現，而且峰位隨著頻率的增加而向高溫移動，表明這是由于磁阻塞引起的弛豫峰。將測得的峰位信息使用Arrhenius 公式擬合，給出有效磁各向異性勢為ΔE/D= 72.6 K（式中D為各向異性常數，通常取0.61K），與在PPMS 上得到的71.06 K 十分接近，這表明基于Hall bar 的交流磁化率測量裝置可以很好地獲得隨溫度、頻率、磁場變化的磁性樣品的交直流磁化率。

圖5 Mn12-Ac交流磁化率隨溫度和頻率的變化曲線

2.3 交流霍爾測量裝置測量參數的優化和低頻性能

為獲得高信噪比的磁化率數據，本文在2 K 溫度下分別改變Hall bar 上直流電流IDC和加在勵磁線圈上交流電流IAC，測量其在133 Hz 時交流磁化率隨溫度的變化，分析了這些參數變化對測量數據信噪比的影響，如圖6 所示。隨著勵磁線圈上交流電流IAC的增加，數據信噪比明顯增加［見圖6（a）］。由于勵磁線圈內的交變磁場和IAC成正比，在樣品上誘導出的磁矩所產生的磁場和霍爾電壓都與IAC近似呈正比，因而信噪比隨著IAC線性增加。這一結果表明適當增加勵磁線圈上的交變電流，可以獲得高信噪比的測量數據。

圖6 不同信噪比與Hall bar勵磁線圈的電流關系

在Hall bar上直流電流IDC信噪比信號，在電流比較小時，增加這一直流電流對信號的信噪比幾乎沒有影響；電流大于50 μA以后，數據的信噪比明顯增加；隨著加在Hall bar上的直流電流IDC的進一步增加，交流磁化率隨溫度變化的虛部峰位置向低溫移動［見圖6（b）］。其原因是本文使用的Hall bar在溫度20 K以下電阻約為10 kΩ，100μA 的電流引起的發熱功率約為0.1 mW，已經接近PPMS 的低溫制冷功率；同時，Hall bar 放置在線圈內部，使得熱導進一步降低，導致樣品的實際溫度與低溫系統的顯示溫度有溫差。因此，加在Hall bar 上的直流電流IDC不宜過大，提高信噪比的有效手段就是增大勵磁線圈上的電流IAC。進一步的實驗證明Hall bar 上的電流IDC可以在50 μA以下進行選擇，而不用擔心發熱引起測量誤差。最終本文選擇的實驗參數設置為IAC=5 mA，IDC=20μA，并獲得了具有高的信噪比的可靠的實驗數據。

對于低頻10 Hz以下的低頻交流磁化率測量，測量設備PPMS由于大的噪聲從而無法獲得好的數據。本文利用基于Hall bar的交流磁化率測量裝置應用優化后的實驗參數，研究了其低頻信號的測量性能。圖7 所示為測得的Mn12-Ac 單晶（0.1 mm × 0.1 mm× 0.1 mm）樣品f在0.7 ～13 Hz 之間的交流磁化率隨溫度的變化曲線，鎖相放大器時間常數為3 s。由圖可見，盡管測量噪聲在低頻時略有增加，但是曲線整體信噪比仍然讓人滿意。根據噪聲水平的估算，本文制備的基于Hall bar 交流磁化率測量裝置在f低至0.7 Hz時仍然能夠達到10-12A·m2的測量精度。

圖7 優化測量參數的Mn12-Ac單晶在不同頻率時交流磁化率實部和虛部隨溫度的變化曲線

3 結語

本文基于霍爾效應原理，設計了基于Hall bar 的用于測量磁性材料磁化率的測量裝置，通過對Mn12-Ac單分子磁體樣品磁滯回線和變溫交流磁化率的測試，結果表明：①用該裝置精確地測出了Mn12-Ac 單分子磁體的磁滯曲線，在相同測量精度時Hall bar 測量裝置所需的樣品比PPMS 小約4 個數量；②該裝置可以很好地獲得磁性樣品的交流及直流磁化率隨溫度、頻率、磁場的變化行為；用該裝置測量的Mn12-Ac單分子磁體磁各向異性勢壘與PPMS 的測量結果一致；③在10 Hz 以下的低頻測量中，該裝置的測量精度達到10-12A·m2，解決了PPMS 測量低頻噪聲大的問題，為小尺寸材料提供了一個系統研究其磁學性質的方法。

同時該實驗內容引入到大學物理實驗中，是對霍爾效應在實驗教學應用中的進一步深化，通過該內容的學習與實驗，學生可以進一步弄清楚霍爾電壓的內涵，從而拓寬學生的視野，并培養學生的創新能力，以及知識遷移與學以致用的意識。

·名人名言·

科學實驗是科學理論的源泉，是自然科學的根本，也是工程技術的基礎。

——張文裕