基于同步輻射的強(qiáng)沖擊荷載下原位診斷技術(shù)及其應(yīng)用研究進(jìn)展

陳 森，侯琪玥，王倩男，李江濤，呂 超，張兵兵，謝紅蘭，李 可，汪 俊，胡建波

（1.中國工程物理研究院流體物理研究所, 四川 綿陽 621999；2.中國科學(xué)院高能物理研究所, 北京 100039；3.中國科學(xué)院上海高等研究院, 上海 201210）

強(qiáng)沖擊荷載下材料的動態(tài)行為對應(yīng)變率、加載路徑以及材料的微結(jié)構(gòu)具有很強(qiáng)的依賴性，是動態(tài)壓縮科學(xué)中的重要研究內(nèi)容。深入理解材料的多尺度動態(tài)行為對建立基于物理的跨尺度模型，從而精確描述和預(yù)測材料的動態(tài)響應(yīng)具有重要意義[1]。受傳統(tǒng)光電表征手段的限制，相關(guān)研究長期局限于表觀及宏觀特性研究，其關(guān)鍵問題在于缺乏從微介觀尺度對材料內(nèi)部動態(tài)行為進(jìn)行原位實(shí)時觀測的技術(shù)手段。

近年來，以第三代同步輻射、第四代同步輻射（衍射極限同步輻射裝置）以及X 射線自由電子激光（X-ray free electron laser，XFEL）裝置為典型代表的先進(jìn)X 射線光源迅速發(fā)展[2]，所提供的高能X 射線具有強(qiáng)穿透、高通量、高相干性、高脈沖重復(fù)頻率、超短脈沖等一系列獨(dú)特優(yōu)勢。以先進(jìn)光源提供的高能X 射線作為探針可以實(shí)現(xiàn)多種實(shí)驗(yàn)方法，如成像、散射、衍射、譜學(xué)等，從而對材料的動態(tài)行為進(jìn)行多尺度原位實(shí)時超快診斷，為材料科學(xué)、能源科學(xué)、國防安全等領(lǐng)域的相關(guān)研究帶來革命性的機(jī)遇和挑戰(zhàn)。例如，結(jié)合原位超快X 射線成像和X 射線衍射診斷技術(shù)為強(qiáng)沖擊荷載下材料的相變與塑性變形（如位錯、孿晶、結(jié)構(gòu)、相變等）、損傷失效機(jī)理研究提供了全新的視角。

目前，世界上已經(jīng)建立了多個基于同步輻射或XFEL 裝置的動態(tài)壓縮科學(xué)平臺。基于同步輻射裝置的典型代表有美國先進(jìn)光子源（Advanced Photon Source, APS）的動態(tài)壓縮線站（Dynamic Compression Sector，DCS）[3]、歐洲同步輻射裝置（European Synchrotron Radiation Facility, ESRF）的ID19 和ID24 線站、日本PF 光源的NW14A 線站[4]。自DCS 線站投入運(yùn)行以來，人們在強(qiáng)沖擊荷載下材料的變形、損傷、固-固/固-液相變等動態(tài)壓縮科學(xué)關(guān)注的前沿核心問題方面開展了大量的研究工作，基于該線站獲得的成果數(shù)量和質(zhì)量快速增長。我國長期受同步輻射光源性能的限制，在該方面起步晚、積累少、發(fā)展慢。隨著上海同步輻射光源（Shanghai Synchrotron Radiation Facility，SSRF）二期線站的順利運(yùn)行以及我國第四代高能同步輻射光源北京高能光子源（High Energy Photon Source, HEPS）的建設(shè)，同步輻射裝置本身的差距顯著縮小甚至實(shí)現(xiàn)并跑。此外，在SSRF 和HEPS 還規(guī)劃設(shè)計(jì)了專門服務(wù)于動態(tài)物質(zhì)科學(xué)的束線實(shí)驗(yàn)站，分別為SSRF 的快速成像線站BL16U2 和HEPS 的結(jié)構(gòu)動力學(xué)線站（Structural Dynamics Beamline，SDB）。這兩個平臺的建設(shè)與運(yùn)行將填補(bǔ)我國在該領(lǐng)域的空白，為我國基于先進(jìn)光源的材料多尺度動態(tài)行為研究提供重要支撐。

鑒于該研究方向?yàn)榻瓴懦霈F(xiàn)的新方向，其發(fā)展日新月異，本文將對該技術(shù)進(jìn)行較為全面但并不細(xì)致的介紹，系統(tǒng)梳理近年來該方向的重要成果，以期為相關(guān)科研人員開展沖擊荷載下材料動態(tài)響應(yīng)研究提供參考。

1 同步輻射原位動態(tài)診斷：X 射線特性及其與動態(tài)加載技術(shù)的結(jié)合

與傳統(tǒng)X 射線管產(chǎn)生的X 射線相比，同步輻射裝置產(chǎn)生的X 射線具有諸多獨(dú)特的性質(zhì)，如高準(zhǔn)直性、能譜可調(diào)、脈沖持續(xù)輸出等。基于同步輻射光源設(shè)計(jì)和開展原位動態(tài)實(shí)驗(yàn)時，需要對同步輻射X 射線的特性進(jìn)行深入了解，保證物理實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)和數(shù)據(jù)解讀有效、可靠。以下將簡要介紹原位動態(tài)實(shí)驗(yàn)中最關(guān)注的同步輻射X 射線的特性及其與動態(tài)加載及診斷技術(shù)的結(jié)合。

1.1 同步輻射X 射線特性：從動態(tài)診斷角度考慮

電子在做加速運(yùn)動時，會向外輻射電磁波。當(dāng)荷電粒子接近光速時，如圖1(a)中同步輻射裝置中的高能電子束團(tuán)[2]所示，其輻射行為需要考慮相對論效應(yīng)。此時，荷電粒子的空間輻射變?yōu)檠刂Ｗ舆\(yùn)動的切線方向、強(qiáng)度非常大的定向輻射錐，即同步輻射，如圖1(b)[5]所示，其中 β=v/c，v為電子運(yùn)動速度，c為光速，φ 為半張角。

圖1 (a) 同步輻射裝置的典型結(jié)構(gòu)示意圖（包含儲存環(huán)、電子槍、射頻腔、光源器件及其相應(yīng)的束線實(shí)驗(yàn)站）[2]，(b)高能（ β ≈1 ， 紅色）和低能（ β ?1，藍(lán)色）電子束團(tuán)繞圓周運(yùn)動時的典型輻射場[5]Fig.1 (a) Generic scheme of a synchrotron radiation facility with its accelerator (storage ring), the electron injector,a radiofrequency cavity, and X-ray source devices of different types with their beamlines[2]; (b) radiation pattern of charged particles moving in a circular path: high-energy ( β ≈1 , red) and low-energy ( β ?1, blue)

1.1.1 時間結(jié)構(gòu)特性

同步輻射裝置提供的是以一定重復(fù)頻率（重頻）持續(xù)輸出的X 射線脈沖。這是因?yàn)橥捷椛渲须娮硬⒎沁B續(xù)填充的，而是以多個分立的電子束團(tuán)形式存在。高能電子束團(tuán)在經(jīng)過彎鐵或插入件時向外輻射光子脈沖[6]。當(dāng)前，第三代同步輻射光源的典型單脈沖半高寬為80～100 ps[7]，如SSRF、APS。對于第四代同步輻射裝置，雖然相干性和發(fā)散度顯著提升，但是脈沖寬度有所降低，例如：升級后的APS-U的束團(tuán)寬度（RMS（root mean square）寬度）將從約34 ps 增加至104 ps[8]，相應(yīng)的X 射線脈沖半高寬也從百皮秒增加至近250 ps；升級后的ESRF-EBS 的束團(tuán)長度控制得較好，與第三代同步輻射光源相比沒有增加，在時間分辨能力方面具有一定的優(yōu)勢[9]。通過選定填充周期，環(huán)內(nèi)的束團(tuán)將會在時間上以一定的模式經(jīng)過光源器件，這就是X 射線脈沖的時間結(jié)構(gòu)。電子束團(tuán)的填充模式不同意味著可利用的束團(tuán)脈沖間隔和電量不同，相應(yīng)的動態(tài)實(shí)驗(yàn)中探測的最高幀率和單脈沖光子數(shù)不同。最高幀率直接影響對動態(tài)事件隨時間演化的細(xì)節(jié)捕捉能力，而單脈沖光子數(shù)則影響信號的信噪比。動態(tài)單發(fā)實(shí)驗(yàn)通常需要單獨(dú)選出一個大束團(tuán)脈沖（意味著高光子數(shù)）。圖2 顯示了ESRF 中適用于動態(tài)單發(fā)實(shí)驗(yàn)的填充模式[10–11]，包括4 束團(tuán)填充模式、8 束團(tuán)填充模式、混合模式以及7/8 模式。我國的SSRF 和在建的HEPS 的束團(tuán)填充模式類似，不過由于各自的環(huán)周長不同，重復(fù)周期和束團(tuán)間隔各不相同。

圖2 ESRF 中適用于動態(tài)單發(fā)實(shí)驗(yàn)的典型束團(tuán)填充模式（紅色束團(tuán)適用于動態(tài)單發(fā)實(shí)驗(yàn)）Fig.2 Typical filling patterns of bunches generally used in dynamic single-shot experiments with ESRF(Bunches in red color are suitable for dynamic single-shot experiments.)

1.1.2 同步輻射X 射線的能譜特性

不同類型的光源器件產(chǎn)生的X 射線能譜具有相當(dāng)大的差別，因此設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)時應(yīng)予以考慮。以X 射線衍射為例，連續(xù)寬譜白光適用于單晶勞厄衍射，單色光適用于多晶，而具有一定帶寬（band width，BW）的粉光（如帶寬在2%～10%之間）則可用于單晶和多晶。對于X 射線成像，則主要考慮X 射線的能量及其穿透性是否足夠高。

圖3 給出了彎鐵、扭擺器、波蕩器3 種典型同步輻射光源器件在給定接收狹縫位置和尺寸時的積分能譜[12]。彎鐵與扭擺器的能譜相似，為單峰的寬譜，帶寬較大。彎鐵和扭擺器的光斑尺寸在橫向上較大（可達(dá)數(shù)十毫米甚至百毫米），而在高度方向上則通常為數(shù)毫米至十毫米。彎鐵和扭擺器光源存在一個臨界能量Ec[6,13]

圖3 不同光源器件的X 射線能譜（能譜均使用SPECTRA 程序計(jì)算）[14–15]Fig.3 Integrated X-ray spectra for different sources (All spectra are calculated using SPECTRA)[14–15]

式中：e為電子電荷量，me為相對論電子質(zhì)量，B0為磁場強(qiáng)度式(1)可寫為Ec=0.665B0Eb2，其中：Ec的單位為keV；B0的單位為T；Eb為儲存環(huán)中電子束流能量，單位為GeV。增大磁場強(qiáng)度和束流能量均可以提高臨界能量。SSRF BL09B 線站彎鐵產(chǎn)生的X 射線能譜臨界能量僅為日本SPring-8 BL08W 線站扭擺器產(chǎn)生的X 射線能譜臨界能量的1/4。在磁場強(qiáng)度相差不太大的情況下，這主要是束流能量不同造成的（SPring-8 的束流能量為8 GeV，而SSRF 的束流能量為3.5 GeV）。X 射線能量越高，穿透能力越強(qiáng)，樣品尺寸可以更大，樣品的原子序數(shù)可以更高。

波蕩器的能譜由一系列分立的諧波組成，如圖3 所示。波蕩器在發(fā)散角為 θ 處的第n次諧波能量λn為[6,13]

式中： λu為波蕩器的磁場周期長度，K為參數(shù)。隨著 θ的增加，X 射線諧波能量降低。此外，波蕩器能譜的偶數(shù)次諧波都較弱且?guī)捿^大，而奇數(shù)次諧波的亮度高且?guī)捿^小。

圖4 顯示了典型的第三代同步輻射光源波蕩器在給定樣品位置處的X 射線能譜空間分布，以及接收狹縫尺寸和磁極間隙對能譜的影響[14–15]。在給定諧波附近，能量越低，空間展寬越大，如圖4(a)所示。由于能量成分不同時，能譜的空間展寬也不同，因此不同接收狹縫尺寸得到的積分能譜也不同，如圖4(c)所示。調(diào)節(jié)磁極間隙的作用是調(diào)節(jié)電子束團(tuán)受到的磁場強(qiáng)度，磁極間隙對能譜的影響體現(xiàn)在參數(shù)K中。波蕩器的磁極間隙越小，磁場強(qiáng)度越大，K越大，諧波能量越低，X 射線通量越高。但是，當(dāng)磁場增大到一定程度時，光通量達(dá)到峰值，隨后下降。因此，動態(tài)原位實(shí)驗(yàn)中X 射線能譜與光斑尺寸、諧波次數(shù)、磁極間隙參數(shù)是耦合在一起的，數(shù)據(jù)處理與解讀時應(yīng)予以關(guān)注。

圖4 波蕩器光源產(chǎn)生的X 射線能譜特性（使用SPECTRA 計(jì)算）[14–15]Fig.4 Characteristics of X-ray spectra for undulator sources (All patterns are calculated using SPECTRA)[14–15]

1.1.3 X 射線光學(xué)器件：對能譜特性的調(diào)節(jié)

能譜特性調(diào)節(jié)包括兩方面：一是調(diào)節(jié)能譜，二是調(diào)節(jié)單脈沖光子數(shù)從而保證信噪比。動態(tài)實(shí)驗(yàn)中，能譜的調(diào)節(jié)主要通過單色器，單脈沖光子數(shù)的調(diào)節(jié)則常用多層膜單色器（盡量提高帶寬，以保證光子通量），如圖5(a)[16]所示，其中d0為距離。與普通雙晶單色器相比，多層膜單色器具有帶寬大、反射率高[17–19]的特點(diǎn)。SSRF 的BL16UB 線站和時間分辨超小角X 射線散射（ultra small angle X-ray scattering，USAXS）線站[16]、HEPS 的SDB 線站都配置了多層膜單色器，可以實(shí)現(xiàn)帶寬高達(dá)1%～2%的粉光X 射線。

圖5 動態(tài)實(shí)驗(yàn)中使用的X 射線光學(xué)器件[16,20,28–29]Fig.5 X-ray optics generally used in time-resolved dynamic experiments[16,20,28–29]

聚焦器件是動態(tài)實(shí)驗(yàn)中最常用的X 射線器件。聚焦器件通過將X 射線聚焦，提升樣品處的單脈沖光子通量[6]。常用的X 射線聚焦器件有兩種：K-B 鏡和復(fù)合折射透鏡（compound refractive lenses，CRLs）。如圖5(b)[20]所示，K-B 鏡是反射式器件，通過特定面型的鏡面對掠入射的X 射線進(jìn)行反射，實(shí)現(xiàn)X 射線的聚焦功能。K-B 鏡為非色散器件，傳輸效率高（高于70%），耐輻照[21–23]。APS 的DCS 線站以及一些XFEL 裝置的動態(tài)實(shí)驗(yàn)站均配置了K-B 鏡系統(tǒng)[24–26]。CRLs 為折射式器件，由多個完全相同[12]或孔徑匹配[14]的凹透鏡組合而成，利用材料對X 射線的折射進(jìn)行聚焦[27]，如圖5(c)[28]所示，其中：R為曲面頂點(diǎn)曲率，R0為開口尺寸，d、t分別為折射單元的中心厚度和邊緣厚度，N為折射單元個數(shù)，P1、P2、P3分別為上游端面、下游端面和焦平面。CRLs 的設(shè)計(jì)相對簡單，使用方便，得到了廣泛應(yīng)用。從理論上講， CRLs 適用于從低能4 keV 到高能1 MeV 的寬X 射線波段[29]。由于CRLs 為色散型器件，即不同能量成分的X 射線的焦點(diǎn)位置不同，如圖5(d)所示，因此，實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)與數(shù)據(jù)處理時應(yīng)進(jìn)行專門的考慮。

1.2 同步輻射原位動態(tài)診斷技術(shù)與動態(tài)加載裝置的結(jié)合

1.2.1 動態(tài)加載技術(shù)

隨著激光能量和激光功率的提升以及激光脈沖整形技術(shù)的逐步完善，強(qiáng)激光作為沖擊荷載驅(qū)動源，發(fā)揮著越來越重要的作用[4,30]。目前，與同步輻射相結(jié)合的激光加載技術(shù)主要采取直接驅(qū)動模式，即強(qiáng)激光束直接照射靶面，將靶表面物質(zhì)迅速燒蝕，在靶表面產(chǎn)生一個向靶內(nèi)部傳播的壓縮波，隨后形成沖擊波，如圖6(a)所示[4]。與其他手段相比，激光加載與同步輻射結(jié)合具有驅(qū)動能力強(qiáng)、時序易于同步、樣品范圍廣等優(yōu)勢，其中激光裝置通常采用納秒激光器，樣品厚度為數(shù)微米至數(shù)十微米，在APS、ESRF、日本的PF 光源、SPring-8 等同步輻射裝置均有配置。

圖6 典型的動態(tài)加載裝置與同步輻射結(jié)合[3,31,34–35]Fig.6 Typical dynamic loading capabilities implemented in synchrotrons[3,31,34–35]

輕氣炮加載是對宏觀樣品（毫米量級）進(jìn)行沖擊加載的主要手段。基于輕氣炮的沖擊加載可以在樣品中產(chǎn)生較為理想的平面波，且重復(fù)性好。將氣體炮與同步輻射光源相結(jié)合時，在空間和時間上存在兩個難點(diǎn)。空間上，常用的輕氣炮的長度較長，需要對現(xiàn)有氣體炮進(jìn)行小型化。時間上，輕氣炮從發(fā)射到撞靶的延時抖動為毫秒量級，難以精確控制同步性，目前采用撞靶信號實(shí)現(xiàn)同步[31]。鑒于氣炮加載的不可同步特性，通常使用厚樣品使動態(tài)事件的持續(xù)時間與同步輻射的脈沖間隔可比擬。由于適用于動態(tài)單發(fā)實(shí)驗(yàn)的同步輻射典型脈沖間隔為數(shù)十納秒至百納秒，因此樣品厚度通常在毫米量級。然而，增加樣品厚度會影響X 射線的穿透性。目前，已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了火炮[3]、一級輕氣炮[32–33]、二級輕氣炮[31]與同步輻射光源的集成，如圖6(c)[31]所示，其中LA（loading axis）代表加載軸向。

化爆是一種優(yōu)質(zhì)的驅(qū)動源，并且其反應(yīng)過程本身也值得運(yùn)用同步輻射進(jìn)行深入研究[34]。過去幾十年中，化爆加載被廣泛應(yīng)用在動高壓領(lǐng)域中，直到今天仍然扮演著重要角色。如圖6(b)[34]所示，化爆加載不存在空間上的問題，但是在時間上也存在與氣炮加載類似的同步控制困難問題。通常有專門設(shè)計(jì)的爆炸腔體用于開展化爆加載實(shí)驗(yàn)，如APS 中DCS 線站的特殊用途實(shí)驗(yàn)站[3]。

霍普金森桿（包括分離式霍普金森壓桿（split Hopkinson pressure bar，SHPB）和分離式霍普金森拉桿（split Hopkinson tensile bar，SHTB））是較早實(shí)現(xiàn)與同步輻射集成的動態(tài)加載裝置[35–36]，如圖6(d)[35]所示。霍普金森桿主要提供一維應(yīng)力加載，加載脈沖寬度一般在數(shù)十微秒至數(shù)百微秒。目前，在同步輻射裝置上較常使用的霍普金森桿口徑通常較小，如6 mm，較小的口徑使得桿的長度可控，獲得的應(yīng)變率更高。霍普金森桿與同步輻射結(jié)合較容易，可以將同步輻射X 射線視為一個高品質(zhì)的連續(xù)X 射線源，通過探測器的電子門控功能實(shí)現(xiàn)曝光時間控制[35]。

除了上述動態(tài)加載手段，其他動態(tài)加載手段如磁驅(qū)動加載也是重要的發(fā)展方向。利用脈沖大電流裝置產(chǎn)生隨時間增加而平滑上升的磁壓力，實(shí)現(xiàn)對平面、柱面等不同結(jié)構(gòu)樣品的磁驅(qū)動準(zhǔn)等熵（斜波）壓縮，為極端條件下材料動力學(xué)研究提供一種偏離Hugoniot 狀態(tài)的熱力學(xué)路徑的加載手段[37]，是動態(tài)壓縮科學(xué)中的重要研究方向，具有廣闊的應(yīng)用前景。

1.2.2 傳統(tǒng)動態(tài)光電診斷技術(shù)與同步輻射的集成

受益于光電子學(xué)的快速發(fā)展，動態(tài)光電診斷技術(shù)在動高壓領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用，如用于測量樣品自由面粒子速度歷史曲線的任意反射面速度相干系統(tǒng)（velocity interferometry system for any reflector，VISAR）[3,30,38]、條紋光學(xué)高溫計(jì)（streaked optical pyrometry，SOP）[38]、光學(xué)多普勒速度儀（photonic Doppler velocimetry，PDV）[2,30,38]、高速攝影[39]等，與激光加載、氣炮加載等加載手段實(shí)現(xiàn)了耦合。

上述傳統(tǒng)或新型動態(tài)光電診斷技術(shù)已經(jīng)基本實(shí)現(xiàn)了與同步輻射原位X 射線診斷技術(shù)的集成，如超快X 射線成像、散射、衍射等。

1.2.3 基于同步輻射的動態(tài)物質(zhì)科學(xué)研究平臺

世界上第一個專門服務(wù)于動態(tài)壓縮科學(xué)的同步輻射束線實(shí)驗(yàn)站是美國APS 的DCS 線站，如圖7(a)所示，其配置了輕氣炮、激光、化爆加載能力[30]，具備成像、衍射、散射、譜學(xué)診斷能力，并集成了傳統(tǒng)的光電診斷手段。ESRF 也具備類似的能力，但其實(shí)驗(yàn)平臺分散在不同的束線實(shí)驗(yàn)站[40]，如ID19 線站用于開展霍普金森桿、氣炮加載等動態(tài)成像實(shí)驗(yàn)[41]，ID24 線站用于開展激光沖擊實(shí)驗(yàn)[38,40]，如圖7(b)所示。日本PF 光源的NW14A 線站也具備了納秒高能激光加載能力[4]。德國的PETRA Ⅳ也在規(guī)劃并拓展現(xiàn)有的極端條件線站，使其具備動態(tài)壓縮科學(xué)研究能力[42]。可以說，目前，基于同步輻射光源的動態(tài)壓縮科學(xué)研究平臺正處于建設(shè)浪潮中，見表1。

表1 基于同步輻射裝置的動態(tài)壓縮科學(xué)研究平臺Table 1 Synchrotron based research platforms for dynamic compression sciences

我國SSRF 二期工程中的快速成像線站也配置了輕氣炮、霍普金森桿加載系統(tǒng)，具有系統(tǒng)的動態(tài)物質(zhì)科學(xué)研究能力，填補(bǔ)了我國專門動態(tài)物質(zhì)科學(xué)研究平臺的空白，如圖7(c)所示。在建的HEPS 也規(guī)劃了結(jié)構(gòu)動力學(xué)線站，其加載手段覆蓋了霍普金森桿、輕氣炮、激光等，是專門的動態(tài)物質(zhì)科學(xué)研究平臺，如圖7(d)所示。未來這兩個平臺將成為我國重要的動態(tài)物質(zhì)科學(xué)前沿研究平臺。

“是，沒錯，你的文浩系統(tǒng)獲得了巨大用戶數(shù)量是件好事，可你反過來想想，此刻我們的產(chǎn)品用戶多了，市場份額增高了，但當(dāng)我們即將進(jìn)入物聯(lián)網(wǎng)行業(yè)的第一梯隊(duì)的時候，你覺得那些巨頭能讓我們活嗎……”

2 同步輻射動態(tài)實(shí)驗(yàn)的全流程模擬與數(shù)據(jù)解讀分析

單發(fā)實(shí)驗(yàn)的顯著特點(diǎn)是不可重復(fù)。這種不可重復(fù)特性主要體現(xiàn)在兩方面：一方面，每發(fā)實(shí)驗(yàn)樣品從微細(xì)觀結(jié)構(gòu)上看是唯一的；另一方面，通常情況下，動態(tài)加載對于材料是破壞性的，無法進(jìn)行回收分析。因此，需要基于物理的方法進(jìn)行實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)，以提高實(shí)驗(yàn)成功率。此外，由于動態(tài)加載涉及加載裝置、診斷裝置、X 射線，實(shí)驗(yàn)幾何通常較為受限，實(shí)驗(yàn)變量較多，因此亟需發(fā)展系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)仿真與模擬方法。針對動態(tài)實(shí)驗(yàn)的不同階段，科研工作者們開發(fā)了各種類型的模擬與分析工具：有些工具是專門針對該類實(shí)驗(yàn)開發(fā)的，如用于粉光X 射線衍射信號模擬與分析的HiSPOD[43]、模擬真實(shí)光源動態(tài)實(shí)驗(yàn)的SLADS[44]；有些工具是源于其他應(yīng)用領(lǐng)域，但可在動態(tài)實(shí)驗(yàn)中直接或間接應(yīng)用的。最理想的情況自然是實(shí)現(xiàn)覆蓋X 射線產(chǎn)生、傳播、動態(tài)加載、X 射線與物質(zhì)相互作用、探測、數(shù)據(jù)處理與分析全流程的仿真與模擬，實(shí)現(xiàn)閉環(huán)的數(shù)字化仿真能力。歐洲XFEL 團(tuán)隊(duì)發(fā)展了先進(jìn)光源動態(tài)實(shí)驗(yàn)從頭到尾全流程實(shí)驗(yàn)?zāi)M工具，如圖8 所示，通過開發(fā)新的耦合模塊或嵌入已有模塊，可以實(shí)現(xiàn)XFEL、同步輻射光源的動態(tài)實(shí)驗(yàn)全流程模擬[45]。考慮到物理實(shí)驗(yàn)學(xué)家的應(yīng)用需求，以下將對各個階段的計(jì)算與仿真分別進(jìn)行簡要介紹。

圖8 歐洲XFEL 團(tuán)隊(duì)提出的基于XFEL 和同步輻射的動態(tài)實(shí)驗(yàn)全流程模擬流程[45]Fig.8 Start-to-end simulation workflow for dynamic experiments for XFELs and synchrotrons proposed by team of European XFEL[45]

2.1 同步輻射X 射線特性的計(jì)算與模擬

同步輻射X 射線能譜會影響原位診斷數(shù)據(jù)，同時也是后續(xù)信號模擬的重要輸入。獲取可靠的同步輻射X 射線特性參數(shù)對于信號的預(yù)測和解讀至關(guān)重要。

同步輻射X 射線能譜與光源器件、狹縫尺寸、X 射線器件（單色器、聚焦器件等）密切相關(guān)。目前，研究人員開發(fā)了多種同步輻射X 射線光學(xué)模擬工具，對X 射線的產(chǎn)生和傳播、X 射線對光學(xué)器件的影響等進(jìn)行了可靠的計(jì)算。表2 列出了常用的X 射線光學(xué)模擬工具[15,46–55]。這些程序都內(nèi)置了相關(guān)的同步輻射物理模型，可以準(zhǔn)確地模擬同步輻射X 射線能譜。另一方面，在給定能譜條件下，X 射線對樣品的穿透性是影響信號強(qiáng)度的關(guān)鍵。這些工具也都內(nèi)嵌了相關(guān)模塊，可以計(jì)算透射率、吸收率（包括多組分材料的吸收率）等。

表2 同步輻射X 射線光學(xué)模擬工具[15,46–55]Table 2 Toolkits for simulations of sources and optics for synchrotron X-rays[15,46–55]

2.2 X 射線衍射和散射信號模擬

衍射和散射信號的模擬是當(dāng)前同步輻射動態(tài)實(shí)驗(yàn)的重要工具，主要分為基于模型和基于構(gòu)型兩類模擬工具，如表3[44,56–60]所示。

表3 X 射線衍射和散射信號的模擬工具[44,56–60]Table 3 Softwares for simulations of X-ray diffraction and scattering[44,56–60]

圖9 展示了典型衍射和散射信號模擬工具的代表性結(jié)果，其中：qx、qy和qz分別為倒空間散射矢量沿x、y、z方向的分量。

圖9 X 射線衍射和散射信號模擬實(shí)例：(a) SLADS 計(jì)算的各向異性密實(shí)納米顆粒系統(tǒng)的SAXS 譜[44]，(b) GAPD 計(jì)算的基于真實(shí)同步輻射粉光能譜的多晶衍射信號[58]，(c) 利用LauePt4 模擬的單晶勞厄衍射信號[57]，(d) 利用LAMMPS 內(nèi)嵌模塊計(jì)算的bcc 鐵在沖擊過程中的衍射信號[62]Fig.9 Examples of X-ray diffraction and scattering pattern simulations: (a) SAXS pattern for a large, anisotropic dense particle system calculated using SLADS[44]; (b) diffraction pattern for a polycrystalline system with pink synchrotron beam calculated using GAPD[58]; (c) Laue pattern simulation and indexing using LauePt4[57]; (d) diffraction patterns of bcc-Fe during impact calculated using packages implemented in LAMMPS[62]

基于模型的X 射線衍射信號模擬工具的輸入信息主要是晶體的晶格常數(shù)（樣品為單晶時）和取向分布（樣品為多晶時）。通常通過實(shí)測的自由面粒子速度曲線或加載過程模擬，結(jié)合狀態(tài)方程數(shù)據(jù)，對晶體結(jié)構(gòu)和壓縮度做出一定的約束或假設(shè)，實(shí)現(xiàn)對衍射信號的模擬與預(yù)測。當(dāng)然，這種處理方法也存在一定問題，尤其是狀態(tài)方程給出的是宏觀應(yīng)變與壓力的關(guān)系，而衍射譜模擬所需的晶格結(jié)構(gòu)卻對應(yīng)微觀應(yīng)變，宏觀應(yīng)變與微觀應(yīng)變并不直接對應(yīng)，需要一定的假設(shè)進(jìn)行聯(lián)系[61]。典型的基于模型的衍射信號模擬工具是LauePt[56–57]。通過輸入晶體結(jié)構(gòu)（常壓或高壓、靜水壓或非靜水壓均可自行指定），同時指定特定的X 射線能譜和衍射幾何（即X 射線入射方向與晶體取向的相對關(guān)系、探測器的取向等），LauePt 可以模擬出典型的勞厄譜，并完成勞厄衍射譜的指數(shù)標(biāo)定。基于模型的計(jì)算軟件通過多個取向信息的累加，還可以實(shí)現(xiàn)多晶系統(tǒng)計(jì)算。

基于構(gòu)型的衍射和散射模擬方法的輸入信息為系統(tǒng)的粒子位置及類型或系統(tǒng)密度分布，通過對離散空間的傅里葉變換或快速傅里葉變換，計(jì)算出倒空間的強(qiáng)度信息，典型的計(jì)算程序有SLADS[44]、GAPD[58]、Debyer[59]。這里的粒子可以是原子、離子，也可以是其他種類的帶電粒子，只要給出其X 射線散射因子即可。目前，計(jì)算程序可計(jì)算1010粒子體系，但對應(yīng)的體積仍然十分小，約為微米量級。無論是單晶還是多晶體系，其衍射和散射都存在類似的系統(tǒng)尺寸有限的問題，造成衍射或散射信號上額外附加一個高頻振蕩信號，在信號的模擬與解讀中需要特別注意。分子動力學(xué)模擬軟件LAMMPS 也內(nèi)置了X 射線/電子衍射譜的計(jì)算模塊[60]，但其幾何較為簡單，倒空間的采樣方式也較為受限。SLADS、GAPD、LAMMPS 均為基于運(yùn)動學(xué)近似的衍射和散射計(jì)算，計(jì)算過程包含了真實(shí)的實(shí)驗(yàn)幾何、X 射線特性、探測器投射幾何等因素，可以計(jì)算一維、二維、三維衍射和散射譜。Debyer 則不同，盡管它也是基于構(gòu)型的衍射模擬，但卻是基于各向同性的衍射信號模擬，給出的是一維衍射譜，因此在衍射信號仿真方面的能力較為有限[59]。

基于構(gòu)型的衍射和散射信號模擬中，一個關(guān)鍵輸入是基于物理的系統(tǒng)構(gòu)型。近年來，基于構(gòu)型的衍射和散射模擬與分子動力學(xué)模擬、基于PIC（particle in cell）方法的等離子體物理過程結(jié)合得較好。采用上述模擬方法，研究人員探索使用超快SAXS 測量了微噴顆粒的尺寸分布[63]，利用原位衍射獲取了材料在沖擊荷載下的微觀變形與相變機(jī)理[62]，在高壓條件下測量了材料強(qiáng)度[64]等。

2.3 數(shù)據(jù)的解讀與分析

表4 同步輻射X 射線衍射和散射信號處理與分析工具[43,65–67]Table 4 Softwares for data processing and analysis with synchrotron based X-ray diffraction and scattering[43,65–67]

3 基于同步輻射的沖擊加載下原位多尺度研究進(jìn)展

3.1 沖擊荷載下材料的損傷失效與塑性變形

同步輻射X 射線的高準(zhǔn)直性、高相干性（與傳統(tǒng)X 射線源相比）使得相襯成像成為開展沖擊荷載下材料的高時空分辨損傷失效研究的重要手段[39]。與吸收襯度成像相比，相襯成像對弱吸收材料和界面敏感，在表征裂紋、孔洞、雜質(zhì)等缺陷方面具有顯著優(yōu)勢。霍普金森桿作為較早與同步輻射光源集成的動態(tài)加載手段[35]，近年來日益成熟，在纖維增強(qiáng)復(fù)合材料的微介觀損傷機(jī)制與裂紋行為[68–69]、金屬材料的剪切失效和動態(tài)拉伸失效[41,70]、生物材料的動態(tài)裂紋形核與傳播[71]等問題中得到廣泛應(yīng)用。基于氣炮加載技術(shù)，研究人員也成功實(shí)現(xiàn)了強(qiáng)沖擊荷載下變形損傷過程的同時成像與衍射測量[32–33,72]、點(diǎn)陣結(jié)構(gòu)的沖擊變形與射流形成演化機(jī)理研究[73–74]、高速沖擊荷載下聚合物材料內(nèi)部孔洞塌縮過程的原位成像觀測[75–76]、液體緩沖材料對金屬銅的界面不穩(wěn)定性的影響研究[77]，以及鈰金屬表面射流、長桿侵徹、層裂拉伸破壞、點(diǎn)陣材料的動態(tài)壓縮破化過程觀測[72]等。激光加載與成像診斷相結(jié)合的研究相對較少，主要工作集中在聚合物泡沫的動態(tài)行為、微米石墨棒的動態(tài)斷裂過程[78]等。

塑性變形涉及位錯滑移、孿生等晶格尺度的材料結(jié)構(gòu)響應(yīng)，通常使用原位衍射探究沖擊荷載下材料的塑性變形機(jī)理[79–80]。如圖10 所示，Li 等[35]基于北京同步輻射裝置（Beijing Synchrotron Radiation Facility，BSRF）搭建了霍普金森桿加載下的原位動態(tài)衍射實(shí)驗(yàn)平臺，并對一維應(yīng)力動態(tài)拉伸荷載下單晶鎂的孿生塑性變形機(jī)理進(jìn)行了研究，通過兩幅分幅衍射探測系統(tǒng)獲取了原位動態(tài)衍射數(shù)據(jù)，結(jié)果表明，動態(tài)一維應(yīng)力條件下的塑性變形機(jī)理與一維應(yīng)變條件下是一致的，分子動力學(xué)模擬結(jié)果也支持該結(jié)論。Magagnosc 等[81]利用原位X 射線衍射技術(shù)，開展了鈦合金在剪切失效過程中的初始動態(tài)重結(jié)晶和絕熱剪切帶研究。氣炮加載下鎂及鎂合金的動態(tài)塑性變形機(jī)理研究工作日益豐富，如單晶鎂在沖擊壓縮與卸載階段的各向異性孿生變形機(jī)制研究[21,82]、多晶鎂的孿生-退孿機(jī)制研究[83]、鎂合金在不同沖擊應(yīng)力條件下的變形機(jī)制研究[84]等。Huber 等[85]通過原位X 射線衍射觀測到了高密度聚乙烯（high density polyethylene，HDPE）的高分子鏈壓縮與分解行為。受氣炮加載下樣品厚度、尺寸及穿透性的限制，目前基于透射式衍射幾何的相關(guān)工作仍然局限在低密度材料，反射式衍射幾何雖然避免了該問題，但其窗口材料同樣有穿透性要求，且存在低阻抗窗口導(dǎo)致的壓力卸載問題，如最近開展的氣炮加載下基于反射式衍射幾何的單晶鉬的滑移與孿生變形機(jī)制研究[86]。激光加載下的原位動態(tài)X 射線衍射測量則很好地突破了該限制。利用該技術(shù)，國內(nèi)外團(tuán)隊(duì)已經(jīng)開展了150 GPa 下金的層錯[87]、330 GPa 下Ag 的密度測量[88]等強(qiáng)沖擊荷載下材料塑性變形機(jī)理研究，如圖11[87]所示，其中V/V0為液相的體積分?jǐn)?shù)。

圖10 基于BSRF 開展的霍普金森桿加載下單晶鎂的原位X 射線衍射測量[35]：(a)原位靜態(tài)勞厄衍射圖，(b) 原位動態(tài)勞厄衍射圖， (c) 沿<0001>拉伸時拓展孿晶示意圖，(d) 拓展孿晶與母體的取向關(guān)系，(e) 分子動力學(xué)模擬結(jié)果Fig.10 In-situ X-ray diffraction measurements under split Hopkinson bar loading based on BSRF[35]:(a) static Laue diffraction pattern; (b) dynamic Laue diffraction pattern; (c) schematic of the extension twinning mechanism for tension loading along <0001>; (d) pole figure of extension twinning and parent matrix; (e) corresponding molecular dynamics simulation results

圖11 沖擊加載下金的高壓層錯研究[87]：(a) 原位納秒X 射線衍射實(shí)驗(yàn)示意圖，(b) 典型結(jié)果，(c) 沖擊加載下金的應(yīng)力-體積關(guān)系Fig.11 Investigations on stacking faults in shock-compressed gold[87]: (a) schematic diagram for in situ nanosecond X-ray diffraction measurements in shock-compressed gold; (b) representative results; (c) stress-volume states of shock-compressed gold

3.2 沖擊荷載下材料的相變研究

氣炮和強(qiáng)激光是目前基于同步輻射開展沖擊荷載下材料固-固、固-液相變研究的主要加載手段。在固-固相變研究方面，得益于同步輻射X 射線的高品質(zhì)，尤其是粉光的應(yīng)用，固-固相變路徑與機(jī)理研究迎來了新的機(jī)遇。傳統(tǒng)的基于閃光X 射線的原位衍射研究受 X 射線帶寬低、能量低、通量低等問題的限制，主要采取反射式衍射幾何進(jìn)行觀測，且通常只能觀測1～2 個晶面衍射斑，如早期開展的KCl 相變路徑與機(jī)理研究[89]。而同步輻射X 射線具有接近10%的帶寬、更高的能量和時間分辨率，推動固-固相變研究取得重要突破。例如，Zhang 等[90]基于同步輻射原位X 射線衍射，對KCl 單晶在沖擊荷載下的相變機(jī)理開展了研究，揭示了其在沖擊荷載下的各向異性相變規(guī)律，如圖12 所示，通過分析相變前后取向的對應(yīng)關(guān)系，提出了修正的WTM 相變機(jī)理模型。Hu 等[91–92]結(jié)合激光加載與同步輻射原位X 射線衍射診斷技術(shù)，開展了金屬Bi 在沖擊荷載下的復(fù)雜結(jié)構(gòu)相變以及3Y-TZP 陶瓷的可逆相變研究。利用類似的方法，國內(nèi)外對ZrW2O8的沖擊相變[93]、CaF2單晶的 α →γ →α固-固相變[94]、Mg 的高壓熔化以及密排六方（hexagonal close-packed，hcp）-體心立方（body center cubic，bcc）相變[95]、金屬Ce 的α-ε沖擊相變[96]、Cu 的面心立方（face-centered cubic，fcc）-bcc-熔化相變[97]、單晶Fe 的α-ε 相變機(jī)理[98]等問題開展了一系列研究。基于同步輻射的輕氣炮加載下原位超快X 射線衍射方法在相變問題研究中展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力，是當(dāng)前該領(lǐng)域的難點(diǎn)與前沿。

隨著衍射仿真與數(shù)據(jù)解讀方法的發(fā)展[99]，強(qiáng)沖擊荷載下材料熔化過程的原位量化研究也逐漸豐富。基于氣炮或激光加載，研究人員開展了Cu、Mg、Sm、Ce、Si 等材料的沖擊熔化原位衍射研究[95,96,100–102]，在Si 中觀察到了沖擊熔化以及卸載后的重結(jié)晶過程[102]。得益于激光加載的精確時序可控，通過多發(fā)不同延時的原位衍射實(shí)驗(yàn)，可以確定沖擊熔化過程中的液相演化。圖13 展示了Renganathan 等[103]的研究結(jié)果，可以看出，當(dāng)沖擊壓力從35 GPa 上升至42 GPa 時，其熔化的特征時間（τ）從7.2 ns 降至小于1.0 ns，據(jù)此提出在沖擊熔化過程中應(yīng)當(dāng)考慮熔化的非勻質(zhì)成核過程。

圖13 沖擊應(yīng)力對Ge 沖擊熔化影響的原位X 射線衍射研究[103]：(a) 實(shí)驗(yàn)幾何，(b)自由面速度曲線，(c)～(d)原位衍射圖，(e) 不同峰值壓力下液態(tài)Ge 的體積分?jǐn)?shù)變化曲線Fig.13 In-situ X-ray diffraction investigations on the effects of peak shock stress on the shock melting of Ge[103]:(a) experimental configuration; (b) free surface velocity histories; (c)-(d) in-situ diffraction patterns;(e) Ge liquid volume fraction as a function of time for different peak stresses

4 結(jié) 論

針對基于同步輻射的原位動態(tài)診斷技術(shù)，從同步輻射X 射線的能譜特性、同步輻射X 射線與加載裝置的耦合、全流程實(shí)驗(yàn)仿真、同步輻射X 射線在動態(tài)壓縮科學(xué)中的應(yīng)用等方面進(jìn)行了較為全面的介紹。隨著原位動態(tài)X 射線診斷實(shí)驗(yàn)方法、加載能力、數(shù)據(jù)仿真與解讀方法的進(jìn)一步發(fā)展與完善，強(qiáng)沖擊荷載下材料的多尺度動態(tài)行為研究迎來了革命性的機(jī)遇與挑戰(zhàn)。原位X 射線的多尺度診斷能力對于動態(tài)荷載下材料的微介觀行為研究、以物理為基礎(chǔ)的微介觀物理建模研究發(fā)揮著重要的支撐作用。相信在不久的將來，高密度材料的動態(tài)行為與機(jī)理、微介觀診斷技術(shù)的量化分析方法、動態(tài)塑性變形機(jī)理、相變動力學(xué)過程、塑性-相變耦合機(jī)理、復(fù)雜路徑加載下材料的特性與多尺度響應(yīng)等一系列問題也能夠通過原位動態(tài)診斷技術(shù)形成新的認(rèn)識。

基于同步輻射的強(qiáng)沖擊荷載下材料多尺度動態(tài)行為研究涉及大型科學(xué)基礎(chǔ)設(shè)施、動態(tài)極端加載裝置、原位動態(tài)診斷系統(tǒng)、傳統(tǒng)光電診斷技術(shù)、實(shí)驗(yàn)仿真與模擬、物理計(jì)算與數(shù)據(jù)解讀等多方面的深度融合，涉及的資源多、實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)復(fù)雜、加載與測試技術(shù)發(fā)展快，需要多個領(lǐng)域的科研人員通力協(xié)同。隨著相關(guān)實(shí)驗(yàn)平臺建設(shè)與能力的逐步完善，這些實(shí)驗(yàn)平臺將對我國動態(tài)壓縮科學(xué)發(fā)展提供重要的支撐。