濟南市冬季大氣污染時空分布特征及潛在污染源區(qū)分析

摘要：利用2016—2018年冬季濟南市大氣主要污染物和氣象監(jiān)測數(shù)據(jù)，對大氣污染特征及潛在源區(qū)進行分析。結(jié)果表明： 2016—2018年冬季濟南市環(huán)境空氣中可吸入顆粒物PM₁₀和細顆粒物PM_2.5分別占首要污染物的34.7%和63.8%，輕度污染以上天數(shù)占總天數(shù)的58.6%，冬季高質(zhì)量濃度PM_2.5導(dǎo)致年均值增加7.5 μg/m³；從空間分布來看， PM₁₀與PM_2.5空間分布為天橋區(qū)、槐蔭區(qū)及平陰縣質(zhì)量濃度較高，SO₂則為商河縣和濟陽區(qū)質(zhì)量濃度偏高，NO₂和CO為濟陽區(qū)、天橋區(qū)和槐蔭區(qū)質(zhì)量濃度較高；研究期間NO₂、CO、PM₁₀、PM_2.5的質(zhì)量濃度呈正相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)均在0.7以上，推斷交通源、工業(yè)燃燒源、燃煤是顆粒物的主要來源；濟南市冬季的氣團輸送為偏南、西北、偏北和偏東4個方向，偏南和偏東氣團為影響濟南市冬季大氣污染主要輸送路徑。進一步研究潛在源區(qū)貢獻及濃度權(quán)重表明，濟南地區(qū)大氣污染物主要受本地及周邊區(qū)域影響，當前大氣污染呈現(xiàn)跨區(qū)域交叉污染特征，應(yīng)建立區(qū)域聯(lián)防機制，統(tǒng)籌研究解決區(qū)域大氣環(huán)境污染突出問題。

關(guān)鍵詞：大氣污染物；污染特征；潛在源區(qū)貢獻；濃度權(quán)重軌跡；濟南市

中圖分類號：P41 文獻標志碼：A 文章編號：1002-4026（2023）04-0114-08

開放科學(xué)（資源服務(wù)）標志碼（OSID）：

Spatial and temporal distribution characteristics of air pollution and potential source areas in winter of Jinan

WANG Zhifei，WANG Zaifeng^*，Lü Chen， FU Huaxuan，BIAN Meng，

SUN Fengjuan，ZHANG Wenjuan

（Jinan Environmental Monitoring Center of Shandong Province， Jinan 250101， China）

Abstract∶Using the datasets of major air pollutants and meteorological observations during the winter from 2016 to 2018 in Jinan， the characteristics of air pollution were analyzed to identify the major transport pathway of airmass. The results showed that during the winter from 2016 to 2018 in Jinan， about 63.8% and 34.7% of the major pollutants were PM_2.5 and PM₁₀， respectively. Of the total number of days， 58.6% had a pollution level worse than good polluted. The annual average concentration of PM_2.5 increased by 7.5 μg/m³ due to its high concentration in the winter. In terms of spatial distribution， the concentrations of PM₁₀ and PM_2.5 were high inTianqiao District， Huaiyin District， and Pingyin County; the concentration of SO₂ was high in Shanghe County and Jiyang District; and the concentrations of NO₂ and CO were high in Jiyang District， Tianqiao District and Huaiyin District. The results also showed that ρ（NO₂）， ρ（CO）， ρ（PM₁₀）， and ρ（PM_2.5） had a positive correlation， with all r gt;0.7. It was inferred that traffic source， industrial combustion source， and burning coal were the major sources of particulate matter. The airmass in the winter of Jinan came from south， northwest， north， and east， and the airmass from south and east were the major transport pathway of air pollution. Further analyses of the potential source contribution and concentration weight showed that the air pollution in Jinan City was affected by the local and surrounding cities， and the current air pollution presents the characteristics of cross-contamination across regions. Therefore， a supervision and coordination mechanism for the joint prevention and control of air pollution in the region should be established to coordinate research and solve growing problems of air pollution.

Key words∶air pollution；pollution characteristics；potential source contribution function；concentration weight trajectory；Jinan City

隨著我國城市化進程持續(xù)加快，大氣污染已成為嚴重影響人類健康和生存環(huán)境的重要因素^［1-2］。研究表明，當前以SO₂、NO_x等主要一次污染物和O₃為代表的二次污染所造成的大氣污染問題突出^［3-4］，以細顆粒物PM_2.5污染為特征的區(qū)域性大氣污染明顯^［5-6］，區(qū)域間的相互傳輸影響凸顯^［7］，大氣污染總體呈現(xiàn)了區(qū)域性和復(fù)雜性日趨顯著的特征。濟南市是山東省省會，地勢南高北低，呈淺碟狀，容易導(dǎo)致污染物的集聚和積累。近年來，針對濟南市大氣污染開展了大量研究，主要包括大氣污染區(qū)域性特征、與氣象要素關(guān)系、污染物組分分析及來源解析等方面。邱粲等^［8］、張亞茹等^［9］研究了濟南市空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)與氣象因素關(guān)系。魏小鋒等^［10］分析了濟南市重污染天氣的顆粒物化學(xué)組分特征，指出NO-₃、SO^2-₄、NH+₄、CO質(zhì)量濃度及百分占比與顆粒物質(zhì)量濃度同步增加，二次無機離子和二次有機碳是導(dǎo)致重污染的主因。Gao等^［11］、Yang等^［12］研究得出機動車尾氣、燃煤和二次污染是濟南地區(qū)大氣顆粒物的主要來源。大氣污染具有區(qū)域性，不僅受本地污染排放影響，還在一定程度上受區(qū)域傳輸?shù)挠绊?sup>［13^］，以往研究在分析濟南市區(qū)域間污染傳輸影響時僅簡單基于局地觀測的風(fēng)速風(fēng)向等，缺乏評估污染物外來傳輸源區(qū)有效手段。因此，本研究利用相關(guān)性分析、后向軌跡聚類和潛在源區(qū)貢獻等方法，結(jié)合2016—2018年冬季的污染物監(jiān)測數(shù)據(jù)以及美國國家環(huán)境預(yù)報中心（National Centers for Environmental Prediction，NCEP）全球再分析資料，研究濟南市冬季大氣污染特征、與氣象因子關(guān)系、主要氣團傳輸路徑，識別出對冬季大氣污染貢獻突出的潛在污染源區(qū)，以期為濟南市大氣污染防治提供科學(xué)依據(jù)。

1 資料與方法

1.1 資料來源

空氣質(zhì)量分析所用數(shù)據(jù)采用從山東省濟南生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心獲得的2016—2018年冬季（1月、2月和12月）空氣站（8個國控、8個省控、8個區(qū)縣，見表1）監(jiān)測結(jié)果，監(jiān)測設(shè)備為美國BAM-1020顆粒物（PM₁₀、PM_2.5）監(jiān)測儀，美國API氣態(tài)污染物（SO₂、NO₂、CO、O₃）監(jiān)測儀，時間分辨率為1 h。后向軌跡氣象資料采用NCEP提供的全球資料同化系統(tǒng)（Global Data Assimilation System，GDAS）數(shù)據(jù)，通過http：//gus.arlhq.noaa.gov/網(wǎng)站獲得。

1.2 分析方法

1.2.1 后向軌跡及聚類分析

后向軌跡使用美國國家海洋和大氣管理局（National Oceanic and Atmospheric Administration ，NOAA）共同研發(fā)的HYSPLIT-4模型開展氣團來源和軌跡變化分析^［14］。選取濟南市監(jiān)測站（36.66°N，117.05°E）為起始點，逐小時模擬，結(jié)合大氣污染物（PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO₂、CO、O₃）的大氣化學(xué)壽命，計算時長48 h，高度設(shè)為500 m。利用基于HYSPLIT-4模型的TrajStat軟件建立污染軌跡區(qū)域網(wǎng)格，網(wǎng)格大小設(shè)置為0.25°×0.25°，采用角距離分類算法作為聚類分析的方法^［15］。

1.2.2 潛在源區(qū)貢獻法和濃度權(quán)重軌跡分析法

潛在源區(qū)貢獻法（potential source contribution function ，PSCF）是一種通過條件概率函數(shù)為基本理論來識別可能污染源位置的方法，該方法將氣團軌跡與污染物濃度結(jié)合，通過在研究區(qū)域構(gòu)建一定分辨率的網(wǎng)格（i，j），利用設(shè)置濃度閾值，對超過閾值的軌跡定義為污染軌跡，可以一定程度識別污染源區(qū)對受體污染貢獻。濃度權(quán)重軌跡分析法（concentration weighted trajectory，CWT）則是一種定量計算潛在源區(qū)氣團軌跡權(quán)重濃度的方法，突破了PSCF不能區(qū)分相同網(wǎng)絡(luò)對受體點影響程度的缺點，可以分析出不同軌跡和潛在污染源區(qū)的污染程度 ^［15］。

2 結(jié)果與分析

2.1 冬季大氣污染物濃度變化特征

2016—2018年冬季濟南市PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO₂、CO、O₃-8 h（臭氧最大8 h平均）質(zhì)量濃度平均值分別160、93、47、55、1.47、59 μg/m³，其中PM₁₀、PM_2.5、NO₂的質(zhì)量濃度分別超過國家二級標準的1.28、1.57、0.38倍，其他污染物未超標；輕度污染以上天數(shù)為159 d，占總天數(shù)的58.7%，大氣污染嚴重。如圖1所示，2016—2018年冬季環(huán)境空氣首要污染為顆粒物和NO₂，其中PM₁₀和PM_2.5分別占34.7%和63.8%， PM_2.5污染天數(shù)逐年下降，PM₁₀污染天數(shù)逐年上升，這是因為伴隨濟南鋼鐵集團搬遷、煤改氣/電等大氣污染整治措施的持續(xù)開展，濟南市產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)產(chǎn)生變化導(dǎo)致。

2016—2018年濟南市PM₁₀、PM_2.5、SO₂ 、NO₂ 、CO的質(zhì)量濃度月均值呈U型變化（圖2），表現(xiàn)為夏季濃度較低，冬季濃度較高，PM₁₀質(zhì)量濃度在春季也較高，與邱粲^［8］研究結(jié)果相同，這是因為一方面濟南市冬季屬采暖季，本地燃煤排放量增大，另一方面逆溫和靜穩(wěn)等不利氣象條件頻發(fā)，污染物易于累積。O₃質(zhì)量濃度則呈現(xiàn)出相反的月變化特征，這是由于O₃的產(chǎn)生與太陽光照強度、氣溫等因素有關(guān)，冬季太陽輻射較弱，氣溫低，抑制了光化學(xué)反應(yīng)。經(jīng)計算，2016—2018年濟南市冬季PM_2.5質(zhì)量濃度平均值對PM_2.5質(zhì)量濃度年均值的貢獻為36.9%，使得年均值增加7.5 μg/m³。

將2016—2018年濟南市冬季污染物小時質(zhì)量濃度進行統(tǒng)計（圖3）發(fā)現(xiàn)，PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO₂、CO質(zhì)量濃度日變化整體呈雙峰型分布，06：00—09：00呈現(xiàn)質(zhì)量濃度上升，然后逐漸下降至15：00達到最低值，隨后逐步上升，日變化特征主要原因是大氣層結(jié)變化和人為活動。冬季日出前，氣溫較低，大氣層結(jié)較為穩(wěn)定，易出現(xiàn)逆溫，邊界層高度較低，污染物質(zhì)量濃度偏高；隨著氣溫緩慢回升，空氣對流加快，邊界層高度增加，污染物質(zhì)量濃度開始下降，在06：00左右出現(xiàn)低值；隨后伴隨上班交通早高峰，人為源排放增多，污染物質(zhì)量濃度在09：00左右達到第一個峰值；接著大氣持續(xù)回溫，大氣對流和湍流活動增強，擴散條件好轉(zhuǎn)導(dǎo)致污染物質(zhì)量濃度逐漸下降；16：00開始，由于下班交通晚高峰到來，氣溫逐步下降，邊界層高度降低，污染物質(zhì)量濃度逐步升高。O₃質(zhì)量濃度日變化與其他污染物為負相關(guān)，呈單峰分布，11：00—17：00質(zhì)量濃度持續(xù)較高，最高值出現(xiàn)在14：00左右，與之前研究結(jié)果^［16］相同。此外，2016年冬季 SO₂質(zhì)量濃度（67 μg /m³）明顯高于2017、2018年（50、30 μg /m³），這是因為在2016年起濟南市逐步開展了“煤改氣/電 ”、“煤炭清潔利用”和“電廠深度治理”等煤炭管控措施，使得SO₂質(zhì)量濃度逐年下降明顯。由于2018年1月1日起，濟南市正式實施《濟南市禁止燃放煙花爆竹的規(guī)定》，2018年春節(jié)期間（2月15—22日）比2016年（2月7—14日）、2017年（1月27日—2月3日）污染物質(zhì)量有所降低。

統(tǒng)計研究期間濟南市各區(qū)縣污染物質(zhì)量濃度均值（表2），各項污染物質(zhì)量濃度呈現(xiàn)不同的分布特征，PM₁₀空間分布為天橋區(qū)、槐蔭區(qū)及平陰縣PM₁₀質(zhì)量濃度較高，這可能是研究期間天橋區(qū)、槐蔭區(qū)及平陰縣轄區(qū)內(nèi)建筑工地、道路密集施工有關(guān)。PM_2.5質(zhì)量濃度分布整體與PM₁₀相似，其中平陰縣PM_2.5最高，為108 μg/m³，這與當?shù)靥妓禺a(chǎn)業(yè)園區(qū)和鋼鐵企業(yè)等排放較大的產(chǎn)業(yè)布局有很大關(guān)系。SO₂則是商河縣、濟陽區(qū)質(zhì)量濃度較高，冬季多以燃煤取暖方式，散煤燃燒導(dǎo)致SO₂較高。NO₂和CO分布較為一致，為濟陽區(qū)、天橋區(qū)和槐蔭區(qū)質(zhì)量濃度較高，這可能是由于濟南西部人口較為密集，交通流量大，也與電力、熱力供應(yīng)分布特征有關(guān)。O₃受“滴定作用”影響，空間分布與NO₂相反，呈“西低東高”趨勢。

2.2 污染期各污染物質(zhì)量濃度、氣象因素的相關(guān)性分析

圖4為研究期間各項污染物質(zhì)量濃度及氣象因子之間相關(guān)性分析，結(jié)果表明：ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）相關(guān)性好，相關(guān)系數(shù)高達0.94。ρ（NO₂）與ρ（CO）、ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）為正相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)均在0.7以上，具有一定的同源性，CO主要源自燃料的不完全燃燒，NO₂主要來源于機動車尾氣及工業(yè)生產(chǎn)，推斷交通源、工業(yè)燃燒源、燃煤是顆粒物的主要來源，丁淑琴等的^［17］研究結(jié)果相似。SO₂與其他污染物相關(guān)性最弱，主要來自燃煤源。O₃與其他污染物均呈負相關(guān)，且與NO₂相關(guān)性最強，這是由于O₃是二次污染物，NO₂為其主要前體物之一。

相對濕度、風(fēng)速風(fēng)向及溫度等氣象因子對空氣質(zhì)量有較為明顯的影響^［18］。由圖4可見，相對濕度（RH）與O₃呈負相關(guān)，SO₂無明顯相關(guān)性，與其他污染物均呈正相關(guān)，相對濕度對大氣中物理化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生影響，使得顆粒物吸濕增長，導(dǎo)致顆粒物等污染物的累積^［19］。風(fēng)速（WS）與O₃正相關(guān)，與其他污染物負相關(guān)，風(fēng)速主要通過污染物的水平傳輸和稀釋擴散影響空氣質(zhì)量，風(fēng)速增大到一定程度后，有利于大氣污染物濃度下降^［20］，而濟南市冬季風(fēng)速對O₃前體物混合作用大于擴散稀釋作用，呈現(xiàn)弱正相關(guān)。溫度與O₃呈顯著正相關(guān)，與其他污染物相關(guān)性較弱，因為氣溫是光化學(xué)反應(yīng)的重要影響因素，溫度較高時，有利于O₃的產(chǎn)生。

2.3 后項軌跡聚類分析

分析2016—2018年濟南市冬季逐小時氣團后向軌跡聚類分析結(jié)果及對應(yīng)污染物小時平均質(zhì)量濃度（表3），冬季的氣團輸送分為偏南、西北、偏北和偏東4個方向，分別占19.48%、23.54%、39.44%和17.54%。其中偏南方向途徑江蘇、安徽、河南三省交界處，經(jīng)過山東南部，此類氣團雖然占比較低，但污染物平均質(zhì)量濃度較高，路徑最短，對應(yīng)風(fēng)速最小，氣團移動速度較慢，容易將沿途污染物傳輸至濟南而難以擴散，導(dǎo)致污染積累。西北氣團途徑相對濕度最低，途徑區(qū)域（山西、河北南部）重工業(yè)較為發(fā)達，ρ（SO₂）平均值較高，對濟南市影響較為明顯。偏北氣團源自蒙古途徑內(nèi)蒙古、河北、北京、天津等地，占比最高，風(fēng)速最大，常伴隨冷空氣南下，傳輸距離較長，擴散條件較好，ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）最低，說明氣團影響下顆粒物中粗離子占比較大，各污染物平均質(zhì)量濃度最低。偏東氣團由河北東部途徑渤海海域，經(jīng)過山東東北部濰坊、淄博等地抵達濟南，由于經(jīng)過海洋洋面，濕度最大，有利于污染物二次生成，ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）最高，各項污染物平均質(zhì)量濃度最高。

綜合分析，偏南和偏東氣團因沿途區(qū)域人口密集、污染排放較重，相對濕度大、風(fēng)速較小，各項污染物平均質(zhì)量濃度相對較高，成為影響濟南市冬季大氣污染的主要輸送路徑。西北、偏北氣團占比較高，但因移動速度快，濕度較小，常伴隨冷空氣影響，對應(yīng)污染物平均質(zhì)量濃度較低。

2.4 污染物潛在源區(qū)及污染權(quán)重分析

為識別濟南市冬季大氣污染物PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO₂、CO潛在源區(qū)分布狀況（PM₁₀、PM_2.5閾值質(zhì)量濃度為國家二級日均質(zhì)量濃度限值150、75 μg/m³，SO₂、NO₂、CO質(zhì)量濃度閾值為對應(yīng)時段平均質(zhì)量濃度47、55 μg/m³和1.47 mg/m³），通過PCSF法計算表明，濟南市冬季PM₁₀、PM_2.5潛在源區(qū)分布位置和形態(tài)極為相似，WPSCF高值區(qū)（＞0.7）主要分布在山東東部及南部、江蘇北部、安徽北部、河南東部和湖北部分地區(qū)，這些潛在源區(qū)氣團主要通過聚類1和4軌跡到達濟南;此外，山東北部、河北南部、河南西部及山西-陜西-蒙古狹長地帶等部分地區(qū)WPCSF值較高，在0.6～0.7之間。SO₂、NO₂、CO潛在源區(qū)分布特征則有不同，SO₂的污染潛在貢獻較高區(qū)域呈東西兩側(cè)分布，主要為山東的中東部、河北南部、河南北部及山西省。NO₂、CO潛在源區(qū)多以區(qū)域團狀分布，污染潛在貢獻較高區(qū)域主要分布在山東、河北南部、河南北部及山西中部等，其中濟南本地及東部區(qū)域淄博、濰坊、濱州等地污染貢獻明顯（WPSCF值0.7以上）?？傮w來看，相比氣態(tài)污染物，顆粒物潛在貢獻源區(qū)分布廣泛，貢獻高值區(qū)范圍大，側(cè)面反映濟南市冬季顆粒物污染主要為區(qū)域性污染。濟南市本地及臨近城市尤其是東部區(qū)域?qū)鲜形廴矩暙I較高。

運用CWT分析法進一步量化污染網(wǎng)格對受體區(qū)域濟南市的污染程度。結(jié)果表明：研究期間各項污染物WCWT值較高，且貢獻區(qū)域較為集中，主要分布在山東本地及其周邊區(qū)域（河北南部、河南省、江蘇北部、安徽北部及山西中部等），臨近城市（如淄博、泰安、濱州、濰坊等地）存在WCWT極大值區(qū)，貢獻值多超過國家二級空氣質(zhì)量標準；相對而言，京津冀地區(qū)貢獻值偏低。此外，WCWT值較高地區(qū)多位于聚類1和4軌跡途徑區(qū)域，可見短距離傳輸?shù)腤CWT值要高于長距離傳輸。

綜上所述，CWT分析結(jié)果與PSCF分析結(jié)果基本一致，濟南地區(qū)大氣污染物主要受本地及周邊區(qū)域影響，主要潛在源區(qū)分布在山東本地如淄博、泰安、濱州、濰坊及其周邊的河南、河北南部、安徽北部、江蘇北部、山西中部等地。郭蒙蒙等^［21］、邱堅等^［15］分別研究了鄭州市、鎮(zhèn)江市PM_2.5污染潛在源區(qū)，結(jié)果顯示濟南市也是其他地區(qū)大氣污染潛在源區(qū)之一。因此，大氣污染呈現(xiàn)跨區(qū)域交叉污染特征，應(yīng)建立區(qū)域聯(lián)防機制，統(tǒng)籌研究解決區(qū)域大氣環(huán)境污染突出問題，空氣質(zhì)量才能夠有效改善。

3 結(jié)論與討論

（1）2016—2018年冬季濟南市環(huán)境空氣首要污染為顆粒物和NO₂，其中PM₁₀、PM_2.5占首要污染物的34.7%和63.8%；冬季PM_2.5質(zhì)量濃度平均值對PM_2.5的質(zhì)量濃度年均值的貢獻為36.9%，高質(zhì)量濃度PM_2.5促使年均值增加7.5 μg/m³；研究期間ρ（SO₂）/ρ（NO_x）為0.235，ρ（CO） /ρ（NO_x）為11.9，表明相對于點源，濟南市交通源對大氣污染貢獻較大。各項污染物空間分布呈現(xiàn)出不同特點，與濟南市各區(qū)縣人口、交通、產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)有關(guān)。

（2）研究期間NO₂、CO、PM₁₀、PM_2.5的質(zhì)量濃度均為正相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)均在0.7以上，推斷交通源、工業(yè)燃燒源、燃煤是顆粒物的主要來源；六項污染物與相對濕度、風(fēng)速及溫度呈現(xiàn)一定相關(guān)性，且O₃與其他污染物相關(guān)性不同。

（3）通過后項軌跡聚類分析表明，濟南市冬季的氣團輸送分為偏南、西北、偏北和偏東4個方向，分別占19.48%、23.54%、39.44%和17.54%。偏南和偏東氣團雖然占比較低，但因沿途區(qū)域人口密集、污染排放較重，對應(yīng)相對濕度大、風(fēng)速較小，各項污染物平均質(zhì)量濃度相對較高，成為影響濟南市冬季大氣污染主要輸送路徑。西北、偏北氣團占比較高，但因移動速度快，濕度較小，常伴隨冷空氣影響，對應(yīng)污染物平均質(zhì)量濃度較低。

（4）潛在源區(qū)貢獻及質(zhì)量濃度權(quán)重結(jié)果表明，CWT分析結(jié)果與PSCF分析結(jié)果基本一致，濟南地區(qū)大氣污染物主要受本地及周邊區(qū)域影響。當前大氣污染呈現(xiàn)跨區(qū)域交叉污染特征，應(yīng)建立區(qū)域聯(lián)防機制，統(tǒng)籌研究解決區(qū)域大氣環(huán)境污染突出問題，空氣質(zhì)量才能夠有效改善。

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