氮摻雜氧化鋅-氧化鋅憶阻器突觸可塑性研究

摘要：為了解決傳統計算機中存儲與運算之間的物理分離以及傳輸速度受限的問題，制備一種可用于神經形態計算的模擬型憶阻器，采用磁控濺射法在氧化銦錫導電玻璃襯底上依次完成氧化鋅、氮摻雜氧化鋅阻變層與銀頂電極的沉積，對憶阻器的結構和電學性能進行表征、測試，并探究氮摻雜氧化鋅薄膜厚度對憶阻器電學性能的影響。結果表明：制得的氮摻雜氧化鋅-氧化鋅憶阻器具有漸變式的電導切換行為，能夠很好地模擬生物突觸的可塑性，可用于神經形態計算；氮摻雜氧化鋅薄膜厚度的增加有助于電學性能的穩定，減小氮摻雜氧化鋅薄膜厚度，會顯著增大電導響應的變化率。

關鍵詞：憶阻器；人工突觸；磁控濺射；氮摻雜氧化鋅；突觸可塑性

中圖分類號：TN303

文獻標志碼：A

Research on Synaptic Plasticity of Nitrogen-doped Zinc Oxide-Zinc Oxide Memristors

XU Lei， LI Yang

（School of Information Science and Engineering， University of Jinan， Jinan 250022， Shandong， China）

Abstract： To solve the problems of physical separation between storage and operation as well as transmission speed limitation in conventional computers， a memristor with analog behavior that could be used for neuromorphic computing was prepared. Deposition of a zinc oxide and nitrogen-doped zinc oxide resistive layer and a silver top electrode was completed sequentially on an indium tin oxide conductive glass substrate by using magnetron sputtering method. Structure and electrical performances of the memristor were characterized and measured， and effect of nitrogen-doped zinc oxide film thickness on the electrical performances of the memristor was investigated. The results show that the prepared memristor with nitrogen-doped zinc oxide-zinc oxide structure has a gradual conductance switching behavior， which can well simulate plasticity of biological synapses and can be used for neuromorphic computation. The increase of nitrogen-doped zinc oxide film thickness contributes to stabilization of the electrical performances， while reducing nitrogen-doped zinc oxide film thickness increases change rate of conductivity response significantly.

Keywords： memristor; artificial synapse; magnetron sputtering; nitrogen-doped zinc oxide; synaptic plasticity

收稿日期：2022-03-21 網絡首發時間：2022-05-16T08∶01∶13

基金項目：國家自然科學基金項目（61805101）

第一作者簡介：徐蕾（1995—），女，山東濟寧人。碩士研究生，研究方向為憶阻器。E-mail：betterxl@outlook.com。

通信作者簡介：李陽（1987—），男，黑龍江牡丹江人。副教授，博士，碩士生導師，研究方向為憶阻器與柔性傳感器。E-mail：ise_liy@ujn.edu.cn。

網絡首發地址：https：//kns.cnki.net/kcms/detail/37.1378.n.20220512.1824.006.html

隨著信息化時代的到來，爆炸式增長的數據量對計算系統的性能提出了更高的要求。傳統的基于馮·諾依曼架構的數字計算機的存儲和處理單元存在物理分離，導致運算速度受限，并且能耗較大，在解決復雜問題時面臨嚴峻的挑戰^［1-2］。作為一種天然的計算系統，人類的大腦可以高效地并行處理感知、學習和記憶的任務^［3］。受人腦功能的啟發，研究人員提出了神經形態計算系統來模仿生物對信息的高效處理功能^［4-5］。突觸被認為是神經系統進行學習和記憶的基本功能單元，探索能夠模擬生物突觸的人工突觸對于神經形態計算系統的發展非常重要。目前，許多文獻^［6-9］中都報道了用于人工突觸的新型電子器件。其中，憶阻器不僅具有與生物突觸相似的非線性傳輸特性以及非易失性的狀態保持特性，而且具有結構簡單、功耗低、尺寸小、集成度高等優點^［10］。憶阻器能夠在單個器件上實現存算一體化以及對生物突觸行為的模擬，促進了新型神經形態計算系統的發展。

在神經形態系統的構建中，憶阻器作為人工突觸必須能夠模仿生物突觸行為，因此突觸可塑性是憶阻器模擬生物突觸功能的前提條件^［11-12］。在生物神經系統中，突觸權重在外加刺激下會發生漸進式的變化，一般說來，憶阻器的電導值被看作是突觸權重，而電導漸進式的變化是憶阻器模擬神經突觸傳遞形式的基本依據。近年來，學者們已經將許多材料用于人工突觸的研究，尤其是氧化物材料取得了可觀的成果^［13-15］；但是，由于材料體系龐大，作用機制尚無統一標準，在性能穩定性和可控度方面還有可優化的空間，因此，在單一材料的基礎上進行改進，將電學特性和理論分析相結合，以期實現性能的優化和理論機制的完善，對于神經形態計算的深入探索是很有必要的。

通常，單一的氧化鋅（ZO）材料作為阻變層的憶阻器顯示出突變式的電導變化，不適合模擬突觸^［16-18］。在ZO中摻雜氮元素可以增加薄膜中氧空位的數量，氧空位的遷移實現電導漸進式的變化，有利于仿生物突觸功能的實現。基于氮摻雜氧化鋅（ZON）-ZO憶阻器的漸進電導調諧特性，已經成功模擬了突觸功能，如長時程可塑性、短時程可塑性和經驗依賴可塑性。本文中采用磁控濺射技術制備基于ZON-ZO阻變層的電子突觸憶阻器，通過調控ZON層的厚度，探討憶阻器電學特性的變化，并結合理論知識分析憶阻器的導電機制，進一步提出物理模型。

1 ZON-ZO憶阻器的制備及測試表征

1.1 ZON-ZO憶阻器的制備

氧化銦錫（ITO）導電玻璃襯底依次使用丙酮、乙醇和去離子水各超聲處理10 min后用氮氣吹干備用。采用磁控濺射技術在ITO襯底上制備ZON-ZO阻變層和銀頂電極。腔室抽真空至壓力為5×10^-3 Pa時，通入體積流量均為15 mL/min的氬氣和氧氣，以工作壓力為1.0 Pa、直流功率為70 W的工藝條件作用在鋅靶上制備ZO薄膜。

腔室抽真空到壓力為5×10^-3 Pa時，通入體積流量分別為1、3、70 mL/min的氧氣、氬氣和氮氣作為反應氣體，在工作壓力為1.0 Pa、直流功率為50 W的條件下分別濺射10、15 min，得到2種不同厚度的ZON薄膜。

銀頂電極的濺射采用帶有直徑為0.2 mm圓孔的掩膜板，在氬氣的體積流量為20 mL/min、直流功率為50 W的條件下濺射10 min，最終制得ZON薄膜厚度不同的2種憶阻器，分別是具有相對較厚ZON薄膜的銀-ZON-ZO-ITO憶阻器（簡稱AHZ憶阻器），以及具有相對較薄ZON薄膜的銀-ZON-ZO-ITO憶阻器（簡稱ABZ憶阻器）。

1.2 測試表征

采用半導體參數分析儀（Keithley 2602B型）和探針系統測試憶阻器的電學性能。測試過程中，電壓施加在銀頂電極上，底電極ITO接地。采用掃描電子顯微鏡（SEM，Regulus-800型）觀察樣品薄膜的形貌。

2 結果與討論

2.1 ZON-ZO憶阻器的結構及表征

圖1為ZON-ZO憶阻器結構示意圖及其表面、截面SEM圖像。由圖可以看出，ZON-ZO憶阻器從上到下分別為圓形的銀頂電極、ZON-ZO阻變層和ITO底電極。從憶阻器的表面以及截面微觀形貌（圖1（b））可以看出，薄膜的表面平整連續，橫截面結構清晰，其中ZO薄膜的顆粒直徑小，分布均勻。當在ZO上濺射一層ZON時，薄膜表面分布有較明顯的凸起狀顆粒，原因是濺射過程中氮元素的摻雜引入了大量的原子團來參與薄膜的形成，帶來了更多的團簇粒子。憶阻器的層狀結構清晰、分明，在厚度為350 nm的ITO上依次沉積厚度分別約為80 nm的ZO、ZON薄膜。

2.2 ZON-ZO憶阻器的電學性能

憶阻器的電學性能是評估其能否對生物突觸功能進行模擬的重要參考指標，主要包括掃描電壓下的電流-電壓曲線和脈沖電壓下憶阻器對突觸可塑性的模擬。

2.2.1 電流-電壓曲線

為了研究憶阻器在模擬生物突觸行為中的潛力，分別對AHZ、ABZ憶阻器的伏安特性進行測試及分析。AHZ、ABZ憶阻器的正負雙向單次電流-電壓曲線和正向多次連續循環掃描曲線如圖2所示。由圖可以看出，在施加的掃描電壓下，AHZ、ABZ憶阻器均表現出漸變式的電阻切換行為。相較而言，ABZ憶阻器在正向電壓區域的電導變化量比AHZ的大，電流在相同的掃描電壓下能達到更大值，并且，為了實現更明顯的電導變化窗口，AHZ憶阻器需要施加最高3 V的掃描電壓，而ABZ憶阻器只需要2 V就能達到AHZ憶阻器約10倍的電流。電導逐漸變化的阻變行為是憶阻器模擬生物突觸的基本依據，憶阻器的連續循環掃描電流-電壓曲線驗證了這種模擬型阻變行為。從圖中可以看出，隨著循環次數的增加，2種憶阻器的電導都不斷增大，表明憶阻器在持續刺激下電導能夠累積并且具備漸變的能力。相較而言，AHZ憶阻器的電導變化小，可以應用于需要精確調制權重的人工突觸中，而ABZ憶阻器的電導變化范圍大，小電壓下也能夠獲得范圍更廣的可調權重。2種憶阻器的非線性傳輸特性都表現出連續的電阻切換行為，這種漸進式的電導變化和生物突觸中權重變化的趨勢相似，有利于生物突觸行為的模擬。

2.2.2 突觸權重的可塑性

生物突觸的連接強度會受到前、后神經元活動的影響，而刺激信號作用的頻率、持續時間以及強度都能導致突觸權重發生變化^［19-20］。為了探究憶阻器的電導在外界刺激變化下的響應，通過控制變量法調節脈沖參數進行觀察。在脈沖的幅度固定為2 V的條件下，改變間隔時間和脈沖寬度測試了2種憶阻器的電導變化，結果如圖3所示。首先，對憶阻器施加20個脈寬為40 ms的連續脈沖序列，調整間隔時間分別為20、40、60 ms，AHZ、ABZ憶阻器的電導響應測試結果分別見圖3（a）、（b）。由圖可以看出，間隔時間越短，2種憶阻器的電導的變化量越大，電導也越大。圖3（c）、（d）為在固定間隔時間為40 ms，調節脈寬分別為20、30、40 ms，AHZ、ABZ憶阻器的電導響應與脈寬的關系分別如圖3（c）、（d）所示。結果表明，脈寬的增大導致憶阻器的電流更大。綜合來看，隨著脈沖數的增加，電導逐漸增大，AHZ憶阻器的電導增加更穩定，而在掃描電壓中變化量更大的ABZ憶阻器，電導對脈沖刺激的響應也更加敏感。2種憶阻器都能在脈沖參數的變化下表現出良好的可調諧性，這是憶阻器模擬生物突觸可塑性的基礎。

2.2.3 長時程可塑性

突觸可塑性是人腦學習和記憶的重要基礎，表現為突觸在接收到外界刺激后，突觸權重可以隨之動態變化^［21-22］。突觸可塑性分為長時程可塑性和短時程可塑性，區別體現在連續施加脈沖長度的不同以及后續時間保持的長短。首先，對憶阻器施加脈沖幅度為2 V、脈沖寬度和間隔時間均為20 ms的連續20個正向脈沖和20個負向脈沖以模擬生物突觸的長時程可塑性。為了更好地展現脈沖數和憶阻器電流的變化關系，對測試數據進行歸一化處理，設權重比為施加正向（負向）電壓脈沖時，每一個正向（負向）的電流值和正向（負向）電流最大值的比。圖4所示為AHZ、ABZ憶阻器的脈沖數和權重比的關系。從圖中可以看出，在施加正向脈沖過程中，權重比連續增大，這一過程體現出長時程增強（LTP）的特點。

在隨后的負向脈沖時，權重比相應減小并趨向于飽和，具有長時程抑制（LTD）特點。將長時程增強和抑制過程循環3次，每一次循環后的電導增大速率變得更快。在施加正向脈沖過程中，隨著脈沖數的增加，AHZ憶阻器的電導均勻增大，而ABZ憶阻器的電導則快速增大及飽和。

2.2.4 短時程可塑性

基于憶阻器電導表現出的對電壓脈沖調制的靈敏度，對AHZ憶阻器的短時程可塑性進行研究。強直后增強作為短時可塑性其中的一種形式，體現了突觸權重對刺激間隔時間的依賴性^［23］。施加10個連續的短脈沖，脈沖幅度為2 V，脈沖寬度為20 ms，改變脈沖信號的間隔時間t，得到強直后增強指數P隨t的變化，結果如圖5所示。通過公式P=［（A₁0-A₁）/A₁］×100%來量化，式中A₁、A₁0分別為第1、10次脈沖刺激后的電流。由圖3可知，持續正向脈沖下的電流幅值會增大，即存在A₁0gt;A₁的關系。從圖5中可以看到，t=40～3 000 ms時，P隨著t的增大而減小。將原始數據點用指數衰減方程P=C₁exp（-t/τ₁）+C₂exp（-t/τ₂）^［24］進行擬合，式中C₁、C₂為初始促進程度，τ₁、τ₂為特征弛豫時間。對于AHZ憶阻器，擬合得到的τ₁、τ₂分別為32.5、542.3 ms，與生物突觸中的特征馳豫時間（τ₁=30 ms，τ₂=400 ms）非常接近^［25］。短時程可塑性的模擬驗證了AHZ憶阻器對外加刺激間隔時間的依賴可塑性。

2.2.5 經驗依賴可塑性

在連續施加高頻和低頻的脈沖下探索ABZ憶阻器的頻率相關的經驗依賴可塑性。脈沖幅度固定為2 V，將2種頻率（50、5 Hz）的脈沖交替作用在ABZ憶阻器上，電流隨時間的變化如圖6所示。由于憶阻器在頻率為5 Hz的脈沖序列施加下不會誘發電流的變化，因此將頻率為5 Hz時的電壓脈沖作為初始基準值。當電壓脈沖頻率增大到50 Hz時，憶阻器的電流逐漸增大。減小脈沖頻率時，電流緩慢減小，而且經過15 s后電流并沒有回到初始值。然后再次增大脈沖頻率，電流迅速增大，該過程中的電導變化量明顯大于第1次的。頻率減小時，電流再次呈現逐漸減小的現象。ABZ憶阻器在頻率為50 Hz的脈沖下顯示出突觸權重增大，即高頻刺激帶來類似于生物突觸中成對脈沖促進（PPF）^［26］，在頻率為5 Hz的刺激下突觸權重逐漸減小，即脈沖頻率的減小使憶阻器處于衰減狀態，表現出成對脈沖抑制（PPD）的特點。此外，在2次PPF-PPD循環過程中，第2段PPD過程的電流在下降一段時間后略大于上一次PPD過程的，即憶阻器的電導會受到以往經驗的影響而產生累積的效應，表明憶阻器具有經驗依賴可塑性。

3 ZON-ZO憶阻器的阻變機制分析

憶阻器正處于發展的初級階段，阻變層材料體系和結構的多樣性導致憶阻器的作用機理尚未有明確的統一標準。目前，普遍認可的理論機制分析途徑是對憶阻器電學特性的導電機制的擬合和物理模型的構建。

3.1 憶阻器的阻變物理機制

為了對ZON-ZO憶阻器的阻變機制進行探討，對AHZ、ABZ憶阻器在對數坐標系下的電流-電壓曲線分別進行線性擬合，分析其載流子傳輸機制，擬合結果如圖7所示。由圖可以看出，在電壓增大階段，2種憶阻器的擬合曲線遵從空間電荷限制電流（SCLC）的載流子傳輸導電機制^［27-28］。以圖7（a）為例，SCLC機制的電流I-電壓U曲線可以分為以下3個區域：1）在低電場區域（U＜1.2 V），擬合曲線的斜率約為0.1，此時注入的電子被ZON薄膜中存在的大量陷阱所俘獲，體內熱激活的載流子仍占據主導地位；2）隨著外加電壓的逐漸增大（1.2 V＜U＜1.5 V），擬合曲線的斜率增大到2，即符合電流正比于電壓的平方值（I∝U2）的關系，此時載流子數量增多到足以填充低能級的陷阱；3）當電壓區域增加到大于閾值電壓（Ugt;1.5 V）時，薄膜中的高能級的陷阱被填滿，此時自由載流子流經憶阻器而不受缺陷的俘獲作用，從而導致電流迅速增大，擬合斜率增大到7，該過程中的電流和電壓存在I∝Un （ngt;2）的關系。以上分析結果表明，AHZ憶阻器符合SCLC的導電機制。同樣地，在ABZ憶阻器的擬合曲線中發現電流與電壓也存在上述3種線性關系，3段曲線的斜率分別為0.3、2和16，表明ABZ憶阻器的載流子傳輸機制也符合空間電荷限制電流導電機制。

3.2 憶阻器的阻變物理模型

為了進一步分析憶阻器的阻變機制，本文中提出一種基于氧空位遷移的物理模型。由憶阻器結構可知，阻變層薄膜由一層ZON和一層ZO組成。氮元素的摻雜形成了非化學計量比的ZON薄膜，引入了豐富的氧空位，這些氧空位在電場作用下遷移，重新分配載流子濃度，從而影響憶阻器電阻^［29-30］。ZON-ZO憶阻器內部在初始態和施加正向電壓時的載流子分布如圖8所示。從圖8（a）可以看出，ZON中的氧空位數量多，因此其電導率顯著大于ZO薄膜的。由圖8（b）可見，當對頂電極施加正壓時，ZON薄膜中的氧空位逐漸向ZO遷移，導致富氧層與貧氧層之間的分界線向下延伸，富含氧空位的薄膜逐漸變厚，最終導致了憶阻器整體電導增大。當對憶阻器施加負壓時，氧空位在電壓作用下的回遷，導致憶阻器電導緩慢回到初始狀態。此外，由于ABZ憶阻器中的氧空位比AHZ憶阻器中的少，且氧空位更容易在電場驅動下遷移，因此電導響應更容易達到飽和，電導變化率更大。與之相反，由于AHZ憶阻器中的氧空位數量多，并且氧空位在界面處被電場驅動發生遷移的概率較小，因此，電導響應達到飽和較為緩慢，電導變化率也較小。這些理論分析與憶阻器所呈現的電學響應特性相符合。

4 結論

本文中采用磁控濺射工藝，在ZO材料表面沉積過程中摻雜氮元素，制備了ZON薄膜，通過調控ZON薄膜的濺射時間，分別構造了ZON-ZO作為阻變層的AHZ、ABZ憶阻器，系統研究了2種憶阻器的電學特性和阻變機制，得到以下結論：

1）氮元素的摻雜能夠改變ZO憶阻器電學特性的類型，觀察到了漸變式的模擬型阻變行為。

2）ZON層厚度減小后，憶阻器的電流-電壓曲線顯示出更大的電導變化量，在脈沖條件下表現出更快的電導響應及飽和速率。

3）基于電導漸進調諧行為的一系列電學測試表明，2種憶阻器都表現出對生物突觸可塑性的高度相似，有助于作為人工突觸憶阻器用于神經形態計算系統。

4）通過對憶阻器電流-電壓曲線進行擬合，并結合理論機制的分析，本文中提出氧空位遷移的物理模型，揭示了憶阻器的阻變機理，對于憶阻器阻變機理的構建及其理論的完善具有參考價值。

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（責任編輯：劉建亭）