計劃燒除影響下的大氣O₃和PM_2.5/PM₁₀多尺度互相關性的多重分形表征

摘 要：為揭示計劃燒除期間煙羽區中O3和二次氣溶膠之間的復雜大氣光化學行為，基于多重分形去趨勢互相關分析（MFDCCA）方法對涼山彝族自治州西昌市5個大氣監測點（涼山州政府、青龍寺、邛海賓館、西昌市政府和長安）不同時間尺度上O3和PM2.5/PM10序列之間互相關性的多重分形強度（Δh）進行研究。結果發現：（1）計劃燒除期間（2020年12月—2021年2月和2021年12月—2022年2月）和非計劃燒除期間（2016年—2019年同期）各監測點的O3或PM2.5/PM10的日變化規律一致，并且計劃燒除期間的O3濃度小于非計劃燒除期間，PM2.5/PM10大于非計劃燒除期間，其中，青龍寺監測點PM2.5/PM10的增漲幅度最高，而O3濃度的下降幅度最低。（2）各監測點O3和PM2.5/PM10序列之間的互相關性在2016—2022年均具有多重分形特征，各監測點的Δh值均表現出冬春高、夏秋低的季節變化規律，且青龍寺監測點的Δh值最高。（3）各監測點的Δh值均在2020與2021年冬季出現峰值，計劃燒除期間的Δh值均高于非計劃燒除期間，且青龍寺監測點的增漲幅度最大。研究結果有助于從新的角度理解計劃燒除對大氣光化學作用的影響，并為進一步研究野火對大氣環境的影響并制定相應的措施提供一定的科學依據。

關鍵詞：計劃燒除；多重分形去趨勢互相關分析；日變化規律；O3；PM2.5/PM10；二次氣溶膠；西昌市

中圖分類號：X513"" 文獻標志碼：A""" 文章編號：1673-5072（2024）05-0466-09

近年來，世界各地頻繁發生前所未有的大規模野火。除了會造成直接傷害之外，野火過程中生物質燃燒還會釋放大量有害物質［1-3］，在大氣傳輸與沉降過程中嚴重影響近地面的空氣質量［4-5］，從而對人體健康造成不良的影響。因此，近期越來越多的研究關注于野火煙羽區中的大氣化學問題，旨在更好地理解野火對大氣環境的影響，從而有助于制定相應的應對措施和環境保護政策。

野火煙羽區中釋放的一次污染物會在光照及高溫條件下經過一系列復雜光化學反應干擾二次污染物的生成［6-7］。同時，生成的二次污染物，如O3和二次氣溶膠之間還會進一步相互影響。一方面，O3會通過調節大氣氧化性來影響大氣光化學行為，從而影響二次氣溶膠的生成［8-9］。另一方面，二次氣溶膠會通過改變大氣動力學和光分解速率直接影響O3的濃度，也會通過影響云光學厚度和非均相反應過程間接影響O3的濃度［10］。此外，在不同時間尺度上，O3和二次氣溶膠之間的相互影響機制存在著較大的差異［11-13］。由于復雜的物理和化學反應，現有研究仍未能準確解釋野火對O3和二次氣溶膠之間相互作用的影響，進一步探究野火煙羽區中O3和二次氣溶膠之間的相互作用仍具有重要意義。然而，煙羽區中的細顆粒物不僅包含由一次污染物轉化所產生的二次氣溶膠顆粒［14］，也包含了由生物質燃燒所直接釋放的黑碳等一次顆粒物［15］。因此，僅用PM2.5濃度難以揭示野火煙羽區中二次氣溶膠的生成情況。此前，張嬌等［16］已采用PM2.5/PM10來評估不同光化學活性下二次氣溶膠的生成。Munir等［17］和Zhao等［18］通過PM2.5/PM10來定性表征二次氣溶膠所占的比重，其研究均表明PM2.5/PM10是一種估算二次氣溶膠形成的有效方法［19］。因此，本文選擇PM2.5/PM10作為一個定性評價指標來度量野火煙羽區中不同光化學活性下二次氣溶膠的生成情況，以期為計劃燒除策略的制定以及后續野火的控制提供一定的科學依據。

O3和二次氣溶膠之間的相互影響機制受到大氣光化學的作用、污染源排放強度以及氣象條件等諸多因素的影響［18］，在這些因素的綜合影響下，O3和PM2.5/PM10序列展現出非平穩、復雜性和非線性等特征［20-21］。采用傳統的統計學方法難以對O3和二次氣溶膠之間復雜的多時間尺度關系進行刻畫，而多重分形方法是處理復雜系統的重要工具，它能定量地描述復雜系統在多個時間尺度上自相似演化的差異［22-23］。多重分形去趨勢互相關分析（MFDCCA）是多重分形中重要的分析方法之一，它可以識別兩個非平穩時間序列之間互相關性的多重分形特征［24］，已被廣泛應用于眾多領域。

計劃燒除主要是對林下可燃物進行有計劃可控制的燒除，以此來降低森林野火發生的風險［25］。計劃燒除的實施為探究野火過程對O3和二次氣溶膠之間互相關性的影響提供了獨特的機會。因此，本文擬采用MFDCCA方法研究計劃燒除期間和非計劃燒除期間O3和PM2.5/PM10序列之間互相關性的多重分形特征，從而揭示野火煙羽區中O3和二次氣溶膠之間復雜的大氣光化學行為，為制定有效的大氣污染應對策略提供理論基礎。

1 研究區域與數據

涼山彝族自治州西昌市位于四川省西南部川滇交界處，介于四川盆地和云南省中部高原之間。西昌市境內主要植被為暖性針葉樹種云南松，林下枯落松針堆積，屬高易燃性可燃物，因此該市為高火險地區，是四川省實施計劃燒除的重點區域。西昌市共有5個監測點（涼山州政府、青龍寺、邛海賓館、西昌市政府和長安），其中，涼山州政府、西昌市政府與長安監測點位于西昌市城區內，交通排放和生活餐飲油煙排放是該區域主要大氣污染源；青龍寺和邛海賓館監測點位于西昌市風景區，邛海賓館距離城區相對較近，青龍寺距離城區相對較遠。

研究數據為2016年1月1日—2022年12月31日O3和PM2.5/PM10小時平均時間序列，取自全國城市空氣質量實時發布平臺。據《西昌市林業和草原局關于在林區開展計劃燒除的通知》（西市林發［2020］47號）以及《西昌市2021—2022年度森林草原可燃物計劃燒除通告》，將研究時段中2020年12月—2021年2月以及2021年12月—2022年2月作為計劃燒除期間的研究數據，2016—2020年同時間段作為非計劃燒除期間的研究數據。由于儀器校準、停電和故障等因素，使得涼山州政府監測點2022年5月之后的數據缺失，另外4個監測點的數據連續性較好。5個監測點在2016年1月1日—2022年12月31日期間O3、PM2.5和PM10小時濃度數據共計920 520個，數據缺失率為3.4%。對于缺失的數據，參考已有研究采用數據缺失值的前后數據平均值進行補充［26-27］。

2 研究方法

為了研究2個非平穩序列之間耦合互相關性的多重分形特征，Zhou［24］提出了多重分形去趨勢相互關聯分析（MFDCCA）。針對原始的環境監測站獲得的O3、PM2.5和PM10小時濃度數據，構建的具體算法如下：

第一步，通過兩組非平穩序列xt和yt重構去趨勢序列Xt和Yt。假設2個非平穩時間序列xy和yt，t=1，2，…，N，其中N是時間序列的長度，在本研究中，xt為O3小時濃度序列，yt為PM2.5/PM10小時比值序列。其去趨勢序列Xt和Yt可以構造為

Xt=∑ti=1（xi－x-），Yt=∑ti=1（yi－y-） ，（1）

式中：x-=1N∑ti=1xi，y-=1N∑ti=1yi，xi中的i用于表示序列xt中 1至t時段內的第i個數據。

第二步，根據不同時間尺度s，將序列Xt和Yt分別分割成互不交疊的等長區間Ns。分別將序列xt和yt進行劃分，得到具有相同長度Ns=N/s的不重疊區域。實際上，長度N通常不是s的倍數，所以有必要從另一端重復上述相同的劃分方法。在這種情況下，共獲得2Ns段區間。

第三步，對每一個時間序列子區間，采用最小二乘法擬合這2Ns個子序列的局部趨勢，分別得到Xt和Yt在第v個子序列中的擬合多項式X～t和Y～t，并計算得到每個區間v殘差的協方差F2（s，v）。

當v=1，2，…，Ns時，

F2（s，v）=1s∑st=1X（（v－1）s+t）－X～t·Y（（v－1）s+t）－Y～t；（2）

當v=Ns+1，Ns+2，…，2Ns時，

F2（s，v）=1s∑st=1X（N－（v－Ns）s+t）－X～t·Y（N－（v－Ns）s+t）－Y～t。（3）

第四步，求出兩組時間序列的q階互相關波動函數。對所有分段進行平均，計算不同時間尺度s下的q階波動函數Fq（s）。

Fq（s）=12Ns∑2Nsv=1［F2（s，v）］1/q，q≠0，（4）

Fq（s）=exp14Ns∑2Nsv=1ln［F2（s，v）］，q=0，（5）

式中：v=1，2，3，…，2Ns，q可以取任何實數值，該算法在q取2時為標準的去趨勢互相關分析（DCCA）方法。在本研究中q的取值為-20、-10、-5、0、5、10和20。

第五步，對于每一個確定的q值，分析兩組序列之間的冪律關系并求出多重分形的強度。若2個時間序列之間具有長期冪律互相關關系，則波動函數與時間尺度將存在以下冪律關系：

Fq（s）∝sh（q），（6）

式中，h（q）為廣義Hurst指數。如果h（q）不隨著q的變化而變化，說明兩組序列之間的相關關系為單一分形。如果h（q）表現出隨著q的增加而單調遞減的形式，那么說明兩組序列之間的互相關性具有典型的多重分形特征，并且可以通過h（q）的范圍來計算多重分形的強度Δh。

Δh=maxh（q）－minh（q），（7）

當h（q）隨著q的變化始終為常數時，即Δh=0時，表示兩組時間序列的q階波動函數均相同，這意味著兩組時間序列之間互相關性的局部結構是均勻一致的，即兩組序列之間的互相關性是單一分形的。當h（q）隨著q發生變化，即Δhgt;0時，表明O3和PM2.5/PM10序列之間存在不同的非線性依賴關系，二者之間的互相關性顯現出明顯的多重分形特征。Δh越大，表示兩組序列之間互相關性的多重分形強度越強，即不同波動程度下，序列之間的互相關性具有更強的多時間尺度變異性［28］。與單一分形的長期持續性特征相比，多重分形結構賦予了多時間尺度上兩個序列之間長期互相關作用子集的復雜變異性特征［28］。單一分形是指在一定時期內在各個時間點上的分形特征都相同的分形結構，意味著刻畫分形特征的參數不隨時間的變化而變化。多重分形是指在具有自相似性的形態結構上的多個標度指數的測度所組成的度量集合，會隨著時間的變化呈現出不同分形特征的分形結構。在不同時間尺度上，2個變量長期互相關作用子集互相嵌套和集聚，反映著復雜作用模式在多時間尺度演化的高度非線性和自相似特征。

3 結果與分析

3.1 O3和PM2.5/PM10的變化規律

各監測點計劃燒除期間和非計劃燒除期間O3濃度、PM2.5/PM10的日變化規律如圖1所示：2個時期各監測點O3濃度、PM2.5/PM10的日變化模式基本一致。各監測點O3濃度日變化呈現出單峰狀特征，均在8∶00—9∶00出現最低值，16∶00—17∶00達到最高值；PM2.5/PM10日變化表現出不穩定的波動特征，均在下午16∶00—18∶00出現最低值。

計劃燒除期間和非計劃燒除期間各監測點O3濃度和PM2.5/PM10的計算結果如表1所示：在計劃燒除期間，涼山州政府、青龍寺、西昌市政府和長安監測點的PM2.5/PM10均高于非計劃燒除期間，而邛海賓館監測點卻略微下降；各監測點O3濃度均低于非計劃燒除期間。其中，青龍寺監測點PM2.5/PM10增漲幅度最高，達到13.2%，而O3濃度下降幅度最低，僅下降2%。

3.2 O3和PM2.5/PM10互相關性的多重分形特征

2016—2022年各監測點O3和PM2.5/PM10序列之間互相關性的多重分形特征如圖2所示：各監測點在不同q值下ln（s）均能很好地擬合去趨勢波動函數lnFq（s），但各監測點的擬合斜率不同。當q=2時，各監測點h（2）值均大于0.5，說明各監測點O3和PM2.5/PM10序列之間的互相關性具有較強的長期持續特征，并以冪律形式在研究時段的時間尺度上長期存在。長期持續特征表現為，在一定的時間尺度上，O3和PM2.5/PM10序列之間的互相關性隨時間的變化并非遵循馬爾科夫過程，即隨時間的變化二者之間的互相關性不呈現指數形式的快速衰減形式，而是遵循冪律形式隨時間緩慢衰減［29］。這意味著過去O3濃度的變化模式將對未來一定時間尺度內PM2.5/PM10的變化趨勢造成持續性的影響。隨著q從-20上升到20，各監測點h（q）均呈單調遞減趨勢，這表明O3和PM2.5/PM10序列之間存在不同的非線性依賴關系，二者之間的互相關性表現出明顯的多重分形特征。

由圖2展示的q階廣義Hurst指數圖可以看到，涼山州政府、青龍寺、邛海賓館、西昌市政府和長安監測點Δh值分別為0.47、0.61、0.42、0.36和0.41，青龍寺監測點的Δh值明顯高于其他監測點，說明在2016—2022年各監測點O3和PM2.5/PM10序列之間的互相關性均存在多重分形特征，且青龍寺監測點O3和PM2.5/PM10序列之間互相關性的時間變異性更強。

2016—2022年不同季節Δh值的計算結果如表2所示：各監測點的Δh值均表現出冬春較高、夏秋較低的季節變化規律。其中，青龍寺監測點不同季節的Δh值均高于其他監測點，這說明青龍寺監測點O3和PM2.5/PM10序列之間互相關性的多重分形結構更為復雜。

3.2 O3與PM2.5/PM10互相關性多重分形的差異

采用7年的數據難以準確評估短時間內計劃燒除對Δh的影響，因此，逐月計算各監測點2016—2022年O3和PM2.5/PM10序列之間互相關性的Δh值，得到其時間演化圖像如圖3所示：各監測點在2016年1月—2022年12月的Δh值均大于0，表明O3和PM2.5/PM10序列之間互相關性的演化特征具有多重分形本質。同時可以看到，各監測點的Δh值在2020年與2021年冬季出現了明顯的峰值，這與涼山彝族自治州西昌市發布的計劃燒除實施時間一致，說明可能是計劃燒除的實施導致了各監測點Δh的增加。

進一步計算計劃燒除期間和非計劃燒除期間各監測點的Δh值，結果如表3所示：各監測點的Δh值均大于0，且計劃燒除期間均高于非計劃燒除期間。涼山州政府、青龍寺、邛海賓館、西昌市政府和長安監測點Δh值的增漲幅度分別為56.8%、83.3%、75.7%、39.5%和42.1%，其中青龍寺Δh值的增漲幅度最高。

4 討 論

4.1 日濃度變化規律

各監測點計劃燒除期間和非計劃燒除期間O3或PM2.5/PM10的日變化模式基本一致，O3濃度日變化規律與太陽輻射及溫度的響應有關，前體物需要一定的時間去進行復雜的大氣光化學反應才能生成O3［30］，故在16∶00—17∶00出現O3最高濃度。而隨著時間的推移，太陽輻射在17∶00之后逐漸降低，這使得光化學反應所產生的O3量會少于氧化反應中所消耗的O3量，因此O3濃度逐漸降低，直到第二天8∶00—9∶00出現最低濃度。各監測點PM2.5/PM10日變化的不穩定波動特征可能是太陽輻射和重力作用對PM2.5的影響所致。上午7時左右太陽輻射的出現和增強增加了大氣光化學反應程度，促使大氣環境中二次氣溶膠的快速生成，從而PM2.5/PM10在此期間較高。傍晚太陽開始降落，大氣光化學能力也隨之減弱，抑制了二次氣溶膠的生成，使得在16∶00—18∶00出現PM2.5/PM10最低值。此外，顆粒物經過沉降作用會使地面PM2.5不斷增加，因而夜晚PM2.5/PM10值再次上升。各監測點O3和PM2.5/PM10日變化規律與已有研究基本一致［28，31］，日變化規律與近地面大氣光化學過程密切相關，這說明研究區域中O3和二次氣溶膠濃度主要由大氣光化學作用所決定，而非大氣遠程輸送所導致。

在大氣復合系統中，O3與PM2.5/PM10的演化受到大氣光化學反應的影響。在計劃燒除期間，揮發性有機化合物（VOCs）和氮氧化物（NOx）等前體物濃度的增加，使得大氣光化學反應程度增強。在此過程中，VOCs和NOx等在光照及高溫條件下經過一系列復雜光化學反應生成二次污染物O3［6-7］，同時也會產生一系列生成二次氣溶膠所需要的氧化劑，如·OH、H2O2、RCHO等。在氧化劑的作用下，VOCs和NOx會通過大氣光氧化過程、成核過程、凝結和氣/粒分配過程以及均相和非均相反應等化學過程生成二次氣溶膠［32］，使得各監測點PM2.5/PM10值上升。另一方面，氣溶膠濃度上升將會增強對太陽光輻射的散射和吸收，減弱大氣光化學反應，使得地表O3濃度下降［25］。同時，隨著大氣中產生的顆粒物增加，會導致非均相反應增強，顆粒物表面發生N2O5的水解反應并吸收HO2，從而減少O3的前體物質，抑制O3的生成［32］，使得各監測點O3濃度下降。更豐富的植物源釋放出更多的BVOCs使得大氣光化學反應程度相對更強，促進了O3和二次氣溶膠的生成，因而計劃燒除期間青龍寺監測點PM2.5/PM10的增漲幅度相對高于其他監測點，O3下降幅度相對較低。此外，邛海賓館監測點在計劃燒除期間PM2.5/PM10略微下降可能與計劃燒除期間正值疫情爆發，導致外出燒烤的人數減少，從而燒烤油煙排放量降低有關。

4.2 不同監測點O3和PM2.5/PM10互相關性多重分形差異

本研究發現，大氣光化學反應程度的增強將導致O3濃度和PM2.5/PM10值的波動在時間尺度上相對不穩定，不同波動程度下O3和PM2.5/PM10序列之間互相關性的時間變異性增強，從而Δh增加。因此，Δh與大氣光化學程度具有密切的聯系，并且在不同空間尺度上表現出不同的互相關模式。不同監測點O3與PM2.5/PM10互相關性多重分形的差異可根據Δh與大氣光化學之間的關系進行說明。

2016—2022年青龍寺監測點的Δh值相較于其他監測點的平均值高出47%，這是由于青龍寺監測點位于距離城區較遠的風景區，相較于其他靠近城區的監測點植被覆蓋率更高，豐富的植物釋放的植物源揮發性有機化合物（BVOCs）遠超過人為源揮發性有機物（AVOCs）［33-34］。同時受到樹種、樹齡、氣溫等因素影響，不同植被類型所產生的BVOCs的化學成分、排放速率和排放量也有所不同［33-34］，這導致青龍寺監測點所排放的BVOCs遠超過其他監測點，大氣光化學反應更為復雜，從而Δh值較高。

2016—2022年，各監測點O3與PM2.5/PM10序列之間互相關性的Δh值均表現出冬春高、夏秋低的季節變化規律。這是由于西昌市屬亞熱帶季風氣候區，全年干濕季分明，降雨存在顯著的季節性差異，夏秋多雨，冬春少雨［35］。降雨會導致高空云量增加，從而減弱大氣光化學反應的程度，使得Δh值降低。此外，2016—2022年青龍寺監測點在不同季節下的Δh值均高于其他監測點，可能與該地的植被覆蓋率更高以及植被類型更多樣有關。

4.3 計劃燒除期間與非計劃燒除期間O3和PM2.5/PM10互相關性多重分形差異

計劃燒除期間與非計劃燒除期間O3和PM2.5/PM10互相關性多重分形的差異可以結合Δh與大氣光化學之間的關系進行理解。各監測點的Δh值均在2020年與2021年冬季出現了明顯的峰值。這是由于計劃燒除是在2020年和2021年的冬季進行，在此期間生物質燃燒釋放的大量臭氧前體物極大增強了大氣光化學程度［1-3］，使得O3和PM2.5/PM10值的波動更大，O3與PM2.5/PM10之間互相關性的多重分形結構增加，從而各監測點的Δh值明顯高于其他時期。

計劃燒除期間，各監測點O3與PM2.5/PM10序列之間互相關性的Δh值均高于非計劃燒除期間，且青龍寺監測點的增漲幅度最高。這是由于計劃燒除期間，VOCs和NOx等前體物濃度的增加，增強了大氣光化學反應的程度［11，28］，從而Δh值較高。此外，由于青龍寺監測點所排放的VOCs總量更大并且種類也更多，使得該地的大氣光化學反應更為復雜，O3與PM2.5/PM10序列之間互相關性的時間變性更強，因而青龍寺監測點Δh的變化更大。

5 結 論

通過對不同時間尺度上涼山彝族自治州西昌市各監測點O3和PM2.5/PM10序列之間互相關性的多重分形強度進行研究，發現各監測點Δh在計劃燒除期間與非計劃燒除期間均存在明顯差異，說明計劃燒除的實施對O3和二次氣溶膠之間的相互作用造成了影響。這也意味著Δh可以作為用來科學表征野火煙羽區中大氣光化學反應變化的重要動力參數，能夠定量刻畫出計劃燒除期間大氣光化學反應內在動力過程的變化情況，從而有助于進一步對野火煙羽區中大氣化學動力學過程進行研究。

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Multifractal Characterization of Multi-scale Cross-correlationsBetween O3 and PM2.5/PM10 Affected by Planned Burning

ZHONG Xin-yu1，CHEN Zhi-rong2，LUO Jing1，MEI Xiao-li2，

FAN Bin-xin2，LI You-ping2，LIU Chun-qiong2

（1.College of Mathematics and Statistics，Jishou University，Jishou Hunan 416000，China；2.College of Environmental Science and Engineering，China West Normal University，Nanchong Sichuan 637009，China）

Abstract： To reveal the complex atmospheric photochemical behavior between O3 and secondary aerosols in the plume region during the planned burning periods，the multifractal intensity （Δh）of cross- correlations between O3 and PM2.5/PM10 on different time scales is studied through multifractal detrended cross-correlation analysis （MFDCCA） at five air monitoring points in Xichang of Liangshan Yi autonomous prefecture，including Liangshan prefecture government，Qinglong Temple，Qionghai hotel，Xichang municipal government and Chang’an.The results are as follows：（1） The daily variation pattern of O3 and PM2.5/PM10 at each monitoring point in planned burning periods （from December 2020 to February 2021 and from December 2021 to February 2022） is consistent with that in unplanned burning periods （the same period during 2016—2019）；the concentration of O3 in planned burning periods is smaller than that in the unplanned burning periods while PM2.5/PM10 value in planned burning periods is greater than that in the unplanned burning periods；Qinglong Temple has the highest increase in PM2.5/PM10 and the lowest decrease in O3.（2） The cross-correlation between O3 and PM2.5/PM10 at each monitoring point has shown multifractal features from 2016 to 2022 and the values of Δhhave presented a seasonal variation law of being higher in winter and spring but lower in summer and autumn；Qinglong Temple has the highest Δh value.（3） In the winter of 2020 and 2021，the Δh values in all monitoring points have reached the peak and the values of Δh in the planned burning periods are higher than those in the unplanned burning periods；the increase of Δh value in Qinglong Temple is the largest.The results will help to understand the effects of planned burning on atmospheric photochemistry from a new angle and provide a scientific basis for further studying the effects of wildfire on atmospheric environment and formulating corresponding measures.

Keywords：planned burning；multifractal detrended cross-correlation analysis；daily variation pattern；O3；PM2.5/PM10；secondary aerosols；Xichang