溫度-缺陷耦合作用下PBX斷裂強度預測模型的建立與分析

摘要：在經典線彈性斷裂模型（LEFM）中引入固有等效缺陷參數a* 作為修正參量，成功建立了含不同深度表面裂紋的高聚物黏結炸藥（PBX）斷裂強度預測模型，并應用于典型高聚物黏結炸藥LX-17和PBX-9502的強度預測，研究了PBX的斷裂行為及其隨溫度的變化規律。研究表明：所建立的斷裂強度預測模型可實現對無缺陷和含缺陷試件斷裂準則的精確和統一描述；提出了一種基于無預制裂紋和任意裂紋深度試樣的斷裂韌性測試方案和計算方法，可極大減少對樣品量及預制裂紋深度的要求；探討了PBX斷裂強度的溫度效應，通過PBX斷裂強度模型實現了溫度-缺陷耦合條件下的強度預測。本研究為溫度-缺陷耦合條件下的PBX斷裂性能評價提供了理論支持和實踐指導。

關鍵詞：高聚物黏結炸藥（PBX） 溫度-缺陷耦合作用 斷裂強度預測模型 斷裂參數測定方法

中圖分類號：TJ55" 文獻標志碼：A" 文章編號：1671-8755（2024）04-0057-08

Establishment and Analysis of Fracture Strength Prediction Model for

PBX under Temperature-Defect Coupling Effect

WEN Chengji ， SUN Jie2， PENG Rufang1， YIN Ying2

（1. State Key Laboratory of Environment-friendly Energy Materials， Southwest University of Science

and Technology， Mianyang 621010， Sichuan， China; 2. Institute of Chemical Materials， China

Academy of Engineering Physics， Mianyang 621900， Sichuan， China）

Abstract：" By introducing the inherent equivalent defect parameter a* as a correction parameter into the classical linear elastic fracture mechanics model （LEFM）， a predictive model for the fracture strength of polymer bonded explosives（PBX） with different depth surface cracks has been successfully established and applied to typical polymer bonded explosives LX-17 and PBX-9502 to study the fracture behavior of PBX and its variation with temperature. The results show that the established fracture strength prediction model can achieve accurate and unified description of the fracture criteria for both flaw-free and flawed specimens. A fracture toughness testing scheme and calculation method based on samples without prefabricated cracks and with arbitrary depth cracks are proposed， which can significantly reduce the requirements for sample quantity and prefabricated crack depth. Additionally， the temperature effect on the fracture strength of PBX is explored， and the strength prediction under temperature-defect coupling conditions is achieved by combining the PBX fracture strength model. This study provides theoretical support and practical guidance for evaluating the fracture performance of PBX under temperature-defect coupling conditions.

Keywords：" Polymer bonded explosives （PBX）; Temperature-defect coupling effect; Fracture strength prediction" model; Methods for determining fracture parameters

高聚物黏結炸藥（PBX）材料參數的準確獲取對評價其結構性能至關重要，在制造、加工、使用等過程中，防止其發生意外起裂甚至斷裂失效尤為關鍵［1］。如何獲得與PBX抗裂能力相關的材料參數備受關注［2-3］。此外，在全壽命周期內，PBX作為武器構件需要承受環境中的復雜熱力作用的影響，這就要求研究人員充分把握PBX的斷裂參數隨溫度的變化規律，事先掌握不同溫度環境下PBX部件的起裂判據及確保PBX結構完整性所對應的環境邊界［4-6］。

PBX由高填充的脆性顆粒和黏彈性聚合物構成，這種獨特的結構使其斷裂特征也存在特殊性。大量研究表明，PBX既不同于脆性極佳的陶瓷材料（滿足線彈性斷裂理論），也明顯區別于具有應力屈服現象的金屬材料，在一定程度上與混凝土相似，屬于準脆性材料［7］。但PBX內部的含能晶體顆粒（數微米到數十微米）遠小于混凝土的構成骨料（數十至數百毫米），因此PBX的均質性更好，并對表面或內部的缺陷十分敏感［8］。

傳統的斷裂參數（如斷裂韌性）測試方法費時費力，將大尺寸、大批量的PBX試件用于實驗測試，不但經濟性差，甚至伴隨安全隱患。按照傳統的斷裂韌性KIC 測試流程，首先需要按照各類材料的測試標準，在對應的試件上預制一系列深度的裂紋，然后逐一測試其表觀KIC，直至找到不受裂紋深度影響的穩定KIC，而實驗結果準確性依賴于巨大的樣品量和精準的預制裂紋工藝［9-12］。Guo等［2］依據金屬材料的斷裂韌性測試標準，并未得到能夠代表PBX的KIC 值。周忠彬等［13］通過數字圖像相關法（DIC）建立了裂紋尖端位移場與應力強度因子間的計算關系，獲得了PBX的KIC。目前，在有限的實驗條件下，建立一種簡易、可靠的KIC" 測試方案，仍是一個巨大的挑戰。

學者們對溫度作用下PBX的斷裂行為、缺陷對PBX斷裂的影響（裂紋擴展路徑、斷裂機制）進行了研究。眾多學者研究溫度對PBX物性的影響，往往聚焦于炸藥晶體、黏結劑以及兩者界面之間力學性能的挖掘［14-15］。林聰妹等［16］采用多個參數評估了氟樹脂F2314/丙烯腈-苯乙烯共聚物（AS）復合材料與TATB的界面作用，并發現界面作用與F2314和AS的相轉變有關，且對溫升敏感。Lv等［17］采用分子動力學模擬方法研究了溫度和應變速率對TATB-F2314組織、力學性能及斷裂損傷機制的影響。Liu等［18］對PBX樣品進行了半圓盤三點彎曲試驗（SCB），根據嵌入式內聚裂紋模型（ECCM）與臨界距離理論（TCD）預測了帶缺陷PBX的臨界載荷。Huang等［19］則采用了黏彈性相場斷裂（PFF）方法研究了壓縮狀態下PBX顆粒粒徑以及顆粒體積分數對破壞強度的影響。李克武等［20］構建了基于材料細觀特征量的拉伸強度理論模型，實現了對PBX炸藥拉伸強度與炸藥微裂紋密度、顆粒/黏結劑界面性能等細觀特征量之間關系的定量描述。

目前很少有人將溫度和缺陷對PBX斷裂行為影響的研究內容結合，造成現有的對黏結劑材料特性的總結和對斷裂機制的認識難以直接應用于PBX的生產工藝優化和庫存條件指導。本文提出固有等效缺陷參數a*，對線彈性斷裂力學模型進行修正，定量探究不同深度裂紋（缺陷）對LX-17和PBX-9502斷裂行為的影響，并建立了由任意裂紋試樣測定PBX斷裂韌性的簡便方法。在此基礎上，考慮溫度效應，以宏觀的斷裂參數變化規律為出發點，預測溫度-缺陷（裂紋）耦合作用下的PBX斷裂強度變化，并進一步聯系微觀的黏結劑的力學性能變化，解釋該強度模型的合理性與適用性。

1 線彈性斷裂力學修正模型的建立

對于如圖1所示的三點彎曲試樣，其不考慮初始裂紋影響的斷裂強度σN由式（1）給出：

σN=3PS2BW2（1）

式中：σN為名義斷裂應力，MPa；P為試樣斷裂時的最大載荷，N；S為試樣的跨度，mm；B為試樣的厚度，mm；W為試樣高度，mm。

基于經典的線彈性斷裂力學（LEFM）的斷裂模型，斷裂強度σN由式（2）表示：

σN=KICYπa（2）

式中：KIC為斷裂韌性，MPa·m1/2；a為預制裂紋的深度，mm；Y或Y（a/W）是裂紋幾何因子［21］，它反映了裂紋形狀和尺寸對裂紋尖端應力場強度的影響，無量綱。對于如圖1所示的三點彎曲試樣，當S/W=4時，Y（a/W）由式（3）給出：

Y（aW）=

1.99-（1-aW）［2.15-3.93（aW）+2.7（aW）2］

π（1+2aW）（1-aW）32（3）

然而，當a接近0時，即PBX無預制裂紋時，此情形并不在LEFM的適用范圍內，基于式（2）計算的斷裂強度σN與材料的實際強度存在巨大偏差?？紤]到并不存在完美無缺陷的材料，因此，提出了一個新的參數——固有等效缺陷a*，對公式（2）進行修正。當a為0時，由于PBX內部固有的微觀缺陷和弱黏接界面等，導致實際強度σ0低于理論強度（僅考慮由分子或原子之間的結合力決定的強度）。根據上述物理定義，a* 可由式（4）給出：

a*=1πY2（KICσ0）2（4）

當a=0時，根據公式（3）可得Y=1.12。因此，基于修正后的LEFM可以將式（2）寫為式（5）：

σN=KICYπ（a+a*）（5）

參考文獻［22］中LX-17（由質量分數7.5%" Kel-F 800黏結劑和92.5% TATB構成）的KIC和σ0，基于公式（4）計算a*，結果如表1所示。

根據式（5），可以得到23 ℃ 時LX-17的斷裂強度對其裂紋深度的響應規律，如圖2所示。圖2（a）清楚地對比了傳統LEFM和修正的LEFM在強度預測上的區別：在淺裂紋區，后者的預測結果更為合理，且擬合效果較好（R2=0.981）。將圖2（a）轉換成雙對數形式得到圖2（b），進一步揭示了跨尺度裂紋深度a與σN之間的關系。在淺缺陷（裂紋）區域，缺陷對斷裂強度影響甚微，材料斷裂通常遵循強度準則， 而在深裂紋區域則受斷裂韌性（KIC）控制，遵循KIC 準則?；诒疚奶岢龅男拚Ｐ停陕撓祻姸葴蕜t、KIC 準則以及它們之間的過渡區域， 從而提供適用范圍更廣泛的斷裂強度預測模型。因此，由任意裂紋深度的試件獲得PBX的斷裂韌性KIC 就具備了可能性和合理性。

雖然峰值荷載Pmax 對應的虛擬裂紋擴展量Δafic 與骨料粒徑密切相關［23-24］，但由于PBX粒徑極?。〝滴⒚椎綌凳⒚祝约幢阍诜逯岛奢dPmax 下對應的Δafic 幾乎忽略不計，此時的裂紋長度不必另外修正。將式（4）代入式（5）中，可以得到基于固有等效缺陷a*的斷裂參數計算方法：

1（YσN）2=1（1.12σ0）2+πa（KIC）2（6）

式（6）建立了材料的名義斷裂應力σN，無缺陷斷裂強度σ0和斷裂韌性KIC 之間的線性方程。只要實驗測定了a與σN之間的變化規律，通過式（6）線性回歸分析，就能根據斜率π·KIC-2、截距1·（1.12σ0）-2 分別確定材料的σ0和KIC。此處簡稱為“固有等效缺陷a* 法”或“a* 法”。

2 PBX斷裂強度修正模型與“a*法”的驗證應用

2.1 LX-17

以LX-17的實驗數據（a與對應的σN）確定了不同溫度下的材料斷裂參數如表2所示，σN，σ0和KIC 之間的響應關系如圖3所示。

對照表1數據，表2中根據式（6）確定的KIC都在合理范圍內。需要注意的是，相較于KIC，σ0預測值的準確性更依賴于裂紋深度的預設。也就是說，如果實驗數據點（主要是裂紋深度）都處于KIC準則控制區內，此時材料的斷裂行為只與斷裂韌性KIC有關而與本身的強度σ0無關。由于缺失KIC準則區之外的實驗數據，造成式（1）和式（5）在淺裂紋處無明顯預測區別，無法衡量固有等效缺陷a* 對材料強度的影響，導致的結果就是 a*" 項作用極小，由實驗數據點只能倒推得到式（1），σ0預測值偏大。綜上，為了準確預測σ0，我們推薦盡可能在強度準則區與KIC 準則區之間的過渡段預設實驗點。

表3由表1的KIC和表2的σ0數據整合而來，并根據其繪制了裂紋深度-斷裂強度響應曲線，詳見圖4。圖4中各個溫度下的曲線擬合效果都符合預期。其中，23 ℃ 時的曲線擬合度（R2=0.999）甚至優于圖2（R2=0.981）。這表明了由“固有等效缺陷法”獲得的斷裂參數是合理的，一定程度上更符合材料斷裂強度對缺陷的響應規律。

2.2 PBX-9502

本文提出的由淺裂紋試件確定材料斷裂參數繼而建立斷裂模型的方法，在PBX-9502［22］上也得到了驗證（由質量分數5%的FK-800和95%的TATB組成），A，B，C代表不同批次，每批試樣在23 ℃ 和 -20 ℃ 分別測試。試件的斷裂參數σN，σ0和KIC 之間的線性關系由式（6）給出，如圖5所示。

圖6詳細展示了由實驗直接測試與由“固有等效缺陷法” 確定 KIC 的區別 （批次B與其他兩批次的差別較大）。實驗上，往往需要裂紋深度a到達特定尺寸（虛線框中的表觀KIC 為非穩狀態）， 直到KIC 趨于穩定不受a影響，方可確定真實KIC。然而，傳統斷裂韌性測試方法的主要缺點為：（1）無法由淺裂紋試件確定KIC。當需要預制的裂紋特別深時，試件加工難度大；（2）KIC 的準確性強烈依賴于數據點優劣，特別是復合材料的實驗結果離散性較大，數據預處理困難。而“固有等效缺陷法”實質上已經進行了線性回歸分析，受實驗誤差影響相對較小。

由圖5、圖6確定的σ0和KIC，即可描繪出PBX-9502的裂紋-強度響應曲線，見圖7。各曲線的擬合效果符合預期，R2＞0.91。不同溫度下，除批次C外，各批次試件σ0和KIC 無明顯變化。在 -20 ℃ 到23 ℃之間，PBX-9502與LX-17的σ0和KIC相近，且隨溫度的變化規律也相似，LX-17與PBX-9502的斷裂參數對比見表4。一個重要的原因是，

它們共用同種黏結劑（FK-800），說明即便黏結劑占比極小，炸藥的斷裂強度依舊很大程度上取決于黏結劑的溫度效應。

3 溫度效應下PBX的斷裂參數變化及斷裂強度的預測與分析

本研究進一步探究了σ0，KIC，a* 三者隨溫度影響的變化規律以及相互之間的聯系?？傮w上，σ0和KIC 隨著溫度升高而下降，但細節有所不同，詳見表5和圖8。此處以 -60 ℃ 時的斷裂參數為參考基準，從 -60 ℃ 上升到 -20 ℃ 時，KIC 下降了18%，而σ0下降了10.3%，即KIC 下降程度更劇烈，a* 減小。詳見圖8中a*-T擬合曲線（圖中曲線僅是以多項式擬合而得，重在展示斷裂參數的變化趨勢，并非建立了定量模型）。-20～23 ℃ 時，KIC 降速減緩，而σ0降速增加，結果導致a* 增加。23 ℃ 之后，KIC 和σ0降速最大（KEL-F 800的玻璃化轉變溫度Tg約為28 ℃［25］），由于σ0的下降程度仍大于KIC，所以a*依舊增加，增速為0.03 mm·℃-1。

工程上，損傷容限（Damage tolerance，Dc）指的是結構中能夠容許損傷的臨界尺寸［26］。由式（4）可知，當預制的裂紋深度a趨近于0時，PBX的斷裂強度主要受固有等效裂紋a* 影響。只有當a等于或大于a*，該裂紋才對材料斷裂逐漸占據主導地位。也就是說，盡管Dc與a* 物理意義不同，但a* 確實類似損傷容限Dc，在工程上具備對材料性能的評估作用。因此，PBX的Dc在數值上與a* 近似相等，計算公式如下：

Dc=a*=1π1.122（KICσ0）2（7）

在目前實驗溫度區間內，-20 ℃ 時有最小損傷容限Dc= 0.153 mm（由a*-T擬合曲線極小點預測：T=-12 ℃ 時，a*min=Dc，min=0.152 mm，與前述結果差別極?。?；對應地，在50 ℃ 時Dc最大（Dc， max=0.261 mm）。這說明雖然降低溫度可能會得到較好的σ0和KIC，但要考慮由于Dc變化而引起的影響。例如，在23 ℃ 時，一個具有裂紋長度a=Dc（0.185 mm）的LX-17試件，降溫至 -20 ℃ 時，它所能承受的許用應力不再是σ0（21.00 MPa），而是由式（5）計算得到的15.05 MPa。從圖8可以看出，在23 ℃ 和 -60 ℃ 時，a* 幾乎相同，根據a* 的變化趨勢，在更低的溫度下很有可能得到與50 ℃ 時相同的a*，這或許能為PBX的許用邊界條件設置提供一定的參考意義，即是說，a* 一定程度上可以反映材料固有的缺陷屬性，但由于溫度變化必將引起材料內部缺陷（微孔、界面脫黏）的變化，而a* 與這種材料特征緊密聯系，這也是a* 也會隨著溫度變化的原因。

綜上所述，LX-17的斷裂參數隨溫度的變化規律強烈依賴于黏結劑的性能轉變。低溫（-60～0 ℃）下，黏結劑主要處于玻璃態，其強度相對較大且脆性高。受到載荷時，力學損耗主要為界面損耗，黏結劑形變較小，主要由鍵長和鍵角的變化引起，且形變速度幾乎完全對應于應力的變化［14］。因此，斷裂失效傾向于發生在晶體和黏結劑之間的界面上，呈現出脆性斷裂的特征。

23～50 ℃ 時，斷裂參數對溫度變化的敏感性最大。此時，KF 800發生玻璃化轉變，LX-17的力學損耗來自界面損耗和黏結劑自身形變，逐漸過渡到韌性斷裂。在該溫度區間內， Groves等［25］也發現LX-17的壓縮強度、拉伸強度以及模量下降得最為劇烈。

當Tgt;Tg，約50 ℃ 之后，KF 800完成玻璃化轉變，分子鏈運動相對自由，LX-17將呈現出明顯的韌性斷裂。據圖8所示的σ0-T 擬合曲線預測，當σ0下降為0時，對應的T約為67 ℃。而KF 800的熔限通常在60 ～ 100 ℃之間［25］，在拉伸載荷下黏結劑已經難以將TATB晶粒保持在一起。即是說，熔限及其之后的情形傳統線彈性力學不再適用，KIC和a* 的討論不具有實際意義。值得注意的是，由于在上述溫度區間內，相較于黏結劑，炸藥晶體的物性十分穩定，因此未將其納入本研究的主要考慮范圍。

引入溫度效應，根據上文描述的斷裂參數變化規律（圖8），得到各溫度下的理論KIC和σ0，再結合缺陷-強度模型，繪制出各溫度下的缺陷-強度預測曲線，組合這一系列曲線，置于三維坐標系中，就近似得到溫度-缺陷耦合作用下的斷裂強度預測曲面，如圖9所示。將模型拓展應用到不同尺寸試件中，可以預測和對比由尺寸引起的強度變化，如圖10所示。兩種幾何構型相似的樣品，高度分別為W1=15 mm，W2=100 mm，以a=3.3 mm為界線，alt;3.3 mm時，σN，1gt;σN，2；agt;3.3 mm時，σN，1lt;σN，2。

4 結論

基于線彈性斷裂模型，提出固有等效缺陷參數 a* 進行修正，建立了對帶有各種表面裂紋的高聚物黏結炸藥（PBX）的斷裂強度預測模型，并應用于不同種類的PBX（LX-17，PBX-9502）材料斷裂強度預測。根據該模型建立了由淺缺陷試件確定材料斷裂參數的方法，并引入溫度效應，驗證了所提模型的合理性與適用性。主要結論如下：（1）本模型適用于準脆性PBX，可實現對無缺陷和含缺陷試件斷裂行為的統一描述，形式簡單且物理意義明確。（2）鑒于PBX良好的均質性，炸藥顆粒粒徑影響小。建立的σN，σ0和KIC之間的線性關系式，即便在不同溫度下，也可由淺裂紋試件實驗得到準確合理的斷裂參數，對實驗條件要求低。（3）溫度效應下的PBX斷裂特征與黏結劑的物性變化密切相關，斷裂參數在黏結劑的玻璃化溫度Tg附近變化尤其劇烈。探究溫度與PBX斷裂參數之間的定量關系依舊是難以解決的問題。（4）基于各溫度下的斷裂參數的精準測定進行合理的參數變化規律總結，結合修正的PBX斷裂強度預測模型，實現了合理的溫度-缺陷耦合效應下的強度預測。

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