基于軌跡模式的上海市長寧區(qū)臭氧潛在源區(qū)分析

摘要：應用Meteolnfo 軟件，結合GDAS氣象數據，對上海市長寧區(qū)臭氧（O3）高污染季24 h 氣團后向軌跡進行聚類分析，并結合O3 逐小時濃度數據，運用PSCF 和CWT分析長寧區(qū)O3 潛在源區(qū)貢獻特征。研究發(fā)現(xiàn)，長寧區(qū)后向軌跡聚類可分為6 類（N1 ～ N6），其中東南方向來自東海的局地短支氣團N1 聚類中污染軌跡占比較高，對應O3 平均濃度最高；來自南部經浙江省臺州市和寧波市傳輸的N5 聚類，以及來自安徽省與江西省交界處經安徽省黃山市、浙江省湖州市傳輸的N6 聚類中污染軌跡占比較高，對應O3 平均濃度也較高。同時，PSCF 與CWT 分析結果較為一致，說明長寧區(qū)O3 污染受區(qū)域傳輸影響較大。PSCF 和CWT 高值區(qū)主要在浙江省中南部、安徽省東南部、江蘇省東南部等上風區(qū)域，距長寧區(qū)較遠。結合后向軌跡聚類分析可知，N5、N6 聚類的長支氣流和N1 聚類的局地短支氣流O3 濃度均較高，說明長寧區(qū)O3 污染在風速大時受輸送影響較大，風速小時主要受周邊局地影響。

關鍵詞：環(huán)境監(jiān)測；O3；潛在源區(qū)；后向軌跡模式

隨著藍天保衛(wèi)戰(zhàn)的穩(wěn)步推進，我國大氣環(huán)境中的PM2.5、SO2 和NOx 濃度持續(xù)降低，污染治理取得顯著成效。但臭氧（O3）污染問題仍未得到有效解決，且有越來越嚴重的趨勢。O3 在大氣中的壽命相對較長，其可在對流層持續(xù)存活1 個月，區(qū)域傳輸特征明顯。因此，O3 污染控制比一次污染物的防治更加困難、要求也更高[1]。

許多學者嘗試利用后向軌跡對O3 污染的來源進行分析。如，方德賢等[2] 研究發(fā)現(xiàn)，上海市和浙江省杭州市夏季O3 超標，是由局部光化學反應與周邊城市、福建省北部、浙江省中部等地區(qū)的O3 輸送共同作用的結果；蔣子瑤等[3] 通過對江西省贛江新區(qū)某段污染天氣過程的分析發(fā)現(xiàn)，O3 潛在源區(qū)主要分布于江西省北部、湖北省南部和湖南省東北小部分地區(qū)，且湖北省東南部的偏強西北風，為大氣污染物向江西省贛江新區(qū)的輸送創(chuàng)造了條件；謝放尖等[4] 在對江蘇省南京地區(qū)O3 輸送的研究中發(fā)現(xiàn)，O3 潛在源區(qū)主要分布在常州、無錫、蘇州、湖州等環(huán)太湖城市，需強化長三角區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控。這些研究，為揭示相關地區(qū)O3 污染的潛在源區(qū)提供了一定的數據支持。

上海市長寧區(qū)近5 年來的O3 污染情況日漸突出，本文應用后向軌跡模式及其分析方法，結合O3 濃度，分析不同方向來源的氣團對長寧區(qū)空氣質量的影響，并就長寧區(qū)O3 潛在源區(qū)進行探討。

1 研究概述

1.1 資料來源

O3 濃度數據來自上海市環(huán)境監(jiān)測中心程橋站監(jiān)測點。用于計算氣團運動軌跡的氣象數據來自全球1°×1°氣象數據插值于正態(tài)投影地圖上的全球數據同化系統(tǒng)（GDAS），該數據使用UTC 時間，內容主要包括溫度、氣壓、相對濕度、地表降水量、水平和垂直風速等[5]。

1.2 后向軌跡模式

研究基于HYSPLIT 模型進行分析。該模型為一種后向軌跡模型，是由美國國家海洋和大氣管理局（NOAA）及其空氣資源實驗室（ARL）共同開發(fā)的綜合建模系統(tǒng)，能夠計算和分析氣流運動、沉積、擴散的軌跡，廣泛應用于空氣污染物傳輸路徑與來源分析。

研究使用Meteolnfo 軟件[6] 進行后向軌跡模擬。該軟件可用于氣象數據分析及可視化，具備利用網格和站點數據進行復雜氣象分析的能力，廣泛應用于城市空氣污染物傳輸路徑與來源分析。

1.3 潛在源貢獻因子法（PSCF）分析

潛在源貢獻因子法（PSCF）[7] 是建立在條件概率函數的基礎上發(fā)展而來的一種統(tǒng)計方法，用于測量氣團在給定地理區(qū)域的停留時間和氣團軌跡，再根據地理尺度，將覆蓋軌跡的整個地理區(qū)域劃分為一定分辨率的網格（i，j），同時設置一個污染物濃度閥值，用于初步判斷污染潛在源的位置。近年來，PSCF 在大氣污染源解析研究中得到了廣泛應用，其依據氣團運動速度和方向的不同來篩選分類出不同的傳輸軌跡組，并以此判斷污染物的潛在來源區(qū)域，如式（1）所示。

引入任意權重函數W（nij）與PSCF 相乘，以更好地消除nij 較小的像素中的不確定性，權重函數如式（2）所示[8]。

1.4 濃度權重軌跡分析法（CWT）分析

由于PSCF 僅能反映污染軌跡在網格中的比例，而在相同PSCF 值區(qū)域內對目標對象污染水平的貢獻度區(qū)分方面有所欠缺，因此引入濃度權重軌跡分析法（CWT）[9]，用于計算不同源區(qū)域的相對貢獻。CWT 針對每個污染物濃度與網格相關軌跡求平均值，把停留時間加權濃度分配給每個網格單元，如式（3）所示。

CWT 采用與PSCF 相同的權重因子W ij，以便消除CWT 中存在的不確定性。

2 臭氧（O3）污染特征

2019—2023 年，上海市長寧區(qū)污染天中O3 占比從46.4% 升至84.1%。2023 年MDA8O3 第90 百分位數為165 μg/m3，超過國家二級標準限值（160 μg/m3）3.1%，同比上年提升7.8%。

2023 年長寧區(qū)MDA8 O3 濃度和O3 逐月超標天數如圖1 所示。MDA8 O3 呈雙峰型，在6月達峰值（132 μg/m3）后有一定回落，10 月有小幅反彈（121 μg/m3），11 月大幅下降。O3 超標月為3—10 月，其中6 月超標天數最多為8 d；5—10 月超標情況較為嚴重，是O3高污染季。

2023 年長寧區(qū)全年和高污染季的O3 濃度日變化趨勢如圖2 所示。O3 濃度整體呈單峰型變化，全天中最低值出現(xiàn)在7：00，之后由于光化學反應逐步增強而迅速升高，14：00—15：00達到峰值后開始下降，19：00 后由于夜間日照減少，光化學反應減弱，同時疊加NOx 的滴定作用，O3 濃度持續(xù)下降。高污染季期間O3 濃度從最低值上升到峰值的反應速率為9.6 μg /m3·h，明顯高于全年的8.0 μg/m3·h，可見高污染季的O3 光化學反應強烈，生成速度較快。

3 基于軌跡模式的聚類分析

上海市長寧區(qū)O3 污染特征顯示其O3 污染主要集中在5—10 月，因此重點針對2023 年5—10 月進行聚類分析。選擇長寧區(qū)代表點位（程橋空氣自動站）所在位置（121.37° E，31.20° N）作為受體點位，高度100 m，每條軌跡計算時間長度為24 h，時間節(jié)點為1 h。利用MeteoInfo 軟件和GDAS 氣象數據畫出相應軌跡圖，共獲得4404 條軌跡。通過聚類分析把相似速率與方向的軌跡進行篩選分類，形成不同的輸送路徑。

將受體點位自動站測得的對應O3 濃度數據賦值給每條軌跡，篩選出其中超過國家二級標準限值的軌跡并定義為污染軌跡。2023 年5—10 月長寧區(qū)污染軌跡情況如表1 所示。從污染軌跡數來看，共計357 條，約占總軌跡數的8.2%（扣除O3 濃度空值軌跡53 條），其中6 月和5 月污染軌跡占比最高，分別為23%和20%；從污染軌跡均值來看，8 月和5 月均值最高，分別為199 μg/m3 和198 μg/m3。

根據聚類結果可知，2023 年5—10 月期間長寧區(qū)氣團后向軌跡共6 類（N1～N6），如圖3 所示。N1 為東南方向，來自東海的局地短支氣團軌跡占比20.39%；N2 為來自東北偏北方向，從黃海經江蘇省啟東市、崇明島傳輸的氣團軌跡占比21.53%；N3 為來自東南方向，從東海經浙江省舟山市傳輸的氣團軌跡占比19.94%；N4 為來自東北偏東方向，從東海經長興島傳輸的氣團軌跡占比20.84%；N5 為來自南部，經浙江省臺州市和寧波市傳輸的氣團軌跡占比11.19%；N6 為來自西南方向，從安徽省與江西省交界處經安徽省黃山市、浙江省湖州市傳輸的氣團軌跡占比6.11%。從聚類軌跡的區(qū)域分布可以看出，長寧區(qū)24 h 后向軌跡主要在長三角區(qū)域的安徽省、浙江省、江蘇省一帶，以及東海和黃海海域，輸送距離相對較短。

為進一步明確不同氣團對O3污染的貢獻，討論了各聚類的總占比、O3 均值、污染軌跡出現(xiàn)概率、污染濃度均值，結果如表2 所示。聚類N1 軌跡數占比約20%，O3 平均濃度為89 μg/m3；污染軌跡數占比約15%，O3 平均濃度為197 μg/m3，污染軌跡均值居第1 位；N1 長度極短，對應風速較小，但對應污染濃度最高，其氣團移動速度較慢，易攜帶污染物至長寧區(qū)，說明在擴散條件不佳的情況下，受輸入影響再加本地生成，易增加O3 污染。聚類N5、N6 軌跡數合計占比約17%，對應的O3 平均濃度分別為93 μg/m3、84 μg/m3；污染軌跡數占比約18%、11%，對應的O3 平均濃度分別為192 μg/m3、187 μg/m3；氣團分別來自南部、西南方向且經過浙江省和安徽省等社會經濟活動豐富的區(qū)域，攜帶大量NOx和VOCs 等O3 前體物，再疊加上海市本地的排放影響，導致長寧區(qū)O3 濃度較高。聚類N2、N3 和N4 軌跡數合計占比約62%，對應的O3 平均濃度分別為77 μg/m3、79 μg/m3和70 μg/m3，占比居第1 位、第4 位和第2 位；污染軌跡數占比為3%～7%，對應的O3 平均濃度分別為188 μg/m3、182 μg/m3 和178 μg/m3，居第1 位、第5 位和第6 位；氣團的出現(xiàn)概率最高，但污染概率不高，其來自海洋，且較少經過經濟社會活動豐富的區(qū)域，利于污染擴散，污染輸送影響較小。

4 臭氧（O3）潛在源區(qū)分析

4.1 PSCF 分析結果

為進一步探討O3 潛在源區(qū)對上海市長寧區(qū)大氣污染的影響，研究對長寧區(qū)2023年5—10 月O3 水平進行了PSCF 分析，將污染軌跡閾值設為160 μg/m3，將PSCF 值以輕度（0～0.2）、中度（0.2～0.5）、將重度（0.5～1.0）的分類進行標識，將重度源區(qū)定義為潛在源區(qū)。

2023 年5—10 月長寧區(qū)O3 的PSCF 分布特征如圖4 所示，O3 潛在源區(qū)分布廣泛，大致在上海市往東200 km、往西600 km、往北600 km、往南800 km 延伸范圍內。其中，PSCF 高值區(qū)（＞ 0.5）分布在長寧區(qū)以南，經過浙江省溫州市、金華市、紹興市等經濟活動高度活躍的區(qū)域（后向軌跡與聚類N5 較為一致），氣團攜帶大量前體物，又經光化學反應轉化生成O3，對位于下風區(qū)域的長寧區(qū)影響較大；PSCF 次高值區(qū)（0.2～0.5）分布較為分散，包括南部的浙江省溫州市、麗水市、紹興市、寧波市一帶與西部的安徽省安慶市、池州市、宣城市，以及北部的浙江省嘉興市和江蘇省南通市。總體而言，輕度、中度O3 潛在源區(qū)網格分布以重度O3 潛在源區(qū)網格為中心向四周擴散。

4.2 CWT 分析結果

CWT 分析，可表征某一區(qū)域對受體點位O3 濃度的貢獻程度，CWT 值越大，表明該區(qū)域對上海市長寧區(qū)O3 濃度貢獻越大。基于后向軌跡，2023 年5—10 月長寧區(qū)O3 的CWT分布特征如圖5 所示，各源區(qū)輸送的O3 濃度范圍為10～132 μg/m3。其中，CWT 高值區(qū)（＞100μg/m3）比PSCF 高值區(qū)大，主要在麗水市、溫州市、臺州市、紹興市、安慶市、宣城市、南通市一帶連成片狀，另在黃海某些區(qū)域有零星分布；CWT 次高值區(qū)（＞ 90μg/m3）分布以CWT 高值區(qū)為中心向四周擴散，所含區(qū)域在CWT 高值區(qū)所含區(qū)域的基礎上，再加舟山市和東海，以及上海市西部的青浦區(qū)、金山區(qū)的部分區(qū)域。

5 結論

2023 年上海市長寧區(qū)污染天中O3 占比為84.1%，MDA8 O3 第90 百分位濃度為165 μg/m3； 全年中的5—10 月O3 超標情況較為嚴重，其中6 月O3 濃度最高為132 μg/m3；全天中的O3 濃度最低值在7：00，最高值在14：00—15：00。

長寧區(qū)的后向軌跡聚類結果共6 類（N1～N6），其中來自東北偏北方向從黃海經啟東市、崇明島的N2 最多，東南方向來自東海的局地短支氣團的N1 次之。

將后向軌跡聚類結果與O3 濃度數據結合分析。聚類N1 代表風速較小的氣團，說明當擴散不利時，輸入影響疊加本地生成更易發(fā)生O3 污染；聚類N5、N6 代表經過浙江省、安徽省等經濟發(fā)達地區(qū)，攜帶大量O3 前體物的氣團，在疊加本地排放影響后，也對長寧區(qū)O3污染影響較大；聚類N2、N3、N4 代表來自海洋，且較少經過經濟社會活動豐富地區(qū)的氣團，利于污染擴散，污染輸送影響較少。

PSCF 與CWT 分析結果較為一致，均表明長寧區(qū)的O3 污染受區(qū)域輸送影響較大。PSCF 和CWT 高值區(qū)主要集中在浙江省中南部、安徽省東南部、江蘇省東南部，離長寧區(qū)本地較遠，均在上風區(qū)域。結合后向軌跡聚類分析，聚類N5、N6 長支氣流和N1局地短支氣流的O3 濃度均較高，說明風速大時受輸送影響較大，風速小時主要受周邊局地影響。

在強化長寧區(qū)本地污染防控的基礎上，加強與上風區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控是有效控制O3 污染的關鍵。未來，應更加注重對本地與外地污染貢獻的定量評估。

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作者簡介

吳曉怡（1987—），女 ，漢族，上海人，工程師，學士，研究方向為環(huán)境監(jiān)測。

加工編輯：王玥

收稿日期：2024-07-24