輔助放電下刷狀空氣等離子體羽的放電特性和參數診斷*

張雪雪 賈鵬英 冉俊霞 李金懋2) 孫換霞 李雪辰?

1) (河北大學物理科學與技術學院,保定 071002)

2) (黑龍江工業學院電氣與信息工程學院,雞西 158100)

大氣壓等離子體射流(APPJ)能產生富含活性粒子的等離子體羽,在眾多領域具有廣泛的應用前景.從應用角度考慮,如何產生大尺度彌散等離子體羽是APPJ 研究的熱點之一.目前,利用惰性氣體APPJ 已經能產生令人滿意的大尺度等離子體羽,但從經濟性上考慮,如何產生大尺度空氣等離子體羽更具有應用價值.針對于此,本工作設計了一個具有輔助放電的APPJ,產生了大尺度刷形空氣等離子體羽.結果表明,刷狀空氣等離子體羽可以在一定電壓峰值(Vp)內產生,并且隨著Vp 增大等離子體羽的長度和發光強度都增大.電壓和發光信號波形表明,每半個電壓周期最多會有一次放電.每半個電壓周期的放電概率和光脈沖的強度都隨著Vp 增大而增大,但放電起始時刻的電壓值會隨著Vp 增大而降低.高速影像研究表明彌散刷形空氣等離子體羽和小尺度空氣等離子體羽的產生機制類似,均源于分叉正流光的時間疊加.此外,采集了刷形空氣等離子體羽的發射光譜,并利用其對放電的電子溫度、電子密度、分子振動溫度和氣體溫度進行了研究.結果表明,等離子體羽的氣體溫度較低,且基本不隨Vp 變化.然而電子密度、電子溫度和分子振動溫度均隨著Vp 增大而升高.利用激光誘導熒光光譜技術研究了等離子體羽的OH 濃度,發現OH 分布較為均勻,且其濃度隨著Vp 增大而增大.最后,對這些變化規律進行定性分析.

1 引言

大氣壓等離子體射流(APPJ)能夠在開放的空氣環境中產生等離子體羽[1],實現等離子體產生區和應用區的分離,因此避免了電極間隙對待處理材料尺度的限制.此外,等離子體羽中富含大量活性粒子[2],能引發一系列生物和化學反應.因此APPJ 在表面改性[3-5]、材料生長[6-9]和等離子體醫學[10-12]等領域具有廣泛的應用前景.

APPJ 通常采用惰性氣體作為工作氣體[13-19].例如,Lu 等[20]采用介質阻擋放電(DBD)結構的APPJ 產生了11 cm 長的氦氣等離子體羽.惰性氣體等離子體羽通常直徑較小(約為毫米量級)[21-23],因此APPJ 處理的面積也很小.雖然通過多次掃描的方法可以增大APPJ 的處理面積,但其代價是增大了處理時間,并且也很難保證等離子體處理的均勻性.為了實現大面積材料的快速處理,需要產生具有較大橫向尺度的等離子體羽[24].Fang等[25]將氬氣APPJ 組成陣列來增大等離子體羽的空間尺度,但等離子體羽之間會相互作用使等離子體羽相互分離,甚至使其中一些熄滅[26].因此,利用APPJ 陣列的方法無法產生均勻的大尺度等離子體羽.Wang 等[27]采用三電極結構的APPJ 產生了直徑為20 mm 的氬氣等離子體.Jia 等[28]也利用一種三電極結構的放電裝置,產生了50 mm×40 mm 的刷狀氬氣等離子體.以上利用三電極裝置產生的等離子體被限制在電極之間,不能算真正意義上的等離子體羽.目前,利用DBD 結構或者裸針電極的放電裝置[15,16,29-32],在矩形截面氣道的末端已經成功產生了刷狀等離子體羽.事實上,這些等離子體羽處于絲狀模式或者流光模式.研究發現,通過改變APPJ 到矩形截面氣道的距離,刷狀等離子體羽會從隨機流光模式過渡到絲狀模式[33].

相比于惰性氣體APPJ 而言,以經濟性更好的空氣作為工作氣體,則更具優勢[34].關于空氣APPJ,國內外許多課題組已經對其放電特性進行了研究[5,35-37],相關進展可以參見Lu 等[38]的綜述文章.Wu 等[35]利用等離子體的余輝產生了刷狀空氣等離子體羽.類似地,Yang 等[39]在空氣中摻入四氟化碳從而在放電的余輝區實現了微生物的大面積滅活.對于這種通過余輝產生的等離子體羽,由于活性粒子主要在放電區產生,因此導致等離子體羽中的活性粒子濃度偏低.本課題組[40]利用APPJ 的相互作用,產生了近室溫的刷狀空氣等離子體羽,但該APPJ 仍需要一定量的氬氣.由于空氣的擊穿電場較高,放電消耗的功率很大,這使得空氣等離子體羽的氣體溫度通常較高[34,41,42].例如,在絲狀模式下刷狀空氣等離子體羽的氣體溫度會超過1300 K[41].Lu 等[43]利用旋轉電極產生了一種刷狀空氣等離子體羽,但采用光譜擬合方法獲得的氣體溫度約為3000 K.

本文設計了一種多電極的放電裝置,在上游DBD 幫助下,在下游區域產生了一種氣體溫度很低的刷狀空氣等離子體羽.利用高速攝像、光電測量和發射光譜等方法,對該刷狀空氣等離子體羽的放電特性和等離子體參數進行研究.

2 實驗裝置

圖1 是實驗裝置示意圖.用石英玻璃(厚度為1.0 mm)圍成一個具有矩形截面的氣道(內截面為15.0 mm×2.0 mm).通過流量計(LZB-10WB)控制氣道中空氣流量(Q)為40 L/min.在距離氣道口20.0 mm 處在氣道外側粘貼兩個平行相對的銅箔電極(25.0 mm×20.0 mm),其中一個銅箔與正弦交流電源(Suman CTP-2000 K,中心頻率為70.0 kHz)的高壓輸出端相連,另一個銅箔接地.顯然,這兩個銅箔與中間的石英板形成了一種DBD結構,在適當的電壓下可以激發氣道內的空氣放電.在氣道出口兩側放置兩個平行正對的鎢針(直徑為1.0 mm,尖端半徑為0.1 mm).兩針相距15 mm,其中一個接地,另一個連接電源的高壓輸出端.輸出端的電壓(稱為外加電壓)通過高壓探頭(Tektronix P6015A)測量.放電的發光信號由石英透鏡聚焦后通過光電倍增管(PMT) (ET 9130/100B)收集.外加電壓和發光信號的波形均通過示波器(Tektronix DPO4104)顯示和記錄.使用數碼相機(Canon EOS 5 D)和增強型電荷耦合設備(ICCD) (Andor DH334 T) 拍攝放電照片.利用與Wu 等[44]類似的方法,實現ICCD 和放電的同步觸發.同步觸發方法簡述如下,利用自制的觸發器將激勵APPJ 的正弦信號轉換為與之同步的晶體管邏輯(transistor-transistor logic,TTL)信號,用于觸發ICCD 和示波器.由于放電時刻相對于激勵電壓存在一定抖動,為了實現ICCD 快門和放電的精確同步,將TTL 和放電發光信號同時輸入示波器,通過調節ICCD 的延遲時間在示波器上可以獲得ICCD 相對于放電的曝光時刻.此外,放電的發光信號經透鏡匯聚后,通過光纖(PI LG-455-020-1)傳入光譜儀(PI ACTON SP2750)的入射狹縫(寬度50 μm),經1200 刻線的光柵分光后,利用電腦采集放電的發射光譜.為了獲得具有較好信噪比的發射光譜,光譜儀的積分時間設為5 s,所以光譜診斷是整個放電過程的平均結果.

圖1 實驗裝置示意圖Fig.1.Schematic diagram of the experimental setup.

采用激光誘導熒光系統(Laser induced fluorescence,LIF)對等離子體羽中OH 分布進行了診斷.激光系統主要包含Nd: YAG 激光器(Nimma-900)和染料激光器(Narrow Scan K).激光系統產生單脈沖能量0.5 mJ,脈寬10 ns 的282.78 nm 脈沖激光,激發OH 后熒光信號由裝配有308 nm 濾波片的ICCD (中智科儀EyeITS-D-HQB-F)記錄.由于激光器最高工作頻率是10 Hz.而放電驅動頻率為70 kHz.因此.利用自制觸發器將70 kHz 的正弦電壓信號轉換為同步的TTL 信號,該信號輸入信號發生器(Tektronix AFG3052 C)后利用其Burst功能,產生10 Hz 的分頻信號,用于觸發激光器和ICCD.通過設置時序控制器(中智科儀 D400)及ICCD 的時間延遲.實現采集系統和激光系統的同步[45].由于放電時刻具有一定抖動.所以將激光的入射時刻設置在放電結束后2 μs,以確保激光脈沖對放電等離子體不會產生影響.由于ICCD 曝光時間為100 ns,單發激光脈沖所產生的LIF 強度很弱.實驗中通過疊加3000 次激光脈沖來拍攝LIF照片.

3 結果與討論

當外加電壓峰值(Vp)增大到約8.5 kV,上游會產生DBD.由于兩針間隙很大,此時噴口附近還不能產生放電.繼續增大Vp到約9.0 kV,兩針間的電場達到擊穿閾值,在噴口的下游形成一個刷狀等離子羽,如圖2 所示.為了方便描述,沿著兩針的連線建立x軸,沿氣流方向建立y軸,坐標原點位于針尖連線的中點(圖2(a)).從圖2 可以發現,彌散的等離子體羽呈現紫色,并且針尖附近發光最亮.進一步增大Vp,刷狀等離子體羽變得更長更亮.當Vp=14.0 kV 時刷狀等離子體羽的面積達到了15.0 mm×12.7 mm.在此基礎上如果進一步增大Vp,放電面積將會縮小,產生氣體溫度很高的等離子體羽[41],因此Vp高于14.0 kV 不是本文的研究范圍.需要指出的是,如果沒有銅箔電極(即沒有DBD),則等離子體羽的擊穿電壓會很高,且擊穿后只能產生氣體溫度很高的等離子體羽.可見,DBD 在較低溫度刷狀等離子體羽產生中發揮著重要作用.我們推測上游區域的 DBD 會產生一些長壽命的活性粒子,例如單線態氧和OH-等負離子[47],及和N2(a1Πg) 等氮的亞穩態粒子[48].這些長壽命的活性粒子隨氣流運動到下游區域,通過反應可能釋放種子電子,從而會降低針電極間放電的擊穿電場.擊穿電場的降低,有助于降低放電的氣體溫度.

圖2 曝光時間(texp)為0.5 s,不同Vp 下等離子體羽的照片(a)9.0 kV;(b) 10.8 kV;(c) 12.4 kV;(d) 14.0 kVFig.2.Images of the plasma plume under different Vp with an exposure time (texp) of 0.5 s: (a)9.0 kV;(b) 10.8 kV;(c) 12.4 kV;(d) 14.0 kV.

圖3 給出了刷狀等離子體羽對應的外加電壓和發光信號的波形.可以看出,當Vp較低時在外加電壓的峰值或谷值附近可能會出現一個發光脈沖(對應一次放電過程),光脈沖的持續時間約為260 ns.放電在時間上是較為隨機的,即有的電壓半周期出現一次放電,而有的半周期是沒有放電的.隨著Vp的增大,每半個電壓周期中放電脈沖的出現概率增大,但最多也就是每半個電壓周期出現一個放電脈沖.定義放電時刻對應的外加電壓值為起始電壓(Vinc),通過圖3 可以看出,隨著Vp增大Vinc降低,且發光脈沖的強度增大.

圖3 外加電壓和發光信號的波形,(a)—(d)分別對應圖2(a)—(d)Fig.3.Waveforms of applied voltage and light emission signal from the plasma plume,(a)-(d) correspond to Fig.2(a)-(d),respectively.

圖4(a)給出了Vinc隨Vp的變化情況,從圖中可以看出隨著Vp增大,Vinc逐漸減小.圖4(b)給出了發光脈沖強度和每半個電壓周期內放電概率隨Vp的變化關系,其中每個數據點是采集600 個電壓周期的統計結果.可以看出每半個電壓周期的放電概率和平均光脈沖強度都隨著Vp的增大而增大.在Vp達到14.0 kV時每半個電壓周期放電概率達到最大值(約為1),且平均發光脈沖強度也達到最大值.如前所述,DBD 產生的長壽命活性粒子會降低下游的擊穿電場.當Vp增大時DBD 增強,意味著產生了更多的長壽命活性粒子.在更多活性粒子的幫助下,下游區域的擊穿電場會減小,因此導致Vinc降低.即Vinc隨著Vp的增大而降低.此外,當Vinc減小時,每半個電壓周期滿足放電條件的時間跨度(2Δt,其中Δt表示從起始電壓到峰值電壓的時間間隔)會增大.由于流光放電的隨機性,放電在該時間跨度內的某個時刻隨機出現,因此該時間跨度增大,則意味著每半個電壓周期內的放電概率增大.即每半個電壓周期內的放電概率會隨著Vp增大而增大.

圖4 (a)Vinc 隨Vp 的變化關系;(b) 平均發光脈沖強度和每半個電壓周期內放電概率隨Vp 的變化關系Fig.4.(a)Vinc as a function of Vp;(b) average pulse intensity and probability per voltage half cycle as functions of Vp.

圖5 給出了不同texp下等離子體羽的ICCD照片.可以看出,當texp較長時放電是均勻彌散的.隨著texp降低到1.0 ms,放電呈現出不均勻性.進一步降低texp到0.1 ms 可以看出放電是由一些微放電絲構成的.當texp降低到一個光脈沖的持續時間(約260 ns),放電僅為一個分叉的絲狀微放電,該絲狀放電連接了瞬時陰極和瞬時陽極,我們推測該絲狀微放電對應著分叉流光的傳播過程.對比圖5(d)—(f)可知,不同流光在分叉數目和分叉長度上都是隨機的.由于每個流光對應著一次放電過程,這說明每次放電產生的分叉數量和流光傳播總長度都是隨機的.總之,視覺上彌散的刷狀等離子體羽對應著隨機分叉流光的傳播過程.這些流光的軌跡在空間是隨機出現的,時間疊加后產生了視覺上彌散的等離子體羽.這和小尺度空氣彌散等離子體羽的產生機制是類似的[49].

圖5 不同texp 下等離子體羽的ICCD 圖像,Vp 為14.0 kVFig.5.ICCD images of the plasma plume with varying texp,Vp is 14.0 kV.

由于針電極尖端附近電場強度是最大的,高的電場強度會導致針電極附近具有大的α系數(湯森第一電離系數)[50].因此,在一次放電過程中,針電極附近最先產生電子雪崩(初始電子雪崩).考慮作瞬時陽極的針電極,由于電子和離子遷移速度的巨大差異,初始電子雪崩中的電子很快進入針尖,從而在針尖附近遺留下空間正電荷層.空間正電荷層會增強針陽極前方的電場,因此二次電子雪崩最有可能在空間正電荷層的前方產生.在電場作用下,二次電子雪崩中的電子會向著空間正電荷層傳播,并中和空間正電荷層的離子.二次電子雪崩會在其軌跡上遺留下正電荷,形成新的空間正電荷層.這導致空間正電荷層(流光頭)會從瞬時陽極出發后向著瞬時陰極傳播[51].在流光傳播過程中,引發二次電子雪崩的初始電子(種子電子)可能來源于DBD 提供的長壽命活性粒子,也可能來自于光電離.由于活性粒子和光電子分布的隨機性,導致流光頭前方可能同時產生兩個或者多個二次電子雪崩,所以流光在向著瞬時陰極傳播的過程中會發生隨機分叉.

圖6 給出了等離子體羽在300—800 nm 范圍內的發射光譜,主要包括OH(A2Σ+→X2Π)、N2(C3Πu→B3Πg)、、N2(B3Πg→以及O I (3p5P→3s5S)的譜線[42,52].其中OH 的譜線是由于電子與空氣中的水分子碰撞產生的.碰撞-輻射模型表明電子密度和電子溫度分別正相關于譜線371 nm/380 nm 和391 nm/380 nm的強度比[53].圖7 給出了相關譜線強度比隨Vp的變化關系.可以看出,隨著Vp增大電子密度和電子溫度呈上升趨勢.此外,利用Lifbase 軟件擬合的第一負帶系光譜可以得到分子轉動溫度,其近似等于氣體溫度(Tg)[54,55].振動溫度(Tv)可以通過N2的第二正帶系光譜獲得[52,56].圖8(a),(b)給出了Tg和Tv的擬合圖.Tg和Tv隨Vp的變化關系,如圖8(c),(d)所示.可見刷狀空氣等離子體羽的Tg基本不隨Vp變化,約為437 K,遠低于文獻[41,43]報道的刷狀空氣等離子體羽的氣體溫度.Tv與電子密度和電子溫度的變化趨勢類似,隨著Vp增大呈上升趨勢.

圖6 等離子體羽的總發射光譜Fig.6.Optical emission spectrum of the plasma plume.

圖7 譜線強度比I371nm/I380nm (a)與I391nm/I380nm (b)隨Vp 的變化關系Fig.7.Line intensity ratios of I371nm/I380nm (a)and I391nm/I380nm (b) as functions of Vp.

圖8 Tg (a)和Tv (b)的擬合圖,Tg (c)和Tv (d)隨Vp 的變化關系Fig.8.A fitting process to calculate Tg (a)and Tv (b);Tg (c) and Tv (d) as functions of Vp.

等離子體參數隨Vp的變化關系可以定性解釋如下.如前所述,隨著Vp增大DBD 會為下游區域產生更多的長壽命活性粒子,這些活性粒子能增大α系數.這意味著流光發展過程中二次電子雪崩會產生更多電子,因此導致電子密度隨著Vp增大而上升.隨著電子密度增大,二次電子雪崩遺留的正離子也增多,即空間正電荷層 (流光頭)的電荷量會隨著Vp增大而增大.流光在低外場傳播過程中電場主要由流光頭的電荷量決定[51].因此,電場會隨著Vp增大而變強.在氣壓恒定的情況下,電子溫度主要由電場決定,這意味著電子溫度也會隨著Vp增大而升高.此外,電子溫度升高,平均電子能量增大,這意味著電子能更有效地激發更高的振動能級[57],因此導致Tv隨Vp增大而升高.雖然電子溫度和電子密度隨著Vp增大都升高,但考慮到流光的持續時間非常短(只有約260 ns),這導致電子沒有足夠的時間將能量有效地傳遞給氣體分子,因此等離子體羽的Tg較低,且基本不隨Vp變化.

如前所述,隨Vp增大放電電場會增強,這在定向流光傳播中可以導致流光可以傳播更遠的距離[28].在分叉流光傳播中,隨著電場的增大,流光頭前方會有更多的種子電子,從而引發更多的分叉.此外,隨Vp增大電子密度增大,導致中性粒子的激發更劇烈.因此,等離子體羽的發光強度隨著Vp增大而增大(圖2).

利用LIF 對OH 的空間分布進行了診斷,如圖9 所示.由于OH 的壽命在ms 量級[58],圖中LIF照片為多次放電疊加的結果.從圖中可以發現 LIF亮度是較為均勻的,這說明刷形等離子體羽中OH的分布是比較均勻的.隨著Vp增大LIF 的亮度逐漸增大,表明OH 的濃度隨著Vp增大而增大.如前所述,隨著Vp的增大,等離子體羽的電子溫度和電子密度都增大,這導致電子碰撞引發水分子的離解會增多,因此等離子體羽中OH 濃度會隨著Vp的增大而增大.

圖9 不同Vp 下等離子體羽的LIF 照片(a)9.0 kV;(b) 10.8 kV;(c) 12.4 kV;(d) 14.0 kVFig.9.Images of laser induced fluorescence under different Vp: (a)9.0 kV;(b) 10.8 kV;(c) 12.4 kV;(d) 14.0 kV.

4 結 論

利用上游輔助DBD 在70 kHz 正弦交流激勵下在針-針電極APPJ 下游產生了面積約為15.0 mm×12.7 mm 的空氣等離子體羽,其Tg約為437 K,遠低于文獻報道的刷形空氣等離子體羽的氣體溫度.隨著Vp增大,刷形等離子體羽的長度和發光強度都增大.在外加電壓的半個周期內,最多會有一次放電,并且每半個電壓周期的放電概率和放電脈沖強度均隨著Vp增大而增大.此外,起始電壓隨著Vp的增大而降低.利用ICCD 研究表明視覺上彌散的等離子體羽,來自于分叉正流光的時間疊加.等離子體參數診斷結果表明,隨著Vp增大等離子體羽的電子密度、電子溫度和Tv均呈上升趨勢,但Tg基本保持不變.LIF 診斷結果表明,刷形等離子體羽中OH 分布較為均勻,且其濃度隨著Vp的增大而增大.這些研究結果對于APPJ 的工業應用具有一定的指導意義.