高斯與平頂光束納秒脈沖激光物質蒸發燒蝕動力學仿真研究*

尹培琪 許博坪 劉穎華 王屹山 趙衛 湯潔?

1) (中國科學院西安光學精密機械研究所,瞬態光學與光子技術國家重點實驗室,西安 710119)

2) (中國科學院大學,北京 100049)

基于建立的納秒脈沖激光與金屬鋁相互作用的二維軸對稱模型,仿真研究了光束整形對納秒脈沖激光燒蝕金屬鋁過程中蒸發燒蝕動力學的影響.結果表明: 等離子體屏蔽對靶材的燒蝕特性具有顯著影響,屏蔽效應主要體現在脈沖的中后期.對于3 種激光輪廓,高斯光束的屏蔽效果最強,隨著整形后的平頂光束直徑的增大,屏蔽效果逐漸減弱.平頂光束與高斯光束作用下,靶材溫度的二維空間分布較為不同.高斯光束作用時,靶材中心最先升溫,隨后溫度沿徑向和軸向擴散.由于平頂光束的能量分布更加均勻,因此一定徑向范圍內的靶材同時升溫.光束整形對靶材的蒸發燒蝕動力學影響較大.對于高斯光束,靶材中心先燒蝕,隨后產生徑向燒蝕.由于整形后平頂光束的能量密度降低,因此靶面蒸發時間較高斯光束延后,并且一定徑向范圍內的靶材同時發生蒸發燒蝕.3 種激光輪廓下,靶材的蒸發燒蝕形貌與光束的強度分布類似,其中高斯光束的燒蝕坑呈中間深兩邊淺的特點,平頂光束的燒蝕坑較為平坦.

1 引言

激光誘導擊穿光譜 (laser induced breakdown spectroscopy,LIBS) 技術具有多元素、微損傷、可遠程、原位快速的特點[1-5].目前已廣泛應用于諸多領域,包括環境保護[6]、文物鑒定[7]、食品安全[8]、生物檢測[9]、工業生產[10]等.多項研究表明光束整形在改善LIBS 信號質量,提高LIBS 信號的靈敏度和準確性方面具有較大潛力[11-14].

Jia等[11]利用衍射光學元件(diffractive optical element,DOE)將高斯光束轉換成能量分布均勻的圓形平頂光束測量水泥中的元素含量.研究表明與高斯光束相比,平頂光束產生了更加均勻的燒蝕坑,并獲得了更穩定的LIBS 光譜信號和更低的元素檢出限(limit of detection,LOD).隨后該課題組[12]又探究了激光光束整形對LIBS 在不同基體鋼樣品中錳元素和鉻元素的痕量探測性能的影響.結果表明當使用高斯激光時,由于光束邊緣能量低于燒蝕閾值,因此這部分能量僅能加熱材料,導致激光能量利用率降低.而光束整形后,由于平頂光束能量分布更加均勻,邊緣能量也可用于燒蝕,因此平頂光束的燒蝕更加均勻、穩定,燒蝕坑更平坦、平滑.Hou等[13]通過將激光輪廓從高斯形狀整形為平頂形狀實現了對激光誘導等離子體演化過程的調制.研究表明采用平頂光束可以顯著提高等離子體溫度和電子密度,這是由于平頂光束作用下的等離子體屏蔽減弱,樣品與激光耦合效率增加.Ji等[14]通過光束整形提高了基于LIBS 檢測礦石中鈾元素原始信號的能力.研究表明平頂光束的邊緣可提供能量用于燒蝕,因此其燒蝕坑直徑更大,約為高斯光束的2.5 倍.

上述研究闡釋了光束整形后LIBS 信號質量改善的關鍵因素,分析了光束整形前后靶材燒蝕坑形貌的變化特征,證明了LIBS 信號的質量與激光靶材相互作用過程緊密相關.迄今為止,已有諸多物理模型被提出用以解釋納秒激光的燒蝕過程.通常認為,低激光功率密度下材料主要產生蒸發燒蝕,可通過Hertz-Knudsen 方程估計由蒸發引起的材料燒蝕速度,這也是當前文獻采用的通用方法[15-17].而當激光功率密度高于109W/cm2時,除了要考慮蒸發燒蝕外,還要考慮相爆炸機制[18,19].在足夠高的激光輻照下,靶材表面溫度可達0.9Tc(Tc為材料的熱力學臨界溫度),其中部分靶材可從過熱的液體層快速轉變為蒸汽和液滴的混合物,隨后從材料表面爆炸性噴出,即相爆炸發生[20].

此外,由于激光照射下靶材溫度可從室溫升高至上千度,這使得材料的吸收系數、電導率和熱導率等參數呈現出數量級的變化[21-23],因此溫度極大程度改變了材料的光熱特性進而影響最終的燒蝕效果.Wu 和Shin[24]基于Drude 模型計算了鋁在臨界溫度附近的吸收系數,研究表明臨界溫度下鋁的吸收系數將降低近2—3 個數量級.Gragossian等[25]評估了從室溫到臨界溫度下材料特性的變化,考慮了蒸發和相爆炸機制,計算了靶材電導率、熱導率、密度以及吸收系數的時間和空間分布特性,分析了燒蝕深度隨激光強度的變化規律.研究表明隨著激光強度的增加,燒蝕深度逐漸增大,但文中數值計算的燒蝕結果高于實驗值.Lutey 和Adrian[26]進一步改進了燒蝕模型,不僅考慮了溫度對材料特性的影響,還通過假設恒定的等離子體吸收系數來考慮等離子體屏蔽的影響.研究表明,考慮等離子體屏蔽后獲得的燒蝕深度與實驗值較為匹配.Marla等[27]系統性考慮了溫度依賴的材料特性、蒸發和相爆炸機制以及等離子體屏蔽效應,計算了由逆韌致輻射和光電離產生的等離子體屏蔽系數,分析了屏蔽系數和激光強度隨時間的變化規律.研究表明,考慮等離子體屏蔽后,靶材中心溫度和燒蝕深度均顯著降低,這種方法比假設恒定的屏蔽值更接近真實的燒蝕過程.目前有諸多模型也通過該方法考慮等離子體羽流吸收和屏蔽過程[28-30].Zhang等[31]通過引入相變焓考慮了材料相變的影響,結合與溫度相關的材料特性、相變、等離子體屏蔽及蒸發和相爆炸等物理特性,建立了納秒激光燒蝕鋁靶的一維模型,并基于該模型分析了靶材中心溫度、燒蝕深度等參數隨時間的演化規律.

鑒于以上一維模型可探究的物理特性較為局限,隨后又有更多維度的模型被開發出來.Ghalamdaran等[32]建立了納秒激光燒蝕金屬靶的二維軸對稱模型,但由于激光強度不足以產生相爆炸燒蝕,因此文中僅對靶材的蒸發燒蝕特性進行了討論.研究表明高斯激光作用下,溫度、燒蝕深度和燒蝕速度在靶材中心位置最大,隨著徑向距離的增大逐漸減小.其中靶材燒蝕速度先增大至最大值,在一段時間內保持穩定后逐漸降低.Wang 和Hahn[33]基于有限元建立了激光輻照鋁靶的二維模型,考慮了溫度依賴的材料特性、蒸發和相爆炸機制及等離子體屏蔽效應的影響,分析了靶材溫度、燒蝕深度以及等離子屏蔽系數的變化規律.研究表明隨著激光能量的增大,靶材溫度、電子密度及等離子體屏蔽系數逐漸增大.

盡管目前已開發了許多納秒脈沖的燒蝕模型,但多數研究主要集中于靶材中心的燒蝕特性,包括溫度、燒蝕速度和燒蝕深度等,而二維空間下靶材溫度和燒蝕坑形貌的動力學過程的相關研究甚少.同時,目前多數文獻集中研究高斯光束的燒蝕特性,鮮少關注平頂光束的燒蝕特性.本文結合材料光熱特性、相變以及等離子體屏蔽效應,建立了納秒激光與鋁金屬作用的二維軸對稱模型,基于蒸發和相爆炸兩種燒蝕機制探究了靶材的燒蝕動力學.在確認模型有效的條件下,分別研究了高斯光束和平頂光束作用下材料瞬態溫度場、蒸發燒蝕深度及蒸發燒蝕坑形貌的動態分布特性.該研究有助于深入理解光束整形前后納秒脈沖燒蝕的物理機理,為提高LIBS 光譜靈敏度和穩定性的激光參數調控提供可靠的優化策略.

2 數值模型

2.1 熱傳導

2.1.1 控制方程

納秒激光與物質相互作用的本質在很大程度上是基于熱效應,由于電子熱容遠遠小于晶格熱容,首先電子吸收激光能量升溫,隨后電子通過聲子振動將能量耦合到晶格.這個過程發生在皮秒量級,這意味在納秒脈沖結束前,靶材中的電子溫度和晶格溫度已達到熱平衡,因此可認為納秒脈沖(脈沖寬度大于0.1 ns)的燒蝕是基于熱效應.通常利用傅里葉熱擴散定律描述材料內熱量的傳遞過程,材料內部溫度場的控制方程[34]為

其中ρ,和k分別代表材料的密度、修正熱容和熱導率,這些參數都與溫度相關;t和T表示時間和溫度,r表示徑向坐標,z表示軸向坐標,Q(r,z,t)為熱源項.根據Beer-Lambert 定律,材料將以體熱源的方式吸收激光能量,則熱源項可表示為[21,35]

式中R(T)和α(T) 分別為材料的反射率和吸收系數;I0(r,t) 表示到達靶材表面的激光強度,對于高斯脈沖,其時域和空間域均服從如下分布[36]:

其中I0為脈沖激光的峰值強度,r0和τ分別為激光的光束半徑(1/e2)和脈沖長度(full width at half maximum,FWHM).

靶材吸收激光能量的過程中會發生相變,當靶材溫度超過熔點Tm時,部分材料由固相轉向液相并釋放相變潛熱,在本模型中采用等效熱熔法處理相變潛熱,即將潛熱作為熱容的貢獻項考慮在傳熱方程中,修正的熱容可定義[37]為

式中,Cp和Lm分別為材料的熱容和熔化潛熱;fL表示液相體積分數,其表達式[37]為

其中,Ts和Tl為材料的固相和液相線溫度.

2.1.2 初始條件和邊界條件

熱傳導(1)式可通過初始條件和邊界條件求解:

其中Tatm是環境溫度(Tatm=300K),L和H為模型計算域的長度和高度.

等式(7)右邊的各項依次代表材料的蒸發能量損失項、熱對流和熱輻射.其中us為材料的蒸發燒蝕速度,h為熱對流系數,ε和σ為材料的表面發射率和Stefan-Boltzmann 常數.

2.2 材料移除

對于高強度脈沖激光,材料移除主要通過蒸發燒蝕和相爆炸實現,當材料溫度高于沸點時發生蒸發燒蝕,當材料溫度高于0.9Tc(Tc為材料的熱力學臨界溫度)時發生相爆炸燒蝕.本模型使用的激光能量密度較高(20 J/cm2),因此靶材的總燒蝕深度等于蒸發深度和相爆炸深度之和.

2.2.1 蒸發燒蝕

材料吸收激光能量升溫并產生熔融、蒸發現象,蒸汽粒子離開靶面時產生燒蝕坑.當入射激光通量相對較低時,材料移除主要由蒸發引起,則由蒸發產生的表面衰退速率(蒸發速率),可通過Hertz-Knudsen 方程[38]描述為

式中β為蒸發系數,可取值0.82;ρ為靶材表面的局部密度;m為靶材粒子的原子質量;kB為玻爾茲曼常數;Ts為靶材表面溫度;Psat(T) 表示飽和蒸汽壓力,可通過Clausius-Clapeyron 方程[18]計算:

其中Tv為材料的蒸發溫度,P0為蒸發溫度下的氣壓,取值為1.01×105Pa,Lv為材料的蒸發潛熱.

為了模擬由于材料蒸發產生的靶面移動,采用變形網格技術,使用以下公式表達:

式中,z是邊界點的位移矢量,n是單位法向量,Vn是預期的法向網格速度,該值與靶材蒸發速度一致,即Vn=-us.

2.2.2 相爆炸燒蝕

當激光強度足夠高時,材料表面溫度可超過0.8Tc,此時部分熔融的液體成為超熱液體,并且液體層內開始產生均勻的氣化核.隨著靶材進一步吸收能量,靶面溫度逐漸升高至0.9Tc,部分氣泡的成核速率將迅速增大,當增大到一定程度時,大量包含液滴和蒸氣材料的混合物爆炸性向外噴濺,即相爆炸發生[20].在本模型中,將靶材溫度高于0.9Tc的區域視為由于發生相爆炸導致移除,這也是目前多數仿真文獻常用的計算方法[25,17,31].

2.3 等離子體屏蔽效應

在激光等離子體產生過程中,由于等離子體的形成時間小于納秒脈沖的持續時間,因此激光在到達靶面之前,部分能量被等離子體吸收,從而導致激光與靶材表面的耦合效率降低,即產生了等離子體屏蔽效應.等離子體主要通過逆韌致輻射(inverse bremsstrahlung,IB)、光電離(photo-ionization,PI)和米散射(Mie scattering)等機制吸收激光能量.其中,米散射吸收的能量很小,可忽略不計.而鋁材料實現光電離需要滿足: 激光波長λ≤250 nm,由于本次使用的激光為1064 nm,因此可忽略光電離吸收的激光能量[27],本模型僅考慮由逆韌致輻射吸收產生的等離子體屏蔽現象.

逆韌致輻射吸收主要由電子與原子碰撞吸收和電子與離子碰撞吸收兩部分組成,若將其視為一次電離,計算公式如下:

其中me為電子質量(me=9.11×10-31kg),Qe-n為電子與原子的平均碰撞截面(Qe-n=10-36cm5)[39].由方程(11)可知吸收系數取決于等離子體羽流的粒子數密度、溫度和激光波長.其中羽流溫度可通過Knudsen 層關系求得,具體查看本文補充材料(online)“第S1節Knudsen 層”;粒子數密度可通過Saha-Eggert 方程[29]求得.

通常認為等離子體羽流處于局部熱力學平衡狀態(local thermal equilibrium,LTE),這意味著中性粒子、電子和離子之間建立了熱平衡,假設等離子體中的粒子僅為單次電離,可使用Saha-Eggert方程計算粒子數密度 :

其中xe,x1,x0分別代表電子、離子、中性粒子占總粒子數的比值;IP1(5.98 eV)為鋁材料的第一電離勢[27];np為總粒子數;Tp為等離子體溫度.

已知:

將方程(13)代入方程(12)中求解,可獲得電子、一價離子和中性粒子的數密度ne,n1,n0.

對于納秒激光燒蝕等離子體,IB 過程被認為是等離子體吸收激光能量最重要的機制,基于方程(11)—(13)可求出經等離子體吸收后到達靶面的激光能量:

其中hp為羽流長度,vp為羽流膨脹速度,當考慮等離子體屏蔽時,需將方程(2)中的激光熱源由I0(r,t)替換為Ish(r,t) .

2.4 鋁材料參數

本文使用的材料為鋁金屬,由于一方面本研究采用的激光能量密度足夠高(20 J/cm2),加熱材料時會使其溫度達到0.8Tc以上,此時材料發生介電轉換,材料的反射率R(T)、吸收系數α(T)、密度ρ(T)和熱導率k(T) 等物理參數會發生較大的變化;另一方面文獻[27,40,41]表明使用溫度依賴的材料參數獲得的計算結果更接近實驗值,因此模型中使用的材料參數均考慮了溫度的影響.材料參數的詳細推導過程將在補充材料((online))第S2 節展示.表1 為溫度依賴的材料參數,其他熱學參數如表2 所列.

表1 溫度依賴的鋁材料參數[25,28,41,42]Table 1. Temperature dependent aluminum material parameters[25,28,41,42].

表2 鋁材料的熱學常數[27,41,43,44]Table 2. Thermal constants for aluminum materials(reproduced from Ref.[27,41,43,44]).

2.5 光束整形和激光參數

為了將模擬結果與實驗結果進行比較,必須保持數值模型使用的激光參數與實驗[45]一致,因此將靶面處的激光半徑設為80 μm,激光脈沖的波長和脈寬(FWHM)分別設為1064 nm 和5 ns.若對光束進行整形,則整形后激光強度由高斯分布變成近均勻分布,模型中的光束半徑和峰值強度發生了顯著改變.圖1(a)展示了平頂光束與鋁靶作用的示意圖.

圖1 (a)平頂光束與鋁靶相互作用示意圖;(b)整形前后歸一化激光強度;(c)激光光束輪廓;(d)幾何模型和網格劃分Fig.1.(a) Schematics of the flat-top beam laser interaction with aluminum target;(b) normalized laser intensity before and after beam shaping;(c) laser beam profiles;(d) geometric model and mesh generation.

假設光束整形前后,輸入光束與輸出光束關于光軸對稱(光軸與Z軸重合),且輸入光束在垂直光軸截面處的光強分布為g(r),輸出光束的光強分布為f(r) .由于實驗使用的整形儀器對能量的損耗很小,因此可認為輸入光束的功率(能量)與輸出光束的功率(能量)是相等的,可得到如下方程:

分別代入高斯光束和平頂光束的強度分布方程,則有

其中r0和I0分別代表高斯光束的光束半徑和激光峰值強度,r1和I1分別代表平頂光束的光束半徑和激光強度.若令r0=ω0,r1=ω0時,可得到平頂光束的強度為I1=0.5I0;若令r0=ω0,r1=1.2ω0時,平頂光束的強度變為I1=0.35I0.

本模型中使用以上參數的高斯光束和平頂光束(兩種尺寸),圖1(b),(c)分別為整形前后靶面處激光的二維和三維輪廓圖,其中高斯光束受直徑限制(1/e2)的光束能量占比為總能量的86.5%,其光強分布特點為中心強邊緣弱;平頂光束能量分布較為均勻,隨著整形后光束直徑的增大,平頂光束的強度逐漸降低.

2.6 計算域、網格尺寸和計算時間

圖1(d)為仿真使用的幾何模型及網格劃分.在模型中,將計算域的長度L和高度H分別設置為160 μm 和20 μm,該尺寸足夠大可保證模型邊界不受激光的熱影響(邊界處材料溫度始終與環境溫度保持一致).為了節省計算資源,對軸向材料采用兩種均勻網格尺寸,將靠近激光熱源的前5 μm 均勻劃分400 個網格(精度為12.5 nm),余下的15 μm粗劃分均勻離散為20 個網格(精度為0.75 μm),徑向材料均勻劃分200 個網格(精度為0.8 μm).完整的網格由84000 個域元素和1440 個邊界元素組成,這將為當前的模擬研究提供足夠的精度.

本模型基于有限元離散空間域并選擇向后差分公式法進行時間步進.模型總研究時間設置為20 ns,確保了所有物理過程均已發生.由于激光峰值時刻附近的靶材溫度變化較為劇烈,為了平衡精度和計算成本,使用可變的時間步長,前3 ns 的時間步設置為 0.1 ns,3—7 ns 內時間步為0.02 ns,其余時間步均設置為1 ns.利用直接求解器PARDISO求解方程,其相對容差和絕對容差分別設置為0.01和0.001.

3 計算結果與討論

3.1 模型驗證

為了驗證模型的準確性,在不同高斯激光能量密度下,將數值模擬獲得的靶材燒蝕深度(考慮等離子體屏蔽)與Porneala 和Willis[45]通過實驗測量的燒蝕深度值進行對比.如圖2 所示,仿真結果表明在低激光能量密度(F＜ 5 J/cm2)下,靶材僅產生蒸發燒蝕,且燒蝕深度較小.當激光能量密為6 J/cm2時,靶材燒蝕深度瞬間增大,其主要原因是產生了相爆炸燒蝕,并且隨著激光能量密度的進一步增大,蒸發和相爆炸機制共同導致了燒蝕深度的增加,這與文獻[27,31]的結論一致.

圖2 不同激光通量下鋁材料燒蝕深度的仿真結果和實驗結果[45]對比Fig.2.Comparison of the ablation depth of aluminum with different laser fluences between simulation results and experimental results[45].

另外,從圖2 可以看出,仿真獲得的鋁靶燒蝕深度值和燒蝕深度隨激光能量密度的變化規律與實驗結果較為一致.并且實驗獲得的相爆炸閾值處于仿真計算的相爆炸閾值區間.實驗值為5.2 J/cm2,仿真獲得的閾值區間為5—6 J/cm2.圖2 中高激光通量下獲得的燒蝕深度值略高于實驗結果,這是因為隨著激光通量的增大相爆炸逐漸增強,而模型中忽略了因相爆炸損失的熱能[27],因此導致數值模擬結果略高.總體來說數值計算結果和實驗結果吻合較好,這充分說明基于該模型對激光燒蝕鋁靶過程進行模擬是準確可靠的.

3.2 等離子體屏蔽的影響

為方便討論,設置激光器出射的高斯光束激光通量為20 J/cm2,整形后的平頂光束激光通量分別為10 J/cm2(r1=ω0) 和7 J/cm2(r1=1.2ω0),后文中使用的激光通量均與該數據一致.

3 種輪廓的激光作用下(高斯光束和平頂光束),考慮和未考慮等離子體屏蔽時歸一化脈沖激光強度的時間分布如圖3 所示.圖3 表明,當激光脈沖通過等離子體羽流到達靶面時,脈沖強度顯著降低,因此在研究納秒激光燒蝕過程中等離子體屏蔽效應不可忽視.同時從圖3 可以看出,等離子體屏蔽效應主要體現在激光脈沖的中后期,在脈沖峰值強度附近最明顯.這是由于在激光脈沖早期,靶面附近主要為蒸汽物質,激光的衰減較弱,因此到達靶面的激光強度未出現明顯衰減.而在2.6 ns(紅線)、3.6 ns (藍線)和 4.4 ns (綠線)時,由于蒸汽發生了雪崩式電離形成了初始等離子體,因此等離子體屏蔽效應開始,激光強度開始衰減.隨著等離子體變得更加致密以及電離度的增大,屏蔽逐漸增強,在激光強度達到峰值時刻,屏蔽效果最強,隨后由于等離子體的擴散和靶面溫度的降低,屏蔽程度逐漸減弱.

圖3 等離子體屏蔽前后到達靶面的激光脈沖歸一化強度的時間分布Fig.3.Temporal profile of the normalized intensity of laser pulse reaching the target surface before and after the plasma shielding.

將等離子體的屏蔽分數定義為考慮等離子體屏蔽時靶面處激光強度的時間積分與未考慮屏蔽時靶面處激光強度時間積分的比值,可獲得3 種激光作用時的屏蔽分數.其中高斯光束屏蔽效果最強,等離子體吸收了約22%的能量,隨著整形后平頂光束光斑尺寸的增大,等離子體屏蔽效果逐漸減弱.當平頂光束的光斑尺寸為高斯光束的1.2 倍時,屏蔽效果最弱,屏蔽分數約為1%.這是因為高斯光束的峰值功率密度最高,靶材燒蝕量最大,產生的等離子體最致密,因此高斯光束的等離子體吸收系數最大,屏蔽效果最強.

3.3 靶材溫度隨時間的演化

圖4 描述了3 種輪廓的激光作用下,靶材中心處溫度隨時間的演化規律.從圖4 可以看出,高斯光束和平頂光束的溫度分布由蒸發燒蝕和相爆炸共同貢獻.考慮和未考慮等離子體屏蔽時,靶面溫度隨時間的演化趨勢較為一致.考慮等離子體屏蔽時,靶面溫度和高溫持續時間(溫度高于 0.9Tc的時間)均有明顯下降,并且屏蔽導致靶面溫度提前降低,因此在研究強納秒脈沖與物質相互作用時,有必要考慮等離子體屏蔽效應.

圖4 F=20 J/cm2,靶面中心溫度隨時間的演化Fig.4.Time evolution of target surface center temperature for laser fluence of 20 J/cm2.

以考慮等離子體屏蔽時,靶面中心處溫度隨時間的演化規律為例進行分析.圖4 顯示3 種激光輪廓下,靶面溫度隨時間的發展都經歷了3 個階段,即隨著脈沖時間的增加,溫度先緩慢上升再快速上升并達到峰值,持續一段時間后,先快速下降后緩慢下降.這是因為剛開始激光作用時,材料吸收激光能量并很快到達熔點.隨后,由于熔融后的材料反射率隨著靶面溫度的升高而減小且材料的熱導率隨著溫度的升高而增大,因此該階段材料可吸收更多的激光能量,材料快速升溫并達到峰值并且在一段時間內,靶材保持高溫.隨后由于材料蒸發帶走了大量的熱量再加上等離子體屏蔽效應導致靶面吸收的能量降低,因此靶面溫度快速降低.脈沖后期由于等離子體屏蔽效果的減弱,溫度緩慢降低.

同時可以看出,當高斯光束作用靶材時,靶面中心處的溫度最大,約為7400 K,且高溫持續時間最長.由于整形后,到達靶面的激光強度降低,平頂光束燒蝕下靶面中心溫度和高溫持續時間均較大程度下降,靶材中心處到達最高溫度的時刻逐漸向右移動即發生了時間延遲.隨著整形后平頂光束光斑尺寸的增大,靶面溫度和高溫持續時間逐漸下降.

為進一步了解靶材內部的溫度變化情況,對一些重要時刻下靶材溫度的空間分布數據進行提取,不同時刻下靶材溫度的空間分布如圖5 所示.

圖5 F=20 J/cm2,考慮等離子體屏蔽時,不同時刻的靶材溫度分布(a)—(e)高斯光束燒蝕結果;(f)—(j)平頂光束(r1=1.2ω0)燒蝕結果;其中,(a),(f)代表靶材蒸發開始時刻;(b),(g)代表高溫開始時刻;(c),(h)代表高溫結束時刻;(d),(i)代表靶材蒸發結束時刻;(e),(j)代表靶材仿真結束時刻Fig.5.Temperature distribution of the target for laser fluence of 20 J/cm2 with considering the plasma shielding: (a)-(e) Gaussian beam ablation results;(f)-(j) flat-top beam ablation results;where among them,(a),(f) the initial time of evaporation;(b),(g) the initial time of high temperature;(c),(h) the end time of high temperature;(d),(i) the end time of evaporation;(e),(j) the end time of simulation.

圖5(a)—(e)展示了高斯光束燒蝕鋁靶的二維溫度分布圖(考慮等離子體屏蔽),圖中表明,當使用高斯光束時,首先靶材中心吸收熱能,隨后中心溫度沿徑向和軸向傳遞至其他區域.當t=2.2 ns時,靶材溫度達到沸點,部分材料開始蒸發;當t=2.4 ns 時,由于蒸發散熱較少,熔融材料吸收的熱量較多,此時材料快速升溫;當t=3.52 ns 時,靶材溫度達到峰值.隨后由于材料快速汽化帶走大量的熱量,以及熱對流和輻射的綜合影響,材料溫度快速降低,在t=9 ns 時,材料蒸發結束.當t=20 ns 時,遠離靶材中心的大部分區域溫度降至熔點以下,產生凝固現象.

圖5(f)—(j)展示了平頂光束燒蝕鋁靶的二維溫度分布圖(考慮等離子體屏蔽).相比于高斯光束,平頂光束作用下的靶材燒蝕特性有以下3 點不同: 1)由于平頂光束的能量密度降低,導致相同時刻下靶材吸收的能量減少,因此材料蒸發的開始時刻延遲.如圖5(f)顯示材料在t=4.2 ns 時開始蒸發,比高斯光束延遲了約2 ns.2)由于平頂光束能量分布更加均勻,因此平頂光束作用下,靶面中心和一定徑向范圍內的材料同時升溫.如圖5(g)所示,當t=4.34 ns 時,材料內部溫度顯著上升且溫度呈均勻分布.3)仿真結束(t=20 ns)時,高斯光束作用下遠離靶材中心的大部分區域凝固,而平頂光束作用下的靶材溫度較為均勻,溫度降低速度較為緩慢,因此相比于高斯光束,凝固的材料區域較小.

3.4 靶材燒蝕深度隨時間的演化

3 種激光輪廓下,考慮和未考慮等離子體屏蔽時,靶材中心處蒸發燒蝕速度和蒸發燒蝕深度隨時間的演化如圖6 所示.從圖6(a)可以看出,材料的蒸發燒蝕速度與靶面溫度的演化趨勢較為一致,這是因為蒸發燒蝕速度與靶材溫度存在正相關關系,即溫度的上升直接導致蒸發速度增加.未考慮等離子體屏蔽時,高斯光束的蒸發峰值速度最大,約為18.6 m/s,平頂光束(r1=1.2ω0) 的蒸發峰值速度最低,約為11.7 m/s.考慮等離子體屏蔽后,材料蒸發燒蝕速度在脈沖后期顯著降低并且燒蝕速度提前下降.究其原因,是因為脈沖早期材料蒸發較少,不足以產生等離子體屏蔽,燒蝕速度未產生變化;隨后蒸發燒蝕量逐漸增加,等離子體屏蔽逐漸增強,從而使得靶面吸收的激光能量減小,因此導致靶面燒蝕速度下降.

圖6 F=20 J/cm2,靶面中心處蒸發燒蝕速度和蒸發燒蝕深度隨時間的演化(a)燒蝕速度;(b)燒蝕深度Fig.6.Time evolution of target surface center ablation velocity and ablation depth due to vaporization for laser fluence of 20 J/cm2:(a) Ablation velocity;(b) ablation depth.

從圖6(b)可以看出,3 種激光輪廓下,靶材燒蝕深度隨時間的演化趨勢非常相似.脈沖初期,靶材吸收的能量較低還不足以產生蒸發燒蝕,隨后隨著吸收能量的增大,靶面溫度逐漸升高,蒸發燒蝕深度逐漸增大,脈沖后期由于屏蔽效應的增強及脈沖強度的減弱,靶面溫度逐漸下降,燒蝕深度不再增大.對于3 種激光輪廓,高斯光束作用下靶材產生的蒸發燒蝕最早,且其蒸發燒蝕深度最大(42.9 nm);當激光整形為平頂光束時,靶材蒸發燒蝕深度顯著降低,隨著整形后平頂光束光斑直徑的增大,靶材蒸發燒蝕深度逐漸減小.當采用平頂光束(r1=ω0) 時,燒蝕深度為16.9 nm,比高斯光束的燒蝕深度降低了26 nm.當采用平頂光束(r1=1.2ω0)時,燒蝕深度減小為11.8 nm.考慮等離子體屏蔽后,靶材燒蝕深度均顯著下降.其中等離子體屏蔽對高斯激光影響最大,其蒸發燒蝕深度減小了近一半(21.2 nm).對平頂光束(r1=ω0) 的影響次之,其蒸發燒蝕深度減小了0.8 nm.對平頂光束(r1=1.2ω0) 的影響最小,其蒸發燒蝕深度減小了0.2 nm.

為了探究光束整形對燒蝕坑形貌的影響,對不同時刻下,靶材燒蝕坑的二維數據進行提取.圖7(a)為激光通量為20 J/cm2時,兩種激光輪廓下,靶材因蒸發產生的燒蝕坑空間輪廓圖.

圖7 F=20 J/cm2,靶材蒸發燒蝕坑形貌和總燒蝕深度(a)實時蒸發形貌;(b)最終蒸發形貌;(c)總燒蝕深度Fig.7.Target ablation crater morphology due to vaporization and total ablation depth for laser fluence of 20 J/cm2: (a) The realtime morphology due to vaporization;(b) the final morphology due to vaporization;(c) total ablation depth.

從圖7(a)可以看出,整形前后激光對靶材的燒蝕行為影響較大.對于高斯光束,由于激光強度具有中心強邊緣弱的特點,因此加熱靶材時,靶材中心(激光中心)位置先燒蝕,隨后產生徑向燒蝕.當t=2.2 ns 時,靶材中心處開始燒蝕,隨著靶面吸收能量的增大,沿靶材中心的軸向燒蝕深度和徑向燒蝕半徑逐漸增大.當t=2.4 ns 時,可以觀察到明顯的燒蝕坑,燒蝕深度為2 nm,燒蝕半徑為30 μm.當t=3.3 ns 時,燒蝕深度增至15.9 nm,燒蝕半徑增至51 μm,隨后燒蝕深度逐漸減緩增大.當t=9 ns 時,燒蝕深度和燒蝕半徑達到最大值,燒蝕深度可達21.7 nm,燒蝕半徑為71 μm.隨后由于靶面溫度低于沸點,蒸發燒蝕停止,形成了最終的蒸發燒蝕坑形貌.

與高斯光束相比,平頂光束的燒蝕行為較為不同.由于整形后的平頂光束能量分布更加均勻,因此靶面中心及距中心一定徑向范圍內的材料同時發生蒸發燒蝕.當t=4.2 ns 時,靶材溫度達到沸點開始蒸發,隨著靶材吸收的激光能量的增大以及熱量的傳遞,靶材的燒蝕深度同步增大.當t=4.4 ns 時可以觀察到明顯的燒蝕坑,該燒蝕坑較為平坦,其燒蝕深度為1.5 nm,燒蝕半徑為81 μm.隨后僅燒蝕深度逐漸增大而燒蝕半徑幾乎不變.當t=5 ns 時,靶材蒸發燒蝕深度為6.8 nm,比4.4 ns 時增大了5.3 nm,隨后燒蝕深度緩慢增大.在9 ns 左右,燒蝕深度達到最大值為11.6 nm,此后燒蝕深度不再增加.

圖7(b)展示了3 種激光輪廓下,靶材蒸發燒蝕坑的最終形貌.從圖7(b)可以看出,靶材的蒸發燒蝕坑形貌與激光強度的空間分布類似,其中高斯光束在材料中心處燒蝕最深,隨著徑向距離的增大燒蝕深度逐漸降低.而由于平頂激光的能量分布更加均勻、能量利用率增大,因此燒蝕坑更均勻、平坦,燒蝕坑直徑更大.其中高斯光束的徑向燒蝕半徑為71 μm,軸向燒蝕深度為21.7 nm;而平頂光束(r1=1.2ω0) 徑向燒蝕半徑略高,約為81 μm,軸向燒蝕深度為11.6 nm.由此可得,與高斯光束相比,平頂光束的徑向燒蝕半徑增大了近10 μm,軸向燒蝕深度約為其深度的二分之一.Jia等[12]實驗觀測了高斯光束和平頂光束作用下,不銹鋼材料的燒蝕形貌和燒蝕深度.研究表明高斯光束的燒蝕坑具有中間深兩邊淺的特點,而平頂光束由于更加均勻的能量分布產生的燒蝕坑比高斯光束更平坦、更光滑.該實驗結果與圖7(b)的仿真結果較為一致.

將蒸發燒蝕深度和相爆炸燒蝕深度相結合,可得到靶材最終的燒蝕深度.圖7(c)展示了3 種激光輪廓下,考慮等離子體屏蔽時,靶材的總燒蝕深度.從圖7(c)可以看出,3 種輪廓下的相爆炸燒蝕深度普遍高于蒸發的結果,因此可推斷相爆炸是高脈沖強度下材料燒蝕率增大的主要原因.對于高斯光束,其蒸發深度和相爆炸深度最大.光束整形后,隨著平頂光束光斑直徑的增大,蒸發深度和相爆炸深度逐漸減小,因此在高斯光束條件下呈現出最大的總燒蝕深度.

4 結論

本文結合材料光熱特性、蒸發和相爆炸燒蝕機制及等離子體屏蔽效應,建立了納秒脈沖作用金屬鋁的二維軸對稱模型,對比仿真研究了高斯光束和平頂光束納秒脈沖激光燒蝕金屬鋁的蒸發燒蝕動力學過程,獲得了以下結論.

等離子體屏蔽對靶材的燒蝕特性具有顯著影響,即等離子體屏蔽效應導致靶材溫度、蒸發燒蝕速度和燒蝕深度大幅度下降.其中,高斯光束的屏蔽效果最強.隨著整形光束直徑的增大,屏蔽效果逐漸減弱.在等離子體屏蔽過程中,屏蔽效應主要體現在脈沖時間的中后期,脈沖峰值時刻最明顯,隨后逐漸減弱.

3 種激光輪廓下,靶材中心溫度隨時間的演化規律較為一致,即隨著脈沖時間的延長,靶面溫度先緩慢上升再快速上升并達到峰值,持續一段時間后,先快速下降后緩慢下降.其中高斯光束作用下的靶面峰值溫度最高,隨著整形后平頂光束直徑的增大,靶面溫度逐漸降低,并且靶面到達峰值溫度的時間逐漸延遲.平頂光束與高斯光束作用下,靶材溫度的二維空間分布較為不同.高斯光束作用時,靶材中心處最先升溫,隨后能量沿徑向和軸向擴散,靶材內部溫度逐漸上升,20 ns 時,遠離靶材中心的大部分區域降低至熔點以下,產生凝固.由于平頂光束的能量分布更加均勻,因此,靶面中心及一定徑向范圍內的材料同時升溫.相較于高斯光束,20 ns 時的靶材中心溫度較高,凝固的區域較小.

3 種激光輪廓下,靶材中心的蒸發燒蝕速度和燒蝕深度隨時間的演化規律較為一致,并且燒蝕速度的演化趨勢與靶面中心溫度的演化趨勢相似.燒蝕深度的演化過程為脈沖初期,靶面吸收的能量較低還不足以產生蒸發燒蝕,因此靶面位置保持不變.隨著吸收能量的增大,靶材燒蝕深度快速增大,脈沖后期由于屏蔽效應的增加及脈沖強度的減弱,燒蝕深度緩慢增大.其中,高斯光束的蒸發峰值速度和蒸發燒蝕深度最大,隨著整形后平頂光束直徑的增加,燒蝕速度和燒蝕深度顯著降低.

光束整形對靶材的蒸發燒蝕動力學影響較大.靶材燒蝕坑二維形貌隨時間演化的仿真結果表明,對于高斯光束,靶材中心先燒蝕,隨后產生徑向和軸向燒蝕.燒蝕深度和燒蝕直徑隨時間持續增加,當靶材溫度低于沸點時燒蝕結束,形成了最終的蒸發燒蝕坑,其特點為中間深兩邊淺.相較于高斯光束,平頂光束作用下的靶材燒蝕行為較為不同.由于整形后平頂光束的能量降低,因此靶面蒸發時間延遲.同時由于整形后平頂光束的能量分布更加均勻,因此一定徑向范圍內的靶材同時發生蒸發燒蝕,最終形成了平坦的燒蝕坑.