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溫度梯度鐵電材料極化偏移與熱釋電性的內在關聯性研究

2024-05-21 05:22:35李文治李元宏安祥魯陳明雨張新欣陳輝
科技資訊 2024年4期

李文治 李元宏 安祥魯 陳明雨 張新欣 陳輝

摘 要:在平均場近似的理論框架下,采用拓展的橫場伊辛模型理論,探討溫度梯度鐵電材料極化偏移與熱釋電性質的內在聯系的微觀物理機制。研究表明極化偏移的極值和材料內首發相變的梯度層的性質密切相關。極化偏移的極值和熱釋電系數的峰值總是成對出現,改變溫度梯度鐵電材料內首發相變層的性質是調控極化偏移、改善材料熱釋電性能的關鍵因素。

關鍵詞:溫度梯度;極化強度;極化偏移;熱釋電性

中圖分類號:TN03;TB383.2

Research on the Intrinsic Correlation Between the Polarization Offset and Pyroelectric Properties of Temperature-Gradient Ferroelectric Materials

LI Wenzhi? LI Yuanhong? AN Xianglu? CHEN Mingyu

ZHANG Xinxin? CHEN Hui*

College of Science, Shenyang University of Chemical Technology, Shenyang, Liaoning Province, 110142 China

Abstract:In the theoretical framework of mean field approximation, the extended theory of the transverse ising model is adopted to explore the microscopic physical mechanism of the intrinsic correlation between the polarization offset and pyroelectric properties of temperature-gradient ferroelectric materials. Research results show that the extreme value of polarization offset is closely related to the properties of the initial phase-transition gradient layer in materials. The extreme value of polarization offset and the peak value of pyroelectric coefficient always appear in pairs, and altering the properties of the initial phase-transition layer in temperature-gradient ferroelectric materials is a key factor in regulating polarization offset and improving the pyroelectric performance of materials.

Key Words: Temperature gradient; Intensity of polarization; Polarization offset; Pyroelectricity

鐵電材料因其優良的熱釋電性一直是材料學界開發和研究的熱點問題之一[1-2]。其中鐵電材料中溫度梯度感應的熱釋電效應在熱敏材料和溫度傳感器中有著十分廣泛的應用。鐵電材料受到溫度梯度作用時,不同區域溫度的差異會導致電偶極矩的改變,引起電荷的重新分布,進而導致自發極化沿著極軸發生偏移呈現出關于原點不對稱的狀態,這一現象稱為極化偏移。鐵電材料的熱釋電性與極化行為有著密切的聯系,極化反轉、偏移等特性的改變都會對熱釋電性能造成顯著的影響。

諸多研究結果表明:高度響應且穩定的熱釋電性一直是鐵電材料研究工作的核心目標[3-6]。由于極化偏移與熱釋電性都具有很強的溫度依賴性,以溫度梯度鐵電材料為背景展開研究,從微觀角度揭示二者內在聯系的物理機制,探討提高梯度鐵電材料熱釋電性質的理論途徑是一項十分具有現實意義的科研工作。

1理論模型

以二級相變單疇鐵電薄膜為研究對象,建立如圖1所示的二維理論模型。假定薄膜由層贗自旋層構成,自發極化沿軸正方向。

橫場伊辛模型的哈密頓量可寫為:

為了盡量避免邊界條件的影響,取材料中某段區域作為研究對象,定義沿軸的極化偏移量:

假定材料內部的溫度梯度均勻分布,每一贗自旋層的溫度分別為。參數為材料內部第層溫度和第1層溫度之比即:

第層的溫度為,其中。

在每一贗自旋層內,用遂穿頻率描述量子起伏效應受溫度的影響,

式(5)中為鐵電材料居里-外斯溫度處的遂穿頻率,為描述量子起伏強弱的特征參數,在計算中固定為。

引入贗自旋分布函數來描述材料內部由于溫度梯度導致的鐵電畸變。

式(6)中為描述畸變程度的參數,分別取為,, ,其中為描述隨溫度變化的統計分布分別展開至二次項、四次項和六次項的參數。

熱釋電系數的計算可用下式:

2數值計算與結果討論

溫度梯度在材料內部的搭建中,通常固定材料一端的溫度,改變另一端的溫度以形成梯度。在計算中固定,同時使整個計算過程重整化,取和。

圖2 溫度梯度鐵電薄膜中極化強度和極化偏移隨溫差的變化曲線

圖2中上半部分為各贗自旋層的極化強度隨溫差變化的關系曲線。從圖中可以看出,由于溫度的梯度分布,隨著溫度逐漸升高,贗自旋層內的極化強度依次發生相變。在圖中的下半部分,選取了三個不同的代表區域進行極化偏移隨溫度的變化研究。從圖中可以看到,在三部分區域中,極化偏移的極值分別發生在的相變點處, 的相變點處和的相變點處。由于邊界效應的影響,區域處的極值并沒有和其他極值形成線性的變化規律。從以上結果可以分析出,極化偏移極值的出現同邊界處首發相變的贗自旋層有著密切的關聯。

圖3計算了熱釋電系數和極化偏移同時隨溫差變化的關系曲線。圖中的上半部分計算的是整個薄膜的平均熱釋電系數隨溫差的變化,下半部分依然選取了三個不同的區域(同圖2)計算極化偏移。由于熱釋電系數的峰值是由整個體系中所有贗自旋層內極化變化的平均效果決定的,從以往的研究中得知,材料中首發相變的贗自旋層是獲得熱釋電峰的最敏感因素,這與下半部分圖中區域I的極化偏移的峰值對應。由此可以得到結論,熱釋電系數的峰值與極化偏移的峰值總是成對出現,二者都與材料中首發相變的贗自旋層密切關聯。

3總結

在平均場近似的理論框架下,采用拓展的橫場伊辛模型,從微觀角度討論了溫度梯度鐵電材料的極化偏移與熱釋電性質的內在關聯的物理機制。研究表明極化偏移的極值同熱釋電系數的峰值總是成對出現,它們都與材料內首發相變的梯度層的性質密切相關。本文的研究為實際在工作中提高熱釋電器件的工作效率給出了明確的理論參考建議,改變材料中首發相變的梯度層的性質是調控梯度鐵電材料的極化偏移、改善材料熱釋電響應的重要因素。

參考文獻

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[3] ZHANG Y ,PHUONG T T P ,ROAKE E , et al.Thermal Energy Harvesting Using Pyroelectric-Electrochemical Coupling in Ferroelectric Materials[J]. Joule, 2020, 4:301-309.

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[5] 賈佳慧. 鈦酸鉍鈉基鐵電陶瓷的組分設計及熱釋電性能研究[D]. 上海:中國科學院大學(中國科學院上海硅酸鹽研究所), 2019.

[6] 包潤溪. 外力對1-3型PVDF基鐵電復合材料性能的影響[D]. 武漢:華中科技大學, 2019.

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