干濕循環作用下吉林省西部土壤鹽離子對混凝土的侵蝕破壞機理

摘要：為了解決干濕循環條件下長期的外部碳酸鹽和硫酸鹽侵蝕導致混凝土耐久性能顯著退化的問題，進行了在干濕循環條件下混凝土內部CO32-和SO42-侵蝕規律和遷移規律的研究。

先通過混凝土受到離子侵蝕的化學反應過程和掃描電子顯微鏡（SEM）實驗分析并對比兩種離子對混凝土侵蝕的損傷機理，后通過引用房室模型的方法分析CO32-和SO42-在混凝土表面與外界交界面處的傳輸和交換規律。

結果表明：在180 d的時間內，離子侵蝕主要發生在混凝土表面0～20 mm的范圍內，房室模型的預測值與實測值決定系數R2在0.75左右；混凝土被侵蝕的深度與水灰比正相關，并且房室模型可以預測混凝土受到侵蝕的程度；硫酸鹽和碳酸鹽的化學反應生成物引起的膨脹壓力導致混凝土產生裂縫而引起破壞。

關鍵詞：干濕循環；碳酸根離子；硫酸根離子；混凝土

doi：10.13278/j.cnki.jjuese.20220334

中圖分類號：TU528.33

文獻標志碼：A

0引言

我國鹽漬土主要分布在東北、華北和西北等地區。由于國家振興東北、西部大開發等戰略的實施，工程建設對混凝土耐久性的要求越來越高。混凝土的耐久性已經成為影響東北地區土木工程可持續發展的重大問題，而混凝土服役的環境條件直接影響其耐久性。

位于吉林西部的松嫩平原是世界上碳酸鹽鹽漬土的主要分布區域之一，也是我國碳酸鹽鹽漬土面積最大的分布區，鹽漬化程度嚴重。該區鹽漬土的鹽分組成以碳酸鈉和碳酸氫鈉為主。此外，該地區以溫帶季風性氣候為主，夏季高溫多雨，冬季寒冷干旱。因此，混凝土構筑物常遭受干濕循環條件下硫酸鹽和碳酸鹽侵蝕，導致混凝土構筑物的力學性能和耐久性在服役期內大大減弱。

目前，國內外學者對CO32-和SO42-引起的混凝土損傷機理進行了大量的試驗研究。結果表明，石膏的形成會導致混凝土的膨脹3]。對于硫酸鹽侵蝕誘導的混凝土膨脹，前人5]提出了固體體積增加、固體拓撲反應、水膨脹和結晶壓力理論來解釋。但這些理論目前存在兩大爭議，即膨脹產物和膨脹變形。一方面，基于晶體生長的熱力學理論， Ran等建立了一個在微觀水平上的結晶壓力經典模型。在此基礎上，Yu等和Gu等解釋了鈣礬石晶體生長所引起的混凝土微觀劣化機理。然而，結晶壓力理論卻不能合理解釋混凝土的宏觀膨脹和開裂。另一方面，Tixier等、Yin等和Sarkar等利用固體體積增加理論，建立了鈣礬石產生和混凝土膨脹變形之間的定量關系，并用一系列化學力學模型來描述腐蝕混凝土的宏觀力學響應。柴旭研究了CO32-和SO42-在混凝土中的遷移規律。潘一鳴等和馬保國等對CO32-和SO42-導致的混凝土宏細觀損傷與侵蝕產物進行了分析，證實碳酸鹽對混凝土的剝蝕要比硫酸鹽的剝蝕更嚴重。宿曉萍等和謝蘇吉等進行了復合鹽對混凝土破壞的研究，從細觀的角度解釋了復合鹽對混凝土相對彈性模量的影響。

本文結合吉林省西部地區鹽漬土的實際情況，研究了CO32-和SO42-在進入混凝土后對混凝土耐久性的影響，并引入房室模型17]，以探究在干濕循環作用下兩種離子在混凝土內部的遷移規律和侵蝕破壞機理。

1試驗設計

1.1試驗材料

選用水泥、粗骨料和細骨料制備混凝土試件。水泥選用P.O42.5普通硅酸鹽水泥，粗骨料選用粒徑為5～10 mm連續集配表面不光滑但質地均勻的石灰巖碎石，細骨料采用平均粒徑為0.35～0.50 mm、細度模數為2.4～3.0的中砂。使用蒸餾水進行拌合，按表1中混凝土的配合比制備100 mm×100 mm×100 mm的試件共360塊，分組情況如表2所示。在恒濕恒溫的混凝土養護箱中養護試件28 d。

1.2試件制備及其基本性能

在試件的離子阻斷面處涂刷一層防水防高溫的涂層，防止鹽離子在混凝土傳導過程中被重力效應影響或者在混凝土烘干過程中涂層剝落；進而進行鹽離子對混凝土的一維侵蝕過程。具體過程如下：首先，將粘結在試件表面的結晶物用刀清除，試件表面需經過反復打磨，保證表面沒有明顯缺陷且比較平整；其次，使用吹風機對準試件表面吹風，加速其干燥，等其干燥后進行環氧樹脂膠的配制；之后，按照順序依次加入環氧樹脂、固化劑和稀釋劑，三者質量比為20∶6∶3；然后用油漆刷將配制好的環氧樹脂膠涂刷到試件的4個離子阻斷面上；接著，用保鮮膜包裹涂有環氧樹脂的4個表面，通過加熱的方法促進環氧樹脂凝固成型；最后，用Na2CO3或Na2SO4溶液浸泡暴露在外的一組表面（離子一維傳導面），即完成離子一維侵蝕過程。見圖1。

1.3試驗方案

1.3.1離子顯色試驗

綜合文獻中其他學者的方法進行離子顯色試驗。先分別用配制好的質量分數為5%的Na2CO3和Na2SO4溶液浸泡試件15 h，放在通風處晾干1 h，再控制烘干溫度在（60±2） ℃條件下烘干6 h，之后在自然狀態下風干2 h，共24 h，即完成一個小循環。重復上述操作180次，共180 d。然后分別進行CO32-和SO42-離子顯色試驗，以根據不同深度處顯色結果判斷離子的侵蝕深度。

1）測定混凝土內部不同侵蝕深度處CO32-的離子顯色情況。先采用石材切割機對混凝土試塊進行分層等厚切片，切割面與離子一維傳導面方向平行，切片位置分別在距離試件侵蝕表面1，3，5，10，15，20 mm處，切片厚度為（0.3±0.1） mm，需要保證切割的兩面對稱且完整。放置1 h后，進行顯色試驗。再參考《回彈法檢測混凝土抗壓強度技術規程》提供的方法，在0～180 d時間段內，每間隔20 d觀察一次混凝土試件不同侵蝕深度CO32-的侵蝕情況。最后配制1%的酚酞酒精溶液并均勻灑在混凝土斷面上，靜置一段時間后等到自然風干。此操作重復兩次。

2）測定不同侵蝕深度處SO42-離子的顯色情況。試樣切片準備工作與1）中相同。再準備0.1 mol/L的鉻酸鉀溶液和0.1 mol/L的硝酸銀溶液。先在混凝土的切片表面上均勻涂抹鉻酸鉀溶液，在通風處自然風干后，再重復一次； 共重復兩次；待第三次涂抹鉻酸鉀溶液微干后，再涂抹硝酸銀溶液，觀察切片表面是否變成紅褐色。

1.3.2離子質量分數測定試驗

離子質量分數測定時，首先將切片后的混凝土薄片置于萬能機下，用萬能機將其壓碎，未完全壓碎的試塊使用鐵錘完全砸碎。其次采用0.08 mm孔徑的篩子，對砸碎的混凝土碎塊和粉末進行篩選，并將碎塊收集。所有處理后的試驗樣品如圖2所示。然后將粉末充分混合后進行編號，根據文獻提供的測量各種離子質量分數的方法進行測量。

測量時，首先將一定量混凝土粉末中的離子充分溶解在水中；再加入一定量的BaCl2溶液，充分反應后收集生成的沉淀物；最后高溫煅燒BaCO3和BaSO4。根據兩種物質受熱分解溫度不同，可分別計算出CO32-和SO42-的質量分數，將結果取平均值。測量流程如圖3所示。

1.3.3掃描電子顯微鏡實驗

首先，選擇離子質量分數測定試驗中篩選出的形狀、尺寸適宜的碎塊放入無水乙醇中，脫水烘干，在試件表面進行鍍金。然后，將試件放在合適位置，用JSM6700場掃描電子顯微鏡（scanning electron microscope， SEM）觀察以下情況： 1）水泥砂漿與骨料咬合界面位置處的晶體生成情況；2）孔隙內部生成物的情況；3）裂縫周圍的情況。

2試驗結果

2.1離子顯色試驗結果

圖4顯示了CO32-侵蝕后離試件表面5和20 mm深度處的顯色試驗結果。通過對圖4的觀察可見，距離混凝土試件表面5 mm處的顏色深于20 mm處的顏色，說明5 mm處的離子侵蝕程度比20 mm處更強。

圖5顯示了SO42-侵蝕后離試件表面5和20 mm深度處的顯色試驗結果。由圖5可見，越貼近混凝土表面顏色越深，隨著距離增加，顏色逐漸變淺，說明距離表面越遠，SO42-對混凝土的侵蝕程度越弱。

2.2離子質量分數測定試驗結果

不同深度處混凝土中CO32-質量分數的分布規律見圖6。由圖6可見：隨著侵蝕深度的增加，離子質量分數不斷降低；在混凝土表面0～5 mm侵蝕段內離子質量分數下降速率大于5～20 mm的侵蝕段；在20 mm的侵蝕深度處幾乎沒有離子。這就說明在一定的時間內，離子對混凝土的侵蝕深度影響有限，其中離子在距表面5 mm處質量分數變化較大。當侵蝕時間與侵蝕深度一定時，水灰比越大，CO32-質量分數越大。

不同深度處混凝土中SO42-質量分數的分布規律見圖7。從圖7可見：隨著侵蝕深度的增加，離子質量分數不斷降低；在混凝土表面0～5 mm侵蝕段內離子質量分數下降速率大于5～20 mm的侵蝕段；在20 mm的侵蝕深度處，幾乎沒有離子。這就說明在一定的時間內，離子對混凝土的侵蝕深度影響有限，其中離子在距表面5 mm處質量分數變化較大。當相同的侵蝕時間和侵蝕深度下，水灰比越大，SO42-質量分數越大。

2.3電鏡實驗結果

2.3.1離子侵蝕前

混凝土侵蝕前的細觀結構和主要化學產物觀察結果如圖8所示。放大500倍時（圖8a），觀察到混凝土內部有裂縫，但裂縫數量比較少，尺寸比較小，水泥漿體比較密實，這說明大部分裂縫產生的原因是水泥水化反應。對圖8a中長方形區域進行5 000倍的放大（圖8b），可見生成的物質主要由水化氧化鋁（Al2O3·H2O）和水化硅酸鈣（CSH）構成。

2.3.2CO32-侵蝕后

由CO32-侵蝕后混凝土的SEM圖（圖9）可見，水灰比為0.55（圖9a、c、e）比水灰比為0.45（圖9b、d、f）的混凝土內部產生的裂縫數量更多，說明生成了更多的結晶物質。可以推測， 隨著水灰比的增加，CO32-會導致混凝土產生更大的內部損傷，混凝土結構服役年限會降低。因此，水灰比對混凝土內部生成物和細觀結構有重要的影響。

CO32-對混凝土的侵蝕時間分別為60、120和180 d時，分析可知：1）侵蝕時間為60 d時，混凝土內部僅僅出現幾條尺寸較小的裂縫，裂縫周圍產生了結晶物（圖9a、b）。 2）侵蝕120 d時，混凝土內部產生了更多的裂縫，許多結晶物質包裹在混凝土的周圍（圖9c、d）。相比于第60天，在裂縫邊緣和內部都可以觀察到結晶物質的生成并且有明顯增加跡象。 3）侵蝕180 d時，更多結晶物質出現在試樣表面裂縫的周圍，許多裂縫已經相互連通（圖9e、f）。所以侵蝕時間對混凝土內部生成物和細觀結構有重要的影響。

進一步對CO32-侵蝕180 d的混凝土試樣放大5 000倍進行細觀分析，用以確定結晶物質的種類。結果（圖10）表明，CO32-侵蝕混凝土主要結晶物以鈣礬石（AFt）和碳酸鈣（CaCO3）為主。分析可知，兩種生成物會導致混凝土內部受膨脹壓力的作用而產生損傷，導致裂縫的產生。

2.3.3SO42-侵蝕后

由SO42-侵蝕后混凝土的SEM圖（圖11）可見：在相同侵蝕時間下，水灰比越高的混凝土（圖11a、c、e）內部的裂縫展開越迅速，生成結晶物的體積越大，覆蓋面積越廣，即水灰比與裂縫展開速率及結晶物的生成量正相關；在水灰比相同的條件下，混凝土內部的水化產物和細觀結構在很大程度上受侵蝕時間影響，時間越長，生成的水化產物越多。

SO42-對混凝土侵蝕時間分別為60、120和180 d時，分析可知：1）當侵蝕時間為60 d時，混凝土僅出現一條裂縫，裂縫周圍產生了結晶物（圖11 a、b）；2）第120天時，混凝土內部產生了更多的裂縫，許多結晶物質包裹在混凝土周圍（圖11 c、d）；3）經過180 d的侵蝕，混凝土內部裂縫逐漸連通，結晶物的量已經可以完全覆蓋住部分裂縫（圖11 e、f）。

進一步對SO42-侵蝕180 d的混凝土試樣放大5 000倍進行細觀分析，如圖12 所示。可見SO42-侵蝕后，主要是與水泥中的鋁酸三鈣反應產生鈣礬石，生成物中兩種產物的量與CO32-的產物相比有一定的差別，但是這兩種生成物都會導致混凝土內部的受膨脹壓力的作用而產生損傷，導致裂縫的產生。

為了明確CO32-和SO42-對混凝土的侵蝕的原理，需要明確侵蝕過程中發生的化學反應方程式，CO32-和SO42-與混凝土發生的反應比較復雜，化學反應方程式眾多，這些反應包含在文獻的表1和表2中，本文不過多贅述。

3混凝土在侵蝕作用下產生裂縫機理及侵蝕程度對比

3.1裂縫產生的機理

混凝土在CO32-和SO42-侵蝕作用下產生裂縫的機理略有不同，分析如下。

CO32-侵蝕導致的混凝土開裂的原因是反應生成的鈣礬石和碳酸鈣會不斷累積，當生成物累積到一定程度時會碰到混凝土的孔壁，這便對混凝土產生了膨脹壓力。當膨脹壓力超過混凝土的極限抗拉強度時便產生了裂縫。化學反應方程式見文獻表1和表2。

SO42-侵蝕后發生的化學反應詳見文獻表1和表2，分析可知導致混凝土開裂大致分為以下原因：

1）因生成物體積膨脹引起。侵入到混凝土內部的Na2SO4會與水結合，膨脹生成單位體積更大的Na2SO4·10H2O，其體積通常可達到之前物質體積的4倍以上。在電子顯微鏡下可以觀察到，鈣礬石生長在孔隙和裂縫的邊緣，是六方柱形態，這種相的體積是原反應相體積的2倍以上。隨著這種物質的不斷生成，會導致混凝土內部受到更大的膨脹壓力，造成混凝土的開裂及損傷。化學反應生成的石膏體積約為原反應相體積的1.2倍，體積略有增加，使混凝土受一定的膨脹壓力。

2）由固相體積理論與鹽結晶壓力理論可知，混凝土內部失水，水分蒸發會導致硫酸鹽在溶液中濃度增高。當濃度達到飽和溶液濃度時，水分繼續蒸發，則使硫酸鹽晶體析出而導致混凝土內部的壓力增加。

3.2不同離子對混凝土侵蝕程度對比

通過對混凝土內部的孔隙率φ（孔隙總面積與混凝土面積之比）進行對比（圖13）可知，相同水灰比條件下，CO32-的侵蝕會產生更多的裂縫，且在裂縫附近區域內φ（CO32-）gt;φ（SO42-）；這說明在混凝土裂縫周圍受到CO32-產生的侵蝕影響和對混凝土的破壞程度要比SO42-更加嚴重。

4二室模型建立

房室模型是藥物動力學中描述各器官和組織中的藥物不斷吸收、擴散和排出體外的基本理論模型。房室的劃分需要根據不同藥物的吸收、分布與排出過程的具體情況以及研究對象所要求的精度而確定。根據圖5、圖7描述的試驗結果以及具體情況，本文將離子的入侵劃分為2個階段，即建立2個房室，分別為侵蝕深度范圍0～5 mm的對流區和5～20 mm的擴散區。歐洲工程項目Dura Crete的建議對此種房室劃分方法的合理性提供了參考依據。在外界系統提供動力基礎的情況下，各房室中的離子進行進出交換，引用房室模型描述離子的遷移現象如圖14 所示。

模型假設：1）忽略離子侵蝕導致混凝土裂縫的自愈合現象；2）不考慮試驗過程中水對混凝土內部孔隙和裂縫的影響；3）不考慮烘干過程對混凝土內部孔隙的影響；4）鹽溶液在對流區、擴散區和外部環境之間的遷移速率只與溶液濃度成正比；5）溶液所含離子質量分數遠大于侵入混凝土中的離子質量分數，認為溶液濃度保持恒定。

由圖15可見，隨著侵蝕時間的增加，SO42-和CO32-的質量分數都呈增加趨勢，說明隨著時間的推移，離子逐漸侵入混凝土內部。其中，對流區水灰比為0.55的CO32-在100 d時離子質量分數是40 d質量分數的1.5倍，180 d離子質量分數是40 d的2.1倍。 總體看來，SO42-的質量分數要比CO32-的質量分數小，說明相比于CO32-，SO42-對混凝土的侵蝕程度更輕微。

通過120～180 d的實測值與模型計算值的比較，計算得知決定系數R2在0.75左右，說明房室模型預測結果比較接近實測值。

5結論

1）CO32-和SO42-對混凝土的侵蝕深度與水灰比正相關，侵蝕時間和水灰比成正比。

2）CO32-和SO42-侵入混凝土內部，發生化學反應產生的生成物體積大于反應物的體積，使混凝土受到膨脹壓力，導致混凝土破壞。

3）通過試驗數據和引用二室模型結合的方法確定了兩種離子在180 d內對混凝土侵蝕深度，當達到20 mm后，離子質量分數大幅度減小。

4）二室模型可對CO32-和SO42-的侵蝕深度進行預測。

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