基于微生物還原的鈾尾渣修復(fù)技術(shù)實驗研究

摘 要：通過實驗，探索了初始pH 值、溫度、菌液添加量和固液比對鈾尾渣微生物修復(fù)效果的影響，對比了修復(fù)前后尾渣中鈾賦存形態(tài)和微生物群落結(jié)構(gòu)變化。結(jié)果表明：從鈾尾渣中篩選的硫酸鹽還原菌能夠有效降低鈾尾渣浸出水中的鈾濃度;修復(fù)效果與初始pH 值、溫度、菌液添加量正相關(guān)，與固液比無顯著相關(guān)關(guān)系;即使在pH = 3或溫度為15 ℃ 的不利條件時，鈾尾渣浸出水鈾濃度可分別降至0. 04 mg/ L 和0. 019 mg/ L，修復(fù)效率分別為96. 9%和93. 6%，仍有較好的修復(fù)效果;修復(fù)后鈾尾渣中殘渣態(tài)鈾含量提高了14. 6% ～18. 7%，功能微生物豐度上升2. 9% ～12. 2%，難溶解鈾的質(zhì)量占比和還原性微生物數(shù)量顯著增加，修復(fù)具有穩(wěn)定性。研究結(jié)果證明了鈾尾渣污染微生物修復(fù)技術(shù)的可行性。

關(guān)鍵詞：鈾尾渣;微生物修復(fù);生物還原;硫酸鹽還原菌;影響因素

中圖分類號：TL943 文獻標識碼：A

我國鈾尾渣多經(jīng)石灰中和預(yù)處理后集中堆存，石灰預(yù)處理方法已有長期實踐應(yīng)用，技術(shù)成熟度高、成本低廉、易于操作，但存在返酸、滲水超標需二次處理問題。鈾尾渣庫退役后，滲水處理設(shè)施仍需長期運行，不僅增加了長期監(jiān)護的復(fù)雜性，也存在地下水污染風(fēng)險。因此，從源頭控制鈾尾渣中鈾等污染物溶出、降低滲水污染物濃度，是解決滲水處理設(shè)施二次退役難題、降低鈾尾渣庫環(huán)境風(fēng)險的根本手段。

微生物修復(fù)是通過特異性功能微生物的轉(zhuǎn)化作用，使金屬類元素由溶解態(tài)變?yōu)楣潭☉B(tài)，已在國內(nèi)外金屬冶煉廢渣污染控制方面得到了廣泛研究[1-2] 。微生物修復(fù)技術(shù)在鈾污染治理方面也開展了室內(nèi)或場地級別的實驗[3-7] ，證明了其對重金屬和鈾的溶出均有抑制作用，且成本低、無二次污染、操作簡單，屬于有效的污染源頭控制技術(shù)，是國內(nèi)外環(huán)保技術(shù)研究熱點。鈾是變價元素， U（Ⅵ）易于溶解和遷移，U（Ⅳ）可沉淀和固定，采用微生物修復(fù)進行污染控制，具有潛在技術(shù)可行性。

微生物修復(fù)鈾污染的作用類型包括生物還原、生物礦化、生物吸附和生物積累等[8-9] 。生物礦化主要生成磷酸鈾酰礦物沉淀（（UO2 ）3 （PO4 ）2 ·nH2 O），該過程需要過量的有機磷酸鹽以維持效果，如發(fā)生在磷酸鹽不足的系統(tǒng)中，沉淀可能發(fā)生再次溶解[10] ;生物積累的功能微生物極少，目前已知的僅有假單胞菌和硅藻節(jié)桿菌兩類[11-12] ;生物吸附存在吸附飽和以及其它陽離子競爭結(jié)合點位的問題，難以達到較好的修復(fù)效果。因此，研究普遍認為，生物還原是鈾污染修復(fù)最有效的方法[3] 。

目前，硬巖鈾礦山大多處于停產(chǎn)階段，尾渣庫面臨退役治理，迫切需要解決尾渣反酸和滲水長期處理問題。本研究基于微生物還原修復(fù)原理，以典型鈾尾渣為對象，利用前期篩選得到的具有鈾還原作用的功能微生物，采用室內(nèi)實驗的方式，識別了主要影響因素，驗證了修復(fù)效果。研究成果工程化后，可應(yīng)用于我國鈾尾渣庫的污染防治和退役治理，并為鈾礦區(qū)地下水污染修復(fù)提供借鑒。

1 材料與方法

1. 1 實驗材料

1. 1. 1 樣品來源

樣品采集自中國南方某硬巖鈾礦鈾尾渣庫灘面，為避免自然沉降的影響，采樣深度為60 ～ 80cm，采樣時，在約625 m2 的灘面范圍內(nèi)，按照“5×5”網(wǎng)格法進行均勻布點，本次采樣共收集25 個特征點位樣品，每個點位樣品采集質(zhì)量為5 kg。樣品采集后，將所有樣品混合，去除表面的枯枝、碎葉和石塊等雜物，由于本試驗需要保持鈾尾渣原始孔隙度和滲透性等特征，將全部鈾尾渣過5 目標準篩網(wǎng)后，自然風(fēng)干24 h，備用。尾渣礦物組成主要包括石英、鈉長石和斜綠泥石等，主要來源于鈾的原生及伴生礦物，同時含有較多的二水石膏，是石灰中和處理產(chǎn)生的次生礦物。尾渣初始樣品粒徑范圍為0. 075 mm ～ 4 mm，pH 值在3. 5 ～ 7. 2之間，鈾含量在40～1 820 mg·kg-1 范圍內(nèi)。