飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化中等離子體壓力時(shí)空演化規(guī)律

摘要： 為研究飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化中等離子體壓力時(shí)空演化規(guī)律，利用考慮電子態(tài)密度（DOS）效應(yīng)的模型計(jì)算了電子熱容和電聲耦合系數(shù)隨電子溫度的演化規(guī)律，并與采用QEOS（quotidian equation of state）模型計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比；提出DOS 飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化模型，計(jì)算得到電子溫度、晶格溫度、等離子體羽位置時(shí)間演化規(guī)律和等離子體壓力時(shí)空演化規(guī)律，并與QEOS 飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化模型結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比。結(jié)果表明：DOS 飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化模型計(jì)算得到的等離子體羽位置隨時(shí)間的演化規(guī)律與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合程度更好；增加激光能量或功率密度、考慮電子DOS 效應(yīng)會(huì)增加電子、晶格溫度和等離子體壓力。

關(guān)鍵詞： 飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化；雙溫度方程；態(tài)密度；等離子體壓力；電子熱容；電聲耦合系數(shù)；等離子體羽位置；電子溫度；晶格溫度

中圖分類號(hào)： O383; O539 國(guó)標(biāo)學(xué)科代碼： 13035; 14055 文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A

激光沖擊強(qiáng)化技術(shù)與機(jī)械噴丸、低塑性拋光、高壓水沖擊強(qiáng)化等傳統(tǒng)表面工程技術(shù)相比，能夠在材料表面形成更深的塑性層和更高、更穩(wěn)定的殘余壓應(yīng)力，并且可以處理一些材料難以處理的部位。因此，激光沖擊強(qiáng)化技術(shù)在航空工業(yè)、石油船舶、醫(yī)療器械等領(lǐng)域得到廣泛研究與應(yīng)用[1-2]。

為了優(yōu)化沖擊過程、提高強(qiáng)化效果，激光沖擊強(qiáng)化技術(shù)的相關(guān)研究大多圍繞著涂層、約束層、激光參數(shù)等方面開展，并取得了一些理論和實(shí)驗(yàn)成果[3-7]。納秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化方面，理論和實(shí)驗(yàn)均取得了一定的成果。而飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化相關(guān)研究則主要局限在實(shí)驗(yàn)領(lǐng)域，有關(guān)理論模型、數(shù)值模擬的工作較少[8]。

與納秒脈沖激光相比，飛秒脈沖激光脈寬更短，激光功率密度更高，進(jìn)行沖擊強(qiáng)化時(shí)產(chǎn)生的等離子體壓力更高，熱影響區(qū)域更小[8]。Nakano 等[9] 在水約束條件下，首次對(duì)SUS304 不銹鋼進(jìn)行了飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化處理實(shí)驗(yàn)，顯著提高了SUS304 不銹鋼的硬度，從實(shí)驗(yàn)上直接證實(shí)飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化技術(shù)具有可行性；同時(shí)研究表明，SUS304 不銹鋼硬度隨激光強(qiáng)度和沖擊次數(shù)增加而增加。Lee 等[10] 以水為約束層，對(duì)鍍鋅鋼進(jìn)行了飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化處理實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)激光能量對(duì)材料硬度的提升效果有顯著影響。Ageev 等[11] 采用雙脈沖飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化實(shí)驗(yàn)，成功使鋁合金AA5038 材料的硬度顯著增加，并分析了兩束脈沖激光時(shí)間間隔對(duì)等離子體羽流和最終表面硬度影響。Sano 等[12] 在大氣環(huán)境中通過飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化實(shí)驗(yàn)，有效提升了2024 鋁合金材料的疲勞壽命和疲勞強(qiáng)度，驗(yàn)證了飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化的巨大潛力。Hoppius 等[13] 通過對(duì)AISI 316 不銹鋼進(jìn)行飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化處理，研究了激光沖擊強(qiáng)化、激光誘導(dǎo)表面周期性結(jié)構(gòu)和表面氧化在使材料強(qiáng)化方面的競(jìng)爭(zhēng)性關(guān)系，結(jié)果表明：激光沖擊強(qiáng)化使材料硬度得到增加，但是在某些加工參數(shù)條件下，激光誘導(dǎo)表面周期性結(jié)構(gòu)和表面氧化強(qiáng)化占主導(dǎo)地位，為達(dá)到最佳沖擊強(qiáng)化效果，涂層厚度和約束層材料選取尤為重要。Wang 等[14] 采用飛秒脈沖激光沖擊有效強(qiáng)化了NiTi 記憶合金的硬度，并通過表面形貌分析和劃痕實(shí)驗(yàn)，得出激光掃描速度會(huì)影響產(chǎn)生的沖擊壓力，進(jìn)而影響材料表面粗糙度和硬度。Ageev 等[ 1 5 ] 研究了飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化AA5083 鋁合金表面過程中，沖擊波壓力、硬度增加、殘余應(yīng)力和燒蝕化學(xué)過程之間關(guān)系。Chen 等[16] 進(jìn)行了純銅的飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化實(shí)驗(yàn)，通過觀測(cè)表面形貌、微結(jié)構(gòu)、殘余應(yīng)力和硬度，發(fā)現(xiàn)塑性變形、晶粒細(xì)化和殘余壓應(yīng)力有利于材料表面強(qiáng)化。

Wu 等[8] 采用QEOS （quotidian equation of state） 模型計(jì)算了雙溫方程中的電子熱容和電聲耦合系數(shù)，建立了包含雙溫方程和一維等離子體流體力學(xué)方程的QEOS 飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化模型，將雙溫方程計(jì)算結(jié)果作為等離子體流體力學(xué)方程的初始條件，求解一維等離子體流體力學(xué)方程，得到等離子體羽位置和等離子體壓力時(shí)空分布特性，計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果有較好的一致性，該研究從理論上證明了飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化能夠產(chǎn)生更高的等離子體壓力。Tan 等[17] 建立了考慮等離子體屏蔽和非傅里葉熱傳導(dǎo)效應(yīng)超短脈沖激光燒蝕金屬模型。Kiran 等[18] 利用COMSOL 軟件求解雙溫方程，模擬超短脈沖激光與Ti6A14V 合金的相互作用，計(jì)算了激光燒蝕隕石坑深度和直徑大小。

本文基于Wu 等[8] 提出的QEOS 飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化物理模型，構(gòu)建考慮態(tài)密度（density of state，DOS）效應(yīng)的飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化模型：通過求解考慮電子態(tài)密度效應(yīng)的雙溫方程和一維等離子體流體力學(xué)方程，計(jì)算電子溫度、晶格溫度、等離子體羽位置的時(shí)間演化規(guī)律和等離子體壓力的時(shí)空演化規(guī)律，并通過與文獻(xiàn)[8] 模型的計(jì)算結(jié)果進(jìn)行對(duì)比來驗(yàn)證本文模型的適用性。

1 DOS 飛秒脈沖激光強(qiáng)度沖擊模型

飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化（femtosecond pulseslaser shock peening，fs-LSP）模型如圖1 所示。飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化主要分為2 個(gè)階段：第1 階段，飛秒脈沖激光與靶材表面進(jìn)行相互作用，在靶材表面產(chǎn)生高溫高壓等離子體，等離子體對(duì)外膨脹過程中，擠壓周圍空氣，同時(shí)在靶材料中產(chǎn)生一個(gè)反方向的沖擊波；第2 階段，材料表面在沖擊波作用下，發(fā)生晶粒細(xì)化，位錯(cuò)等物理化學(xué)變化，材料表面產(chǎn)生殘余壓應(yīng)力和形成塑性變形層，從而改善了材料性能[19-22]。飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化第1 階段可以通過雙溫方程和等離子體流體力學(xué)方程分析。

1.1 雙溫方程

高功率短脈沖激光與物質(zhì)相互作用產(chǎn)生的等離子體中各粒子熱平衡弛豫時(shí)間在皮秒量級(jí)[23-24]。因此，納秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化過程中，可以假設(shè)等離子體中各粒子溫度相同，處于局部熱平衡[22]；而飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化過程中，等離子體中各粒子具有不同的初始溫度，需要經(jīng)歷一段弛豫時(shí)間才能達(dá)到熱平衡[23]。等離子體主要是由電子和離子組成的準(zhǔn)中性氣體。對(duì)于飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化中的等離子體，電子和離子（晶格）溫度的時(shí)間演化方程[25-26] 為：

式中：Ce 為電子熱容；Cl 為晶格熱容；Te 為電子溫度；Tl 為晶格溫度；G 為電聲耦合系數(shù)（electron-phononcoupling coefficient）；ke 為電子熱導(dǎo)率；Q（z，t） 為激光能量項(xiàng)，代表電子和光子相互作用過程；ke?2Te為電子和電子相互作用過程；G（Te?Tl） 為電子和晶格相互作用過程。

Wu 等[8] 沒有考慮電子態(tài)密度效應(yīng)的影響，適用于電子溫度低于1 eV 情形，并且電聲耦合系數(shù)直接通過電子熱容除以固定值1 ps 得到，并不符合相關(guān)物理實(shí)驗(yàn)結(jié)果，因?yàn)椴煌锢韰?shù)條件下，電聲弛豫時(shí)間是不同的。本文采用文獻(xiàn)[27] 中的考慮了電子態(tài)密度（density of state， DOS）效應(yīng)的模型（簡(jiǎn)稱DOS 模型）計(jì)算電子熱容和電聲耦合系數(shù)。電子熱容Ce可以通過電子總能量對(duì)電子溫度Te 求導(dǎo)得到[27]

式中： f （E，μ，"Te） g（E） 為Fermi-Dirac 分布函數(shù)，E 為能級(jí)， 為電子態(tài)密度，μ為化學(xué)勢(shì)能。對(duì)于本文中的Al 靶，采用文獻(xiàn)[27] 的計(jì)算結(jié)果。

電子熱導(dǎo)率ke[28] 為：

式中：ln Λ≈ ln（T3／2e ／e2n1／2）為Coulomb 對(duì)數(shù)，在通常的等離子體范圍內(nèi)，ln Λ取值范圍為10～20；ne為電子數(shù)密度；e 為元電荷；kB 為玻爾茲曼常數(shù)； Z 為電荷序數(shù)；τ=3根號(hào)π/（4υ），υ為電子碰撞頻率。

電聲耦合系數(shù)G 表征電子和晶格之間的能量交換速率，可簡(jiǎn)單表達(dá)為[27]

式中：ρ 為密度，u 為速度，p 為壓力，γ 為絕熱指數(shù)，k 為熱導(dǎo)率， 為內(nèi)能。

飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化中，電子和晶格溫度達(dá)到熱平衡的時(shí)間約為皮秒量級(jí)，等離子體動(dòng)力學(xué)行為發(fā)生在該特征時(shí)間尺度之后[8， 23-24]。因此，把雙溫方程（式（1））的結(jié)果作為一維等離子體流體力學(xué)方程（式（14））的初始條件，通過求解方程（14），可以獲得等離子體參數(shù)時(shí)空演化規(guī)律。

1.3 模型驗(yàn)證

根據(jù)文獻(xiàn)[8， 30] 的條件，設(shè)置激光脈寬為50 fs，波長(zhǎng)為800 nm，能量密度為40 J/cm2，根據(jù)式（14） 求解等離子體羽位置時(shí)間演化規(guī)律，并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果[30] 和Wu 等[8] 計(jì)算結(jié)果對(duì)比，如圖2所示?？梢钥闯隹紤]DOS 的模型計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合程度更高，同時(shí)能明顯地體現(xiàn)出絕熱膨脹時(shí)先快后慢的特征。

2 數(shù)值模擬結(jié)果

2.1 電子熱容和電聲耦合系數(shù)

圖3 給出了由DOS 模型[27] 和QEOS 模型[8] 計(jì)算的電子熱容和電聲耦合系數(shù)隨電子溫度演化規(guī)律。

從圖3 可以看出：DOS 模型和QEOS 模型計(jì)算得到的電子熱容都是隨著電子溫度升高而線性增大，但是QEOS 模型計(jì)算得到的電子熱容隨電子溫度升高的增大速度高于DOS 模型；而DOS 模型計(jì)算得到的電聲耦合系數(shù)大于QEOS 模型，且DOS 模型計(jì)算得到的電聲耦合系數(shù)隨著電子溫度升高而非線性增大，最后趨于平穩(wěn)，而QEOS 模型計(jì)算得到的電聲耦合系數(shù)隨著電子溫度升高而線性增加。DOS 模型和QEOS 模型計(jì)算得到的電聲耦合系數(shù)隨電子溫度的變化規(guī)律存在較大差異，主要是由于QEOS 模型是直接粗略估計(jì)了一個(gè)電聲弛豫時(shí)間1 ps，再通過電子熱容除以該電聲弛豫時(shí)間得到電聲耦合系數(shù)，該方法沒有考慮相應(yīng)物理過程，計(jì)算結(jié)果只能作為量級(jí)上的估計(jì)。通過圖3 還可以知道，考慮電子DOS 效應(yīng)會(huì)影響電子熱容和電聲耦合系數(shù)隨電子溫度的演化規(guī)律，因此也會(huì)進(jìn)一步影響雙溫方程和一維等離子體流體力學(xué)方程計(jì)算結(jié)果。

2.2 電子溫度和晶格溫度

求解式（1） 得到電子溫度和晶格溫度的時(shí)間演化規(guī)律，如圖4 所示。可以看到電子溫度先迅速增加達(dá)到最大值，再緩慢下降，經(jīng)過一段電聲弛豫時(shí)間，最后和緩慢增加的晶格溫度達(dá)到熱平衡?？梢钥闯觯弘S著激光能量密度增加，電子和晶格可以吸收更多激光能量，電子和晶格溫度的最大值以及熱平衡值都增大，電聲弛豫時(shí)間減小，原因是電子溫度增加，電聲耦合系數(shù)增大（如圖3 所示），所以電子和晶格溫度達(dá)到熱平衡的時(shí)間變短，即電聲弛豫時(shí)間減?。豢紤]電子DOS 效應(yīng)會(huì)增加電子溫度最大值、電子和晶格溫度熱平衡值，減小電聲弛豫時(shí)間；電聲弛豫時(shí)間在1 ps 數(shù)量級(jí)左右，因此Wu 等[8] 的QEOS 模型采用電子熱容直接除以1 ps 作為電聲耦合系數(shù)的近似值，有一定依據(jù)，但是并沒有考慮更多物理過程，因此計(jì)算結(jié)果有一定誤差。

2.3 等離子體壓力

根據(jù)式（14），計(jì)算等離子體壓力時(shí)間演化規(guī)律，結(jié)果如圖5 所示。等離子體壓力先迅速增加到最大值，后迅速下降，最后緩慢減小。隨著激光能量密度增加，靶材吸收更多激光能量，產(chǎn)生的等離子體峰值壓力增大?？紤]電子DOS 效應(yīng)會(huì)增加等離子體峰值壓力約17 GPa。

從圖5 可以看到，盡管飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化中等離子體壓力脈寬很短，但是等離子體壓力具有很長(zhǎng)“尾巴”，直到0.1 ns 時(shí)，等離子體壓力仍然可以高達(dá)數(shù)吉帕。納秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化中等離子體壓力脈寬通常只有激光脈寬的幾倍到十倍之間，從圖5 可以看到，飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化中等離子體壓力脈寬是激光脈寬的幾十倍。

設(shè)置激光參數(shù)為脈寬191 fs、波長(zhǎng)800 nm、能量密度為5 J/cm2，計(jì)算壓力在z 軸方向上的分布。如圖6 所示，飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化中等離子體壓力分別傳播到靶材表面兩側(cè)，能夠達(dá)到靶材內(nèi)部約0.1 μm，約在靶材內(nèi)部約0.07 μm 達(dá)到峰值。D O S 飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化模型和QEOS 飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化模型計(jì)算得到的靶材內(nèi)部等離子體峰值壓力分別約是119 和108 GPa。結(jié)合圖5 可知，不考慮電子DOS 效應(yīng)導(dǎo)致計(jì)算的等離子體壓力偏低。圖6 顯示，飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化中等離子體峰值壓力可以達(dá)到幾十吉帕，甚至百吉帕左右，遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于納秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化產(chǎn)生的幾個(gè)吉帕等離子體壓力。

3 結(jié) 論

本文進(jìn)一步發(fā)展了Wu 等[8] 的QEOS 飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化模型，考慮電子DOS 效應(yīng)，提出了DOS 飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化模型，模型主要由考慮電子DOS 效應(yīng)的雙溫方程和等離子體流體力學(xué)方程兩部分組成。利用文獻(xiàn)[27] 的DOS 模型計(jì)算結(jié)果得到電子熱容和電聲耦合系數(shù)，進(jìn)而求解雙溫方程、等離子體流體力學(xué)方程獲得電子溫度、晶格溫度、等離子體羽位置、等離子體壓力時(shí)空分布，得到如下主要結(jié)論：

（1） 在飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化模型中，考慮電子DOS 效應(yīng)后得到等離子體羽位置時(shí)間演化規(guī)律更加準(zhǔn)確；

（2） 考慮電子DOS 效應(yīng)，會(huì)影響電子熱容和電聲耦合系數(shù)隨電子溫度的變化規(guī)律；因此也會(huì)影響通過雙溫方程求解電子溫度、晶格溫度，通過等離子體流體力學(xué)方程求解等離子體壓力的結(jié)果；

（3） 增加激光能量或功率密度，考慮電子DOS 效應(yīng)，可以增加電子溫度、晶格溫度和等離子體壓力；

（4） 飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化與納秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化產(chǎn)生的等離子體壓力相比，盡管壓力脈寬持續(xù)時(shí)間更短，但是產(chǎn)生的等離子體峰值壓力更高，可以達(dá)到幾十吉帕，甚至高達(dá)百吉帕；此外，飛秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化中等離子體壓力脈寬是激光脈寬的幾十倍，而納秒脈沖激光沖擊強(qiáng)化則只有幾倍。

感謝導(dǎo)師黃晨光研究員和吳先前副研究員的指導(dǎo)和幫助！

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（責(zé)任編輯 王小飛）