基于連續域束縛態的太赫茲超表面甲烷傳感器設計

摘要：相較于傳統礦用甲烷傳感器，超表面甲烷傳感器在靈敏度、穩定性等方面具有較顯著的優勢，能夠更好地滿足礦井生產實際需要。針對現有金屬太赫茲超表面傳感器對折射率的靈敏度相對較低的問題，設計了一種基于連續域束縛態的太赫茲超表面甲烷傳感器。超表面結構為金屬?介質?金屬3 層結構，其中金屬材料為金，介質材料為聚酰亞胺，上層金屬結構為圓環，通過調節左側開口大小改變結構的對稱性，從而引起準連續域束縛態（QBIC）。分析結果表明，左側開口間距為5 μm 時調制深度最大，為95.69%。在超表面結構上覆蓋1 層甲烷氣敏膜材料（cryptophane-A），得到甲烷傳感器。選取5 種體積分數的甲烷和5 種環境折射率驗證甲烷傳感器檢測性能，結果表明：金屬太赫茲超表面傳感器對折射率和甲烷體積分數的靈敏度分別為949 GHz/RIU 和4.4 GHz/%，且折射率和甲烷體積分數與QBIC 諧振峰的變化呈較好的線性關系。設計了一種方環金屬超表面甲烷傳感器，將其與圓環結構進行對比，發現圓環結構在Q 因子、調制深度和靈敏度等方面均優異于方環結構。

關鍵詞：甲烷傳感器；太赫茲超表面傳感器；連續域束縛態；圓環結構；折射率；靈敏度

中圖分類號：TD712 文獻標志碼：A

0 引言

隨著我國煤礦開采強度的提高、開采深度的增加，地質條件越來越復雜，導致礦井瓦斯爆炸等事故頻發。近20 a 來，我國共發生煤與瓦斯突出事故484 起，死亡3 195 人[1]，其中瓦斯爆炸事故占較大比例。甲烷作為瓦斯的主要成分之一，礦井不同地方對于甲烷濃度的要求不同[2]。因此，礦用甲烷傳感器的靈敏度至關重要。目前，礦用甲烷傳感器主要包括催化燃燒式、半導體、紅外光譜和光離子化等類型[3-5]。在實際應用中，催化燃燒式傳感器易受溫度和濕度等環境因素的影響，且催化劑表面溫度過高會使其成為爆炸源[6]；紅外光譜傳感器易因烷烴氣體吸收譜線重疊而出現誤差[7]。因此，開發一種新型礦用甲烷傳感器顯得尤為重要。

超表面是一種人工設計的具有亞波長厚度的電磁材料，已經廣泛應用于傳感[8]、濾波[9]、吸收[10]、成像[11]等領域。相較于普通氣體傳感器，超表面氣體傳感器具有體積小、靈敏度高、穩定性強等優勢，能夠更好地滿足礦井復雜環境要求[12-13]。超表面氣體傳感一個重要的參考指標是Q 因子，可用于衡量超表面傳感器諧振品質、能量損耗和靈敏度等關鍵性能。為了提升超表面傳感器的Q 因子，一種基于連續域束縛態（Bound States in the Continuum，BIC）的超表面傳感器應運而生。BIC 是一種廣泛存在于許多物理場中的無泄漏模式，能夠實現波的完美束縛[14]。BIC 分為偶然型BIC 和對稱保護型BIC。偶然型BIC 通過調節參數使不同種類波的干涉相消，從而使諧振線寬消失，實現BIC。對稱保護型BIC是不向外界輻射能量且線寬為零的理想狀態，理論上具有無限大的Q 因子。如果破壞結構的對稱性，則BIC 與不同對稱性的輻射模耦合，產生輻射泄漏，實現BIC 到具有有限Q 因子的準連續域束縛態（Quasi Bound States in the Continuum， QBIC）的轉變[15]。Liu Bingwei 等[16]通過在金屬超表面結構中引入不對稱結構，控制電四極子和磁偶極子之間的干涉耦合，折射率靈敏度為420 GHz/RIU，在傳感方面具有潛在應用前景。Wang Ride 等[17]設計了一種利用磁偶極子的QBIC 太赫茲等離子體元傳感器，折射率靈敏度為674 GHz/RIU。但這些金屬太赫茲超表面傳感器對折射率的靈敏度相對較低，難以滿足礦井應用要求。

在先前工作中，筆者提出了基于Fano 諧振的全介質超表面甲烷傳感器，通過硅納米結構實現了高靈敏度和偏振無關性[18]。本文進一步創新性地設計了一種基于BIC 的金屬圓環太赫茲超表面，實現了對不同濃度甲烷氣體的檢測。相較于全介質Fano結構，本文采用金屬?介質?金屬（Metal Dielectric Metal，MDM）圓環設計，在太赫茲波段實現了更高的折射率靈敏度和更好的線性擬合。

1 理論模型與結構設計

1.1 超表面結構設計

太赫茲超表面為MDM 三層結構， 其陣列如圖1（a）所示。上層和下層材料為金，厚度t1=0.2 μm，電導率σ=4.561×107 S/m；中間介質層材料為聚酰亞胺， 厚度t2=10 μm， 介電常數為3.5。單元結構如圖1（b）所示，x 和y 方向的周期P=Px=Py=20 μm，圓環結構外徑R1=9 μm，內徑R2=7 μm，圓環右側開口間距g1=2 μm，通過調節左側開口間距g2 可實現對QBIC 光譜的調節。

使用多物理場仿真軟件COMSOL Multiphysics進行計算和仿真，計算過程選取超表面結構的1 個周期作為仿真域。由于該結構打破的是y 方向的對稱性， x 方向仍然保持對稱，所以將入射光設置為TE 波（橫電波），沿z 方向垂直入射，x 和y 方向設置為周期性邊界條件，z 方向設置完美匹配層。

1.2 對稱結構

當g1=g2=2 μm 時，結構保持C2 對稱性。通過仿真測試了超表面在入射TE 波時的反射光譜特性（圖2（a）），反射光譜僅在8.27 THz 出現了1 個反射峰。該模式下的電場和磁場分布如圖2（b）所示。電場能量主要集中在圓環左右2 個狹縫處、圓環最高點和最低點。由于結構的對稱性設計，電場關于x 軸和y 軸方向對稱分布。電場中紅色區域表示正電場的強集聚點，而藍色區域則表示負電場的強集聚點，在狹縫處、圓環最高點和最低點分別形成了等大反向的電場分布，且上下2 個半圓環的左右兩端電場同向，通過該電場分布能夠很明顯觀察到電偶極子的存在。同時能夠觀察到y 方向截面中環形磁場的分布，這也說明了環偶極子的存在。為了定量分析該模式下諧振產生的物理機制，在笛卡爾坐標系下對其進行多極分解，分別計算了電偶極子、磁偶極子、環偶極子、電四極子和磁四極子的對數歸一化散射功率[19]，如圖2（c）所示。

電偶極子散射功率：

式中：！為角頻率； j為感應電流密度； r為位置矢量。

磁偶極子散射功率：

多極分解所計算的不同多極矩的散射功率可以展現不同極子在這一諧振頻率中的貢獻占比。從對稱結構的遠場散射功率隨頻率的變化情況可以直觀地得到諧振頻率附近不同極子的激發情況。在諧振頻率8.27 THz 附近，電偶極子占比明顯增多，在遠場散射功率中貢獻最大，其次是環偶極子，說明在對稱結構中，諧振主要是由電偶極子所激發，這與前面根據電場和磁場分布得出的分析結果基本一致。

1.3 非對稱結構

當g2≠g1 時，原結構的C2 對稱性被打破，出現輻射泄漏，原本存在的輻射向高頻移動，同時在低頻處出現了新的諧振，即QBIC 諧振。當g2 從2 μm 增加到5 μm 時，QBIC 諧振的線寬逐漸增大，結構原本存在的諧振和新產生的QBIC 諧振也逐漸向高頻移動，如圖3（a）所示。隨著對稱結構被打破，在原有反射峰的右側也出現了一個小型的QBIC 諧振峰。由于該峰性能較差且與原有諧振頻率較為接近，對于本文所要分析的傳感特性意義不大，所以重點分析左側性能更好的QBIC 峰。當g2=5 μm 時，反射曲線如圖3（b）所示，原來存在的反射峰藍移至8.544 THz處，QBIC 諧振出現在4.112 THz 處。打破對稱性后QBIC 諧振下的金屬圓環表面電場和磁場分布如圖3（c）所示，由于沿y 方向的結構對稱性被打破，所以原本對稱分布的電場不再沿y 方向對稱分布，上下2 個半環左右兩端的電場反向分布。根據金屬內部表面電流的流向和右手定則，在圓環內部會形成一個負向磁場，圓環外會形成一個正向磁場。金屬圓環內部電場分布如圖3（d）所示，結合內部表面電流分布，能夠明顯觀察到電四極子的存在。同樣，在笛卡爾坐標系下，利用電磁多極理論進行分析，結果如圖3（e）所示，在QBIC 諧振下，磁偶極子占主導，其次是電四極子。

結合電場和磁場分布情況可以發現，磁偶極子與電四極子是伴生的，這也證明了在3.8～4.2 THz 附近存在一個無輻射損耗的對稱保護型BIC。能量被完全束縛在結構中，不會向外泄漏到自由空間中，只有在打破對稱性后，能量泄漏才能形成諧振。

Q 因子和調制深度MD 是衡量超表面結構光譜特性的重要指標，其計算公式分別為[20]

式中： f0為諧振頻率；Δf為半功率點的頻寬， 即3 dB 帶寬；Tmax為諧振峰處的反射率；Tmin為諧振谷處的反射率。

調制深度是在外部刺激下，超表面光學響應（如反射率、透射率或吸收率）相對于未調制狀態下的變化程度。通過改變結構的幾何參數，可改變QBIC 諧振的2 個性能參數Q 和MD。固定開口大小g1 和圓環內徑R2 對Q， MD 的影響見表1。當g1 為2 μm、R2 為7 μm 時傳感性能較優， 該條件下， 金層厚度t1 從0.02 μm 增加至2 μm 的反射光譜如圖4 所示。金層厚度變化對Q，MD 的影響見表2，可看出金層厚度為0.2 μm 時傳感性能較優。

2 QBIC 諧振傳感性能驗證

根據圖3（a）和式（7）可知，g2=5 μm 時調制深度最大，光譜線較寬，諧振強度相對較強。此時存在原有諧振和QBIC 諧振，為了檢驗2 種諧振下傳感器的性能， 在超表面結構上覆蓋1 層甲烷氣敏膜材料（cryptophane-A），得到甲烷傳感器，膜的厚度為0.2 μm，長度剛好覆蓋上層金屬結構。cryptophane-A 分子結構中存在一個空腔，空腔大小與甲烷分子接近，當甲烷遇到這種材料時，會被捕捉到空腔內，如圖5 所示[21]。這種材料主要通過磁控濺射沉積技術、化學沉積技術、溶膠?凝膠技術等方法制備[22]，對于甲烷具有較高靈敏性，其折射率neff - CH4與氣體體積分數C 之間的關系為[23]

eff-CH4 = 1.4478-0.0038C （8）

取體積分數分別為0，0.5%，1.0%，1.5%，2.0% 的甲烷進行仿真，環境折射率為1 時的反射光譜仿真結果如圖6（a）所示。隨著甲烷體積分數增大，反射光譜的諧振頻率逐漸增大，發生藍移。諧振頻率f 與甲烷體積分數呈明顯的線性關系，即f=0.004 4C+3.628 3，如圖6（b）所示，曲線的斜率為該傳感器對甲烷氣體的靈敏度， 為4.4 GHz/%， 線性擬合度達99.18%，可用于井下甲烷檢測。但實際煤礦生產環境中存在溫度較高、氣壓較大等情況，會對環境折射率產生一定影響。因此，可以通過檢測環境折射率來判斷井下環境的具體情況，從而提高煤礦生產安全性。

設環境折射率n 分別為1.00， 1.02， 1.04， 1.06，1.08，1.10 進行仿真，QBIC 和原有諧振的反射光譜如圖7（a）所示。隨著環境折射率逐漸增大，反射光譜的整體形狀僅有微小變化，說明2 種諧振下的Q 因子基本不變，不會影響傳感器基本性能。同時，2 種諧振下諧振頻率均減小，即反射光譜發生紅移。QBIC諧振頻率與環境折射率的關系如圖7（b）所示，通過線性擬合可得f = -0.949n+5.059，擬合度達99.57%；原有諧振頻率與環境折射率的關系如圖7（c）所示，通過線性擬合可得f = -1.040n+9.857，線性擬合度達99.55%。曲線斜率表示折射率靈敏度，QBIC 和原有諧振折射率靈敏度分別為949，1 040 GHz/RIU。通過靈敏度和線性擬合度判斷2 種諧振下傳感性能幾乎無異，但通過計算得到QBIC 和原有諧振的調制深度分別為95.69% 和71.20%。因此，QBIC 諧振的傳感性能明顯優于原有諧振。

3 與方環結構的性能對比

為了驗證圓環結構的傳感性能，設計了一種金屬正方環形結構，方環外圍邊長為16 μm，內側邊長為12 μm，在相同的不對稱度下進行對比（g2=5 μm，g1=2 μm），如圖8（a）所示。在該結構下，QBIC 諧振出現在3.86 THz 處，如圖8（b）所示，此時Q 因子為41.45，調制深度為90.01%。該結構QBIC 諧振時的多極分解如圖8（c）所示，電場和磁場分布如圖8（d）所示，方環結構與圓環結構的結果基本相同，均為磁偶極子所激發。

同樣選取5 種甲烷體積分數和6 種環境折射率對方環結構QBIC 諧振進行分析，結果如圖9 所示。

由圖9（a）和圖9（b）可知，隨著甲烷體積分數升高，反射光譜的諧振頻率逐漸增大，發生藍移。諧振頻率f 與甲烷體積分數C 呈明顯的線性關系， 即f=0.004 16C+3.616 8，擬合度為98.26%，甲烷體積分數的靈敏度為4.16 GHz/%。由圖9（c）和圖9（d）可知，隨著環境折射率逐漸增大，諧振頻率均減小，即反射光譜發生紅移。諧振頻率f 與環境折射率呈明顯的線性關系，即f = ?0.858n+4.547，擬合度為97.81%，折射率靈敏度為858 GHz/RIU。詳細參數對比見表3，可看出圓環結構傳感器的基本性能和傳感性能均優于方環結構。

本文設計的傳感器與現有太赫茲超表面傳感器的折射率靈敏度對比結果見表4，可看出本文設計的太赫茲超表面甲烷傳感器的靈敏度最高，具備良好的應用價值。

4 結論與展望

4.1 結論

1） 基于連續域束縛態設計了一種金屬圓環的超表面結構，通過改變圓環左側開口大小破壞結構的對稱性，實現BIC 向QBIC 的轉變。該結構調制深度為95.69%，在金屬超表面傳感器中表現出優異性能。

2） 在超表面結構上涂敷甲烷氣敏材料，實現對甲烷的傳感檢測。仿真結果表明，該超表面傳感器對甲烷的靈敏度為4.4 GHz/%，折射率靈敏度高達949 GHz/RIU，線性擬合度均超過99%。

3） 設計了一種方環金屬超表面甲烷傳感器，對比發現，圓環結構在Q 因子、調制深度和靈敏度等方面優于方環結構，為超表面甲烷傳感器的設計提供了思路。

4.2 不足與未來展望

基于連續域束縛態提出了一種靈敏度較高的超表面甲烷傳感器，但在以下方面仍存在一定局限性：

1） 仿真的局限性。研究完全基于電磁仿真平臺（如COMSOL Multiphysics），未涉及實際器件的制備與實驗驗證。仿真模型能反映理想條件下的性能，但實際加工中的工藝誤差（如金屬層粗糙度、介質層均勻性）可能顯著影響QBIC 諧振的Q 因子和調制深度。此外，礦井實際環境中溫度、濕度和氣壓等因素對傳感器性能的影響需進一步探究。

2） 未考慮氣敏材料穩定性。研究中氣敏材料（cryptophane-A）的折射率與甲烷濃度呈完美線性關系，但實際應用中，材料可能受溫度、濕度干擾或共存氣體（如CO2、水蒸氣）的影響，此外，在加工中甲烷氣敏膜涂敷的均勻性等問題仍需進一步探究。

3） 參數優化的局限性。當前結構優化依賴手動參數掃描（如開口尺寸、金層厚度），缺少多種集合參數的協同優化，限制了性能進一步提升。未來可構建參數敏感度矩陣，結合機器學習驅動的優化框架，實現Q 因子、靈敏度和調制深度的均衡提升。

針對上述局限性，在今后的研究中還需要開展以下工作：

1） 搭建太赫茲頻段的實驗平臺，通過電子束光刻法[25]制備超表面器件，并利用太赫茲時域光譜系統實測反射譜。同時，設計甲烷濃度、溫度和濕度等可控的氣體測試腔，模擬礦井環境，驗證仿真結果。

2） 可以結合機器學習開發自適應校準模型，以應對礦井環境的動態變化，采集多維度數據（如諧振頻率、溫度和濕度等），構建基于神經網絡的回歸模型，實時預測甲烷濃度，以提高檢測的靈活性[26]。

3） 根據礦井實際工作環境，結合已有的礦井甲烷傳感子系統和煤礦安全監測系統，設計超表面甲烷檢測系統，通過煤礦安全監測系統的分層架構實現數據采集和傳輸，確保礦井內外的安全監控。

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基金項目：國家重點研發計劃項目（2021YFC2902701）；國家自然科學基金項目（51874301）。