中圖分類號:X837"文獻標志碼:A
包頭市擁有世界上儲量最大的稀土資源1位于包頭市的白云鄂博鐵礦是大型的鐵、稀土、鈮等多種礦物共生礦,為典型的天然放射性伴生礦,對其開發利用的同時,不可避免會產生含有放射性的固體廢渣[2]。包頭市某稀土尾礦庫中的入庫物料主要是白云鄂博鐵礦經過采選冶等生產過程后的濃集廢渣,所含的天然放射性核素以釷核素為主[3],其平均釷核素活度濃度已經超過 1Bq/g ,長期堆放會散逸到周圍環境中造成環境輻射水平的升高,甚至造成放射性污染,影響公眾健康和生態環境[4]。對稀土尾礦庫的輻射環境監測,可及時了解尾礦庫環境的輻射水平現狀,做好輻射環境應急對策,促進共伴生放射性礦產企業的健康、可持續發展[5] 。
尾礦庫的周邊環境調查方面,目前國內外的研究熱點在于尾礦庫中稀土元素對周邊環境污染現狀的調查,Azizi等[]調查了尾礦中金屬(類)和稀土元素的深度分布與環境污染,魏光普等[7研究了北方某輕稀土尾礦庫周邊土壤中La和Ce分布特征,而對于尾礦庫及其周邊的輻射環境污染研究相對較少。本文重點對包頭市某稀土尾礦庫壩內及庫界周邊的 γ 空氣吸收劑量率、渣料、土壤中的釷-232活度濃度和尾礦車間回水泵站循環水的放射性進行監測,依據監測結果進行了典型稀土尾礦庫的輻射環境水平分析。在此基礎上,提出該類稀土尾礦庫的監測建議和防范措施,以期為相關工作提供一定的參考。
1 實驗方法
1.1 監測點位
依據《伴生放射性物料貯存及固體廢物填埋輻射環境保護技術規范(試行)》(HJ1114—2020)[8],《伴生放射性礦開發利用企業環境輻射監測及信息公開辦法(試行)》(國環規輻射[2018]1號)[9]等法規標準的要求,結合該稀土尾礦庫暫存渣以伴生釷為主的特點,開展了 γ 空氣吸收劑量率、庫渣、土壤和廢水的布點采樣與監測,主要監測尾礦庫及其周邊的 γ 空氣吸收劑量率,庫渣和庫界四周 500m 范圍內土壤的釷-232活度濃度水平,以及回水系統中廢水的總放射性活度濃度水平,監測方案列于表1。所有儀器在投入使用前均經過有資質的專項計量部門檢定或校準,監測分析人員都經過專業培訓及內部考核,監測檢測人員持證上崗,儀器均在有效期內使用。
1. 2 樣品采集和預處理
1. 2.1 土壤及庫渣的采集和預處理
使用梅花布點法在尾礦庫界四周外 500m 相對開闊的區域內挖取距離表層 0~10cm 的土壤,裝人聚乙烯塑料袋中密封保存,土壤量約為 2~ 3kg 。記錄土樣標簽,運至檢測實驗室,除去沙石、雜草等異物,置于搪瓷盤中攤開自然晾干。然后置于鼓風干燥箱中( 105° )烘干,粉碎、過篩(80目)裝入已編號的聚乙烯樣品盒中密封保存

1. 2. 2 廢水的采集和預處理
采樣前洗凈采樣桶,在尾礦車間回水泵站循環水取樣點處取 10L 的水樣裝入聚乙烯桶中;然后加入硝酸酸化,使其水樣 ΔpH 值為2左右;隨后將樣品帶回實驗室,取 1L 水樣放入燒杯中,調整ΔpH 值至中性;再加熱蒸發濃縮,并收集蒸發后的殘渣;最后置于鼓風干燥箱中( 105°C 烘干,粉碎、過篩(80目);取一定量的樣品粉末鋪在樣品盤中,使用無水乙醇潤濕,使其均勻分布制成樣品源,并進行每年度樣品量 20% 的平行雙樣測定。
2 結果與討論
2.1 γ 輻射空氣吸收劑量率監測
在稀土尾礦庫庫渣和土壤取樣點進行了 γ 空氣吸收劑量率監測,共布設了9個監測點,監測結果未扣除宇宙射線的響應值,監測結果列于表2。表中部分 γ 空氣吸收劑量率測值在不同監測年度偏差較大,其原因可能與測量點位(地圖投影的監測點位)測量時間段的天氣情況有關。監測結果表明該稀土尾礦庫壩內庫渣的 γ 空氣吸收劑量率值分布在 135~1259nGy/h 之間,均值達680.3nGy/h ,約為包頭市城區 γ 空氣吸收劑量率均值的6.6倍。尾礦庫界四周土壤采樣點處 γ 空氣吸收劑量率為 79~260nGy/h ,處于包頭市包鋼地區一般網格點室外 γ 空氣吸收劑量率 94.2~257.0 nGy/h 范圍內,高于包頭市城區室外 γ 空氣吸收劑量率 78.0~186.2nGy/h[10] ,主要原因是尾礦庫內表層廢渣風干過程中表面破損,裸露的低含水率廢渣形成尾礦粉進而隨風飄散造成。 γ 空氣吸收劑量率高的監測點其庫渣和土壤中釷-232 活度濃度也相對較高,呈正相關的關系,2.2和2.3節中的檢測結果也印證了這一點。

2.2 尾礦庫庫渣中釷-232活度濃度分析
為了解近年度排入稀土尾礦庫內的庫渣釷一232活度濃度水平,對該稀土尾礦庫界內 10m 范圍的表層庫渣進行了取樣檢測,三個年度檢測結果如圖1所示。結果表明,三個年度送檢的尾礦庫庫渣樣品中釷-232活度濃度為 1.183~1.681 Bq/g ,平均活度濃度為 1.417Bq/g 。庫渣是由白云鄂博礦區礦石經過不同生產工藝形成的,這與《包頭地區土壤中天然放射性核素含量調查研究》文章中表3的白云鄂博礦區礦石 232Th 含量(1.114±0.285)Bq/g 的測量結果基本一致[11]根據國環規輻射[2018]1號文的要求,尾礦(渣)或者其他殘留物中鈾(釷)系單個核素含量超過1Bq/g 的企業自行開展環境輻射監測。尾礦庫內的庫渣應受到嚴格的監管,避免放射性污染擴散。

2.3 尾礦庫周邊土壤中釷-232活度濃度分析
為了解尾礦庫周邊土壤輻射環境質量現狀,2021—2023年在該稀土尾礦庫庫界周邊 500m 范圍內采集土壤樣品開展放射性水平分析,檢測結果如圖2所示。結果表明,三個年度土壤樣品中釷-232活度濃度為 36.1~364.7Bq/kg ,平均釷-232活度濃度為 94.5Bq/kg ,約為包頭地區一般土壤中釷-232含量的2.5倍,與2019年全國監測范圍值相比處于正常波動范圍內,除個別檢測點位的波動測值,總體處于1983—1990年內蒙古自治區環境天然放射性水平調查值范圍內。與《中國環境天然放射性水平》中《包頭地區土壤中天然放射性核素含量調查研究》報告表2給出的包鋼地區(不含尾礦壩)土壤放射性核素2Th含量38.5~467.7Bq/kg 相比[],處于正常波動范圍,相關結果列于表3。


對尾礦庫周邊土壤放射性污染進行評價,國內外均未提出專門的劑量約束值和放射性核素活動濃度限值。相關標準《伴生放射性礦開發利用場址土壤輻射風險評估技術規范》(T/BSRS090—2023)中采用的單一核素可接受劑量為
計算了土壤修復目標值,其中第二類建設用地土壤釷-232的篩選值為 170Bq/kg[12] 。該稀土尾礦庫庫渣中主要放射性元素為釷-232,是周邊土壤放射性污染關鍵風險源,通過與T/BSRS090—2023中第二類建設用地土壤鈺-232核素的篩選值比對可知,尾礦庫界北、西、東側均存在某一年份監測數值高于釷-232核素篩選值的情況,尾礦庫周邊 1km 內為稀土廠和其他工業廠區,應該根據場址的再利用方式進一步論證,確定是否開展補充監測或者清理
2.4尾礦庫車間循環水放射性濃度分析
該尾礦庫周邊稀土企業產生尾水連同尾渣一起排入尾礦庫,進入尾礦庫堆場的廢水自西向東流動,經過東側的攔砂壩攔擋后,尾礦砂被截流,而尾水進入東側的集水池中,沉淀后循環回用。為了解此稀土尾礦庫車間循環用水的放射性水平,對尾礦車間回水泵站循環水進行放射性水檢測與分析。2021—2023年期間,尾礦車間回水泵站循環水總 ∝ 總 β 及Th核素濃度監測結果列于表4。結果表明:尾礦庫車間循環水的總 ∝ 范圍值在 0.083~1.74Bq/L 之間,總 β 范圍值在 1.55~ 3.59Bq/L 之間。而水中總 ∝ 放射性的貢獻主要來自 U,Th,Ra-226 ,總 β 放射性核素主要是K-40。對照《污水綜合排放標準》(GB8978—1996)最高允許排放濃度(總 ∝ 為 1.0Bq/L ,總 β 為10.0Bq/L[13] ),庫渣以釷核素為主,因而出現循環水中總 ∝ 存在超標情況,總 β 檢測值均低于最高允許排放濃度。

由表4可知,尾礦庫車間循環水的Th核素濃度在2021—2023期間總體小于儀器測定下限0.2μg/L ,與包頭市農村牧區井水中天然放射性Th核素濃度水平 (0.05~0.27μg/L )[14]相當,處于2019年全國地表水(水庫)監測結果 0.04~0.30 μg/L 及2019年全國地表水(湖泊)監測結果0.01~0.54μg/L 范圍內,遠低于《稀土工業污染物排放標準》(GB26451—2011)中現有及新建企業鈾、釷總量 0.1mg/L 的限值[15]。其原因可能是尾礦庫壩內水質 ΔpH 值呈中性,釷元素在 ΔpH 值中性條件下基本不溶出,董曉輝等[1對稀土工業固體廢物釷的浸出毒性研究也有類似結論。放射性物質附著在尾礦粉中以固態存在,經一定厚度和一定目細的尾礦粉吸附過濾后,滲出水形成的循環水含有極少量的放射性鈺,因而循環水中放射性釷含量與一般環境水質趨于同一水平。
3結論
(1)監測年度內礦庫壩內庫渣和庫界四周土壤采樣點處的 γ 輻射劑量率值總體在歷年監測值范圍內波動。尾礦庫周邊土地應根據場址的再利用方式進一步論證,確定是否開展補充監測或者清理。
(2)尾礦庫車間循環水的釷核素濃度在檢測期間總體小于 0.2μg/L ,滲出水形成的循環水含有極少量的放射性釷。尾礦庫內的庫渣應受到嚴格的監管,避免放射性污染擴散。
(3)要對該尾礦庫開展經常性的輻射環境監測,明確尾礦庫周邊的輻射環境水平和敏感保護目標,深人分析可能造成的次生災害和衍生災害,完善相應的應急處置措施。
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Radiation environment monitoring and analysis of a rare earth tailing pond in Baotou
WU Dong
(CNNC Geologic Party No.2O8,Inner Mongolia Baotou O14010)
Abstract:Theradiation environment level of a typical rare earth tailing pond in Baotou City ismonitoredand analyzed. The results show that the average γ -radiation dose rate of the slag in the tailings dam is 68O.3 nGy/ h ,which is about 6.6 times of the average background γ -radiation dose rate in Baotou city.The Th-232 activity concentration in soil samples was from 36.1 to 364.7Bq/kg during the three monitoring years,which was within the normal fluctuation range compared with the national monitoring range in 2O19.The average activity concentration of Th-232 in the tailing pond was 1.417Bq/g . The tailing reservoir should be strictly supervised to avoid the spread of radioactive contamination.The circulating water of tailing pond workshop formed by tailing pond seepage contains a very small amount of radioactive thorium,and its thorium nuclide concentration is similar to the local groundwater background level during the monitoring period.
Key words: tailing pond; gamma radiation dose rate; thorium nuclide; radiation environment