成年參考人傷口攝入典型錒系元素的內(nèi)照射有效劑量系數(shù)計(jì)算

中圖分類號(hào)：R144.1"文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

隨著能源生產(chǎn)和原子武器的發(fā)展，需要關(guān)注錒系元素引發(fā)的環(huán)境和人體健康問(wèn)題。核設(shè)施突發(fā)事件（包括核事故和自然災(zāi)害）引起的錒系元素泄漏擴(kuò)散，經(jīng)呼吸道、食道、傷口等途徑進(jìn)入人體，會(huì)造成化學(xué)毒性和長(zhǎng)期輻照影響，進(jìn)而在沉積部位誘發(fā)癌變。相比較其他攝入途徑，傷口攝入并不普遍，但會(huì)引起相對(duì)嚴(yán)重的后果，因?yàn)槿梭w皮膚天然屏障被破壞，放射性核素可以直接進(jìn)入血液及細(xì)胞外體液，美國(guó)國(guó)家輻射防護(hù)與測(cè)量委員會(huì)（NCRP）收集了超過(guò)3000個(gè)關(guān)于放射工作人員的傷口攝人事件后認(rèn)為絕大多數(shù)受污染的傷口案例涉及到的污染物都是鈾等錒系元素[1]，此外，在核燃料制造或回收、廢物處置、醫(yī)學(xué)研究以及核能等各種生產(chǎn)實(shí)踐活動(dòng)中都會(huì)出現(xiàn)鈾、钚、釷、、銅、鑭等錒系元素。因此由傷口攝入高毒性、較長(zhǎng)半衰期的錒系元素所致內(nèi)照射劑量評(píng)價(jià)是輻射防護(hù)的重要問(wèn)題之一

對(duì)于傷口攝入的理論模擬要比吸入和食入途徑更為復(fù)雜，原因在于傷口攝入時(shí)受到攝入物質(zhì)的溶解性、化學(xué)性質(zhì)、粒徑大小和質(zhì)量等多種因素的影響。直到2007年NCRP在其第156號(hào)報(bào)告中

發(fā)展了傷口攝入模型，才能統(tǒng)一描述不同類型物質(zhì)的傷口攝入生物動(dòng)力學(xué)過(guò)程。NCRP156號(hào)報(bào)告引用了國(guó)際放射防護(hù)委員會(huì)（ICRP）69號(hào)出版物中鈾的生物動(dòng)力學(xué)模型，研究確定了將 ²³⁸U 分別以可溶性化合物、粒子、碎片的形態(tài)注入人體后的有效劑量系數(shù)（effectivedosecoefficient，以下簡(jiǎn)稱EDC）。2011年，Toohey等[2]將NCRP156號(hào)報(bào)告的傷口模型與ICRP69號(hào)報(bào)告的元素生物動(dòng)力學(xué)模型相結(jié)合計(jì)算得到了典型元素傷口攝入的EDC。

在ICRP2007年建議書(shū)之前，傷口攝人EDC的計(jì)算是按照ICRP60號(hào)系列出版物（ICRP1991、1994、1996）中的程序。從ICRP2007年建議書(shū)開(kāi)始，ICRP對(duì)影響劑量系數(shù)的各個(gè)因素進(jìn)行了修正和更新：（1）新劑量學(xué)模型：第103號(hào)出版物[]；（2）新人體計(jì)算模型：第110號(hào)出版物[4]發(fā)布了ICRP成年參考人體素模型，第133號(hào)出版物[5]發(fā)布了基于該人體模型的比吸收分?jǐn)?shù)；（3）新人體生物動(dòng)力學(xué)模型：第100號(hào)出版物[發(fā)布了新的消化道模型，第130號(hào)出版物[發(fā)布了修正的呼吸道模型，第134號(hào)[8]、137號(hào)[9]、141號(hào)[10]和151號(hào)[11]出版物發(fā)布了新的元素周身模型。基于以上更新的內(nèi)容，ICRP針對(duì)工作人員在第134號(hào)、137號(hào)、141號(hào)和151號(hào)出版物中發(fā)布了部分元素的（OIR系列）內(nèi)照射劑量系數(shù)（包含吸人、食入和血液注射）。目前，未見(jiàn)報(bào)道基于新模型（新劑量學(xué)模型、新人體計(jì)算模型、新生物動(dòng)力學(xué)模型）的成年參考人傷口攝入錒系元素的EDC的研究計(jì)算。本工作為錒系元素傷口污染事件后個(gè)人內(nèi)照射劑量評(píng)價(jià)提供了依據(jù)，有助于推動(dòng)錒系元素生產(chǎn)實(shí)踐中傷口劑量評(píng)價(jià)工作的開(kāi)展。

1 理論方法

1.1 生物動(dòng)力學(xué)模型

對(duì)傷口攝入錒系元素的內(nèi)照射劑量評(píng)價(jià)需要建立合理準(zhǔn)確的生物動(dòng)力學(xué)模型。以鈾元素為例，將NCRP156號(hào)報(bào)告的傷口模型、ICRP137號(hào)報(bào)告的鈾周身模型和ICRP100號(hào)報(bào)告的消化道模型相結(jié)合，建立傷口攝入鈾的全身生物動(dòng)力學(xué)模型，如圖1所示。傷口模型通過(guò)血漿庫(kù)室（Plasma）與周身模型關(guān)聯(lián)，其中血漿庫(kù)室作為從傷口模型廓清的最終庫(kù)室和周身模型的輸運(yùn)庫(kù)室，消化道模型通過(guò)血漿庫(kù)室與周身模型關(guān)聯(lián)，

傷口模型中共包含7個(gè)庫(kù)室：（1）構(gòu)成傷口組織的5個(gè)庫(kù)室：可溶態(tài)（SOL），膠體與中間態(tài)（CIS），粒子、聚合物與束縛態(tài)（PABS），捕獲的粒子和聚合物（TPA），碎片態(tài)（FRG）；（2）與傷口組織關(guān)聯(lián)的兩個(gè)庫(kù)室：血漿（Plasma）和淋巴結(jié)（LN）。傷口攝入的物質(zhì)分為兩大類：可溶態(tài)和不可溶態(tài)。可溶態(tài)物質(zhì)（初始進(jìn)人SOL庫(kù)室）根據(jù)溶解度可被進(jìn)一步分為4類：弱滯留、中滯留、強(qiáng)滯留、極強(qiáng)滯留。相比于可溶態(tài)物質(zhì)，不可溶態(tài)物質(zhì)在傷口中的滯留份額一般更大，可被進(jìn)一步分為3類：膠體、粒子、碎片（初始攝入庫(kù)室分別為CIS、PABS 和 FRG）。

1. 2 生物動(dòng)力學(xué)方程

核素在各個(gè)庫(kù)室間的轉(zhuǎn)移可用一階線性微分

方程描述：

式中， q_j（ι）ⁱ 為 Ψ_t 時(shí)刻放射性核素 χ_i 在庫(kù)室 j 的活度;M 為生物動(dòng)力學(xué)模型的庫(kù)室數(shù)量; λ_j，kⁱ 為核素 i 從源庫(kù)室 j 轉(zhuǎn)移至目標(biāo)庫(kù)室 k 的轉(zhuǎn)移速率； λ_pⁱ 為核素 χ_i 的衰變常數(shù)； β_i^k 為母體 k 到子體 i 的衰變分支比，核素衰變數(shù)據(jù) λ_pⁱ 和 β_i^k 可由基于ICRP107號(hào)出版物的軟件DECDATA獲得。

1.3 比吸收分?jǐn)?shù)與器官吸收劑量率S-factor因子

EDC 取決于比吸收分?jǐn)?shù)（SAF） ?（r_Tr_S，E_R i），定義為單位質(zhì)量的目標(biāo)器官 r_T 吸收的能量占源器官 r_s 釋放的 R 類輻射能量 E_R 的份額。本文根據(jù)ICRP110號(hào)報(bào)告中成年參考人體素模型及ICRP133號(hào)報(bào)告中的比吸收分?jǐn)?shù)計(jì)算得到輻射類型為單能光子、電子、 α 粒子和裂變中子時(shí)79個(gè)源器官和43個(gè)目標(biāo)器官組合的比吸收分?jǐn)?shù)。在ICRP理論體系內(nèi)，由比吸收分?jǐn)?shù)與核素衰變特征能夠得到器官吸收劑量率S-factor因子：

式中， Y_R，i 和 E_R，i 是放射性核素 i 每次衰變所釋放出的 R 類輻射的平均數(shù)量和能量； w_R 是R類輻射的輻射權(quán)重因子；系數(shù) Y_R，i 和 E_R，i 由軟件DECDATA得到； S_w（r_rleftarrowr_s） 代表的是源器官 r_s 內(nèi)單位活度的特定放射性核素 i 每次衰變?cè)谀繕?biāo)器官 r_T 中造成的吸收劑量。在計(jì)算 β 輻射的 S_w 時(shí)，公式右側(cè)是 β 粒子能譜上的積分求和。對(duì)于∝ 反沖核和裂變碎片上的 ∝ 反沖核，本文利用ICRP133號(hào)報(bào)告中的方法并使用能量 2.0MeV 的∝ 粒子的比吸收分?jǐn)?shù)，計(jì)算出特定放射性核素的器官吸收劑量率S-factor因子，就可以將核素的不同生物動(dòng)力學(xué)相結(jié)合起來(lái)。

1.4待積當(dāng)量劑量系數(shù)與待積有效劑量系數(shù)

在積分時(shí)間 τ 內(nèi)目標(biāo)組織T的待積當(dāng)量劑量系數(shù) h_r（τ） 由下式給出：

式中，將所有目標(biāo)器官 r_T 的總和定義為組織T，每個(gè)目標(biāo)器官 r_r 的當(dāng)量劑量的權(quán)重由 f（r_r，T） 給出，即目標(biāo)器官 r_r 的當(dāng)量劑量占組織T當(dāng)量劑量的比重； i 包括母體核素及其子體； U 和 S_w 對(duì)于男性和女性是不同的。

待積有效劑量系數(shù) e（τ） 由下式給出：

式中， W_r 是目標(biāo)組織 T 的組織權(quán)重因子， h_T^M（τ） 和h_r^F（τ） 是成年參考男性與成年參考女性的待積當(dāng)量劑量系數(shù)。

1. 5 方法的實(shí)現(xiàn)

一般來(lái)說(shuō)，除非全身模型為簡(jiǎn)單的線性庫(kù)鏈模型，微分方程組式（1）很難求得解析解，因此通常采用數(shù)值解的方法解得 A_i（t） 。本文中采用一種非矩陣求解方法。

對(duì)于常系數(shù)一階微分方程：

式中， P 是常量的流入速率， d^-1;R 是常量的轉(zhuǎn)移速率， d^-1 ;

若 t=0 時(shí)刻的初始活度為 q₀（ξ_t） ，則從0到 χ_t 時(shí)刻的積分活度為：

基于上述公式采用迭代的方法進(jìn)行近似求解，并根據(jù)需要調(diào)整時(shí)間步長(zhǎng)來(lái)達(dá)到任意的精度。求解過(guò)程如下：整個(gè)計(jì)算過(guò)程以一系列較小的時(shí)間步長(zhǎng)（以天為單位）分步進(jìn)行。假設(shè)現(xiàn)在為第 k 個(gè)計(jì)算步長(zhǎng)，計(jì)算開(kāi)始和結(jié)束的時(shí)刻分別為 t_k 和 t_k+1 。所有庫(kù)室從1開(kāi)始編號(hào)，共有 N 個(gè)。根據(jù)式（5）和（6），第 i 個(gè)庫(kù)室在 t_k+1 時(shí)刻的活度 q_i（t_k+1） 為：

在時(shí)間區(qū)間 [t_k，t_k+1] 上的總活度 Q_i（t_k+1） 為：

式中， R_i 為轉(zhuǎn)移出 i 庫(kù)室的總速率，為該庫(kù)室所有

轉(zhuǎn)移途徑速率之和：

R_ij 為從 i 庫(kù)室到 j 庫(kù)室的轉(zhuǎn)移速率。

在此步長(zhǎng)的計(jì)算中， P_i 被當(dāng)成一個(gè)常數(shù)，其值為該時(shí)間步長(zhǎng)內(nèi)所有流入該庫(kù)室的活度的求和：

上述公式（7）適用于轉(zhuǎn)移速率 R≠0 的庫(kù)室。對(duì)于某些純目標(biāo)庫(kù)室，其轉(zhuǎn)移速率 R=0 ，活度 q_i （t_k+1） 和積分活度 Q_i（t_k+1） 使用如下公式：

q_i（t_k+1）=q_i（t_k）+P_i（t_k）（t_k+1-t_k）

Q_i（t_k+1）=q_i（t_k）（t_k+1-t_k）+

在內(nèi)照射劑量系數(shù)計(jì)算中，需要利用器官累積活度。利用單步總活度 A ，可以計(jì)算從0到時(shí)刻t_k+1 的累積積分活度：

程序求解的具體流程為（見(jiàn)圖2）：

（1）已知 t_k 時(shí)刻的量 和 Q_i（t_k） 作為計(jì)算的初始值;

（2）從第一個(gè)庫(kù)室開(kāi)始，計(jì)算流入率 $P _ { _ i } （ _ t _ { k } ）$ ：

（3）根據(jù)流出率 R_i 是否為0選擇合適的公式，計(jì)算 q_i（t_k+1） 和 Q_i（t_k+1） ;

（4）根據(jù) Q_i（t_k+1） ，計(jì)算庫(kù)室從0到 t_k+1 的累 積含量 U_i（t_k+1） ;

（5）如果所有庫(kù)室都計(jì)算完畢，則結(jié)束當(dāng)前時(shí)間步長(zhǎng)的計(jì)算，否則對(duì)下一個(gè)庫(kù)室重復(fù)上述步驟。

2 結(jié)果與討論

2.1 計(jì)算模型驗(yàn)證

首先，驗(yàn)證傷口模型應(yīng)用的正確性。表1中給出了傷口攝入不同形態(tài)與不同類型滯留情況的鈾放射性核素后，傷口位置處的滯留分?jǐn)?shù)（分別在攝入后 1×10²d 和 1×10⁴d ）。表中同時(shí)給出了文獻(xiàn)中的鈾和钚的傷口滯留分?jǐn)?shù)[1，12]。由于這幾種核素的物理半衰期要遠(yuǎn)遠(yuǎn)長(zhǎng)于傷口模型的生物廓清時(shí)間，因此其滯留行為幾乎全部取決于傷口模型本身的特性。因此，可通過(guò)比較滯留分?jǐn)?shù)來(lái)驗(yàn)證模型應(yīng)用的正確性。文獻(xiàn)中的結(jié)果是利用AIDE軟件[13]計(jì)算得到的，采用的是Birchall等[14]發(fā)展的庫(kù)室計(jì)算方法，本文采用傷口模型與新生物動(dòng)力學(xué)模型耦合的計(jì)算方法，因此結(jié)果有微小的差異。但盡管采用了不同的算法，本文結(jié)果與文獻(xiàn)結(jié)果非常吻合，除攝入 1×10⁴d 后膠體的滯留分?jǐn)?shù)（由于截?cái)喈a(chǎn)生的誤差）外，相對(duì)誤差均小于 3% 。

然后，驗(yàn)證劑量學(xué)模型應(yīng)用的正確性。表2列出了由HIDE軟件計(jì)算及ICRP137號(hào)、141號(hào)出版物中發(fā)布的血液注射錒系元素的EDC。本文用于計(jì)算庫(kù)室滯留分?jǐn)?shù)、累積分?jǐn)?shù)以及劑量系數(shù)的算法與ICRP中所用的都不相同，計(jì)算結(jié)果與文獻(xiàn)結(jié)果符合的很好，二者比值在 0.99～1.02 之間。此外，通過(guò)HIDE軟件還計(jì)算了器官當(dāng)量劑量系數(shù)，與ICRP報(bào)告中的劑量系數(shù)相比符合的也較好，相對(duì)偏差在 5% 以內(nèi)。

由表2可知，傷口攝入弱滯留類別的EDC與血液注射結(jié)果的比值在 0.99～1.00 之間。對(duì)于弱滯留類別，由于從傷口組織轉(zhuǎn)移到血液中的速率是非常迅速的（傷口模型滯留時(shí)間遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于核素物理半衰期），傷口攝入的EDC因此也非常接近血液注射途徑，這就可以用作對(duì)計(jì)算過(guò)程的驗(yàn)證。實(shí)際上，很多傷口攝入事件發(fā)生后采集到的生物樣本數(shù)據(jù)（特別是高可溶性物質(zhì)），也被假設(shè)為血液注射來(lái)進(jìn)行分析[15]

2.2 有效劑量系數(shù)EDC

由傷口攝入典型錒系元素的EDC見(jiàn)表3。

從表3中可知： ① 對(duì)于4種可溶態(tài)，隨著溶解性的減小，EDC逐漸減小； ② 對(duì)于不可溶態(tài)，由于其在傷口組織中具有更大的滯留分?jǐn)?shù)，其EDC較可溶類別的更小（個(gè)別元素的極強(qiáng)滯留與膠體除外）; ③ 最小的劑量系數(shù)為碎片類別，其劑量系數(shù)值僅為弱滯留類別的 3.7%（²⁴¹Pu 除外）。

2.3新、舊有效劑量系數(shù)的相對(duì)偏差

表4給出本文計(jì)算的新EDC（ e_new ）與參考文獻(xiàn)［2]中的舊EDC（ e_new ）之間的相對(duì)偏差。

由表4可知，新EDC較舊EDC相比降低約23%～75% 。以钚、錮核素為例，對(duì)于 ²⁴¹Am ，相比于舊系數(shù)，新系數(shù)基本上減小了 55%～70% 。對(duì)于 ²³⁸Pu 、 ²³⁹Pu 和 ²⁴⁰Pu ，新系數(shù)減小了約 50% 。對(duì)于 ²⁴¹Pu ，新系數(shù)減小了約 72%～75% 。 ²⁴¹Pu 的相對(duì)偏差與其他幾個(gè)钚核素的差別在于， ²⁴¹Pu 的有效劑量主要是其子體核素 ²⁴¹Am 的貢獻(xiàn)，而其他钚核素則以母體核素本身的劑量為主，因此 ²⁴¹Pu 的相對(duì)偏差更接近于 ²⁴¹Am 。

3討論

本文使用ICRP2007年建議書(shū)的內(nèi)照射劑量系數(shù)的理論計(jì)算方法，將NCRP第156號(hào)報(bào)告發(fā)布的傷口攝入模型與ICRP第134、137、141、151號(hào)出版物的元素周身模型和ICRP第100號(hào)出版物的人體消化道模型相結(jié)合描述傷口攝入核素的全身生物動(dòng)力學(xué)過(guò)程，計(jì)算了7種典型的錒系元素的15種核素對(duì)應(yīng)于不同攝入物質(zhì)類別的傷口攝入EDC，分析對(duì)比了可溶態(tài)與不可溶態(tài)EDC的差異。由于新生物動(dòng)力學(xué)模型、吸收分?jǐn)?shù)以及劑量學(xué)模型的共同影響，核素的新EDC相比于舊EDC差別較大，相對(duì)偏差為 -23%～-75% ，新劑量系數(shù)為實(shí)際應(yīng)用中的傷口攝入放射性核素劑量評(píng)價(jià)奠定了基礎(chǔ)。

由于缺乏一致的傷口幾何形狀，本文未計(jì)算傷口處的輻射或其他輻射對(duì)傷口本身與源器官造成的劑量。傷口的具體位置在一定程度上會(huì)影響核素的生物動(dòng)力學(xué)，進(jìn)而影響劑量評(píng)價(jià)結(jié)果。因此，未來(lái)有待于開(kāi)展針對(duì)特定傷口位置（比如對(duì)于最為常見(jiàn)的手部傷口）的進(jìn)一步研究，以便更好地開(kāi)展傷口劑量評(píng)價(jià)工作。

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Calculation of effective dose coefficients for intake of typical actindes via contaminated wound for reference adults

LEI Jieying，XU Ming，LI Yuxiang，LI Shilong， ZHANG Zheng， ZHAO Yuanzhong， ZHANG Yang （Northwest Institute of Nuclear Technology，Xi'an 710024）

Abstract：To assess the internal radiation dose in adult reference individuals due to the intake of actinides through wounds，this study integrates the wound model from the NCRP156 Peport，the systemic models from ICRP Publications 137 and 141，and the human alimentary tract model from ICRP Publication 100.Following the theoretical methods of ICRP Publication 103，the effective dose coefficients for typical actinides taken in through wounds，corresponding to different intake categories，were determined.These actinides include ²²⁸Th ， ²³⁰Th ， ²³²Th ， ²³⁴U ， ²³⁵U ， ²³⁸U ， ²³⁷Np ， ²³⁸Pu ， ²³⁹Pu ， ²⁴⁰Pu ， ²⁴¹Pu ， ²⁴¹Am ， ²⁴²Cm ， ²⁴⁴Cm ，and ²⁵²Cf The results show thatthe new dose coefficients，influenced bythe combined effcts of the new biokinetic models， absorption fractions and dosimetric models，are approximately 23% to 73% lower than the old dose coefficients. This provides a basis for accurately assessing the internal radiation damage caused by the intake of actinides through wounds in domestic settings.

Key words： wounds ;internal radiation; actinides ; effective dose coefficients