黃河中游某省地表飲用水水源地重金屬時空分布特征與健康風險評估

中圖分類號：X8 文獻標志碼：A 文章編號：1000-2367（2025）05-0070-11

重金屬通過自然過程和人為活動釋放到環境中，以不同的形式存在于地球水環境和人類的食物鏈中[1]如 Hg 在水環境中的形態有總汞（ THg ）、活性汞（ RHg ）、溶解汞（ ΔDHg ）、甲基汞 （TMeHg ）等[2].美國國家環境環保局（USEPA）將As、 Cd，Pb，Cr，Cu，Hg 和Ni列為主要關注的重金屬，主要是因為它們在水環境中的濃度相對較高，而且會對人體健康產生影響[3.飲用水水源地在保障區域生產生活安全供水，改善和提升區域飲用水質量等方面起到重要作用[4].研究發現，不同地區的飲用水水源地重金屬有不同程度的污染，如蘭州市西固區飲用水中 Cr 的污染比As、Pb、Cd嚴重，但沒有超標情況[5]，陸渾水庫飲用水源地的Al和Mo分別超標 4.35% 和 100%

可以通過來源解析和污染狀況評價開展飲用水水源地的重金屬研究[7].重金屬的主要來源有地質背景等自然因素和采礦、工業生產、城市交通、農業等人類活動因素[8].相關性分析和主成分分析（PCA）用于識別重金屬的來源[9].相關性分析通過相關系數來確定重金屬之間的顯著相關性[10].主成分分析使用一種降維的統計方法，將多個變量信息壓縮為少數幾個能夠反映原問題特征的綜合變量，能夠最大限度地保留原始信息，并對多項變量進行綜合與簡化[1].重金屬的污染狀況可以用重金屬污染指數（HPI）法、內梅羅指數（NI）法和污染程度（CD）法等評價.重金屬污染指數法是一種基于加權算術平均值，結合多個參數綜合評價水體中各種重金屬元素對水污染影響的有效方法[12].內梅羅污染指數法可用于多種污染源的水污染評價，可以很好考慮到各污染物平均污染水平和最大污染狀況[13].污染程度法用作估算金屬污染程度的參考[14].但單一的方法具有一定的局限性，綜合使用3種方法可以全面地評價研究區域重金屬的污染狀況，比如WEN 等[15]用這3種方法評價萊州灣重金屬的污染水平，結果顯示HPI指數評價的污染情況比NI和CD指數的評價結果更加嚴重，考慮到水質最差的情況，采用 HPI 指數的評價結果作為最終的評價結果.健康風險評價是表征重金屬對人體健康危害程度的評價方法[16]，一般采用USEPA推薦的模型進行[17].

黃河中游某省煤炭儲量占全國煤炭總儲量的 1/4^[18] ，煤礦的大量開采導致了水土流失等環境問題，工業污水和農業灌溉的增加也會導致水質惡化，這可能會加重水環境中重金屬的污染.研究顯示[19]，該省部分地表水重金屬有一定的污染，這可能會對地表飲用水水源地中的重金屬產生影響.但是，以往有關該省重金屬分布、健康風險評估的研究主要集中在土壤領域[20].因此，從人體健康角度來看，對該省地表飲用水源地中的重金屬進行污染水平評價、健康風險評估具有重要意義.

本研究選取黃河中游某省為研究區域，統計了2018－2022年17個地表飲用水水源地的12個重金屬指標，包括Fe、Mn、As、Pb、Mo、Co、Be、B、Sb、Ni、Ba和V，分析其時空變化特征，使用 HPI法、NI 法和CD 法這3種方法分析研究區域的重金屬指標的污染水平，探究重金屬指標之間的Pearson 相關性，通過主成分分析進行源解析，使用蒙特卡羅模擬法評估重金屬對不同年齡段人體的口服攝人健康風險.

1 材料與方法

1.1 研究區域概況

黃河中游某省位于華北地區的西部，黃土高原東邊.全省水資源總量207.91億 m³ ，地表水占74.96%^[21] .該省是黃河與海河兩大流域的分水嶺，省內黃河流域面積占全省面積的 62.2% ，海河流域占全省面積的 37.8% .該省也是中國重要的農業區，農業實踐會導致重金屬的富集[22].本研究選擇的17個地級城市地表飲用水水源地位置見圖1.

1.2 數據來源

依托黃河中部某省飲用水水源地環境狀況年度評估工作，本研究收集了該省 2018-2022 年的17個地表飲用水源地12個重金屬指標的數據.樣品的采集、儲存、分析、質量控制和原始數據記錄按照HJ91.2-2022《地表水環境質量監測技術規范》[23進行，相關水質監測方法、水質數據均符合質量控制要求，由中國環境監測總站提供，數據準確、可靠.因部分城市供水格局調整，部分水源地被撤銷或變更，導致飲用水源地的數量每年有所不同.為詳細研究每個水源地12個指標的時空趨勢，本研究選擇2018年至2022年17個固定不變的飲用水源地，開展數據的統計與分析.

圖1地表飲用水水源地位置示意圖

Fig.1 Map of the location of drinking water sources

1.3 計算方法

1.3.1 污染水平

采用重金屬污染指數（ ?HPI ）、內梅羅指數 （NI ）和污染程度（ ?CD ）這3種指標評價重金屬的污染水平.計算式分別如式（1）、（2）、（3）所示.

式中， M_i 為重金屬 i 質量濃度（ mg/L ）； S_i 為重金屬 i 在GB3838一2002《地表水環境質量標準》中的Ⅲ類質量濃度閾值 （mg/L），m 為重金屬的數量.HPI、NI和 CD 的分級標準參考了王亮等[24]的研究，具體內容見表1.

表1污染水平的分級標準

Tab.1 Gradingcriteria forpollution levels

1.3.2 健康風險評估

地表水中重金屬主要通過經口攝人（包括直接飲水和間接飲水）侵害人體健康.本研究地表水重金屬經口攝人健康風險評估采用USEPA水環境健康風險評估推薦的模型進行，由于生理和行為的差異，將人群分為兩組（兒童和成人）.

式中， HQ_ij 為化學物質 i 中非致癌物 j 的健康危害商， MEC_ij 為 j 的質量濃度 （mg/L），IR 為水的攝人量（ L/d） 。 BW 為體質量 （kg），ED 為人口的平均預期壽命 Ψ（a），RfD_i 為 i 的參考劑量 [mg/（kg?d）].HI 為非致癌指數， CR 是年度致癌風險系數 （a^-1），SF_i 為 i 的致癌強度系數 [（kg??d）/mg].m^′ 為化學物質數量，n 為非致癌物數量.

閾值范圍是根據USEPA推薦的進行劃分，不可接受的非致癌癥風險閾值為1;癌癥風險等級標準為：極低風險 （CR≤1×10^-6） ；低風險 （1×10^-6-4 ）；中等風險 （1×10^-4-3 ）；高風險（20 （1×10^-30.1） ：

評估過程中參數選擇和采樣過程具有不確定性，因此采用蒙特卡羅模擬法，使用統計參數模擬危險物質及各自的參數.首先在Oracle Crystal Ball檢驗重金屬的分布類型.之后通過OracleCrystal Ball進行模擬.參數與重金屬質量濃度的分布見附錄表S1.

1.4 統計分析

數據分析采用 SPSS 24.0版本，用于對12個指標的數據進行描述性統計，包括最大值、最小值、平均值、中位值、標準偏差和變異系數.使用ArcGIS 10.4軟件繪制水源地位置示意圖和克里金濃度插值圖.箱線圖、熱圖和主成分分析圖的繪制采用OriginPro 2021.在 Microsoft Excel 2013中加載 Oracle Crystal Ball 11.1.2.4，共進行10000次蒙特卡羅模擬，置信水平為 95%

2 結果與討論

2.1 重金屬的時空變化

對2018至2022年12個重金屬指標的數據進行統計（表2）.重金屬檢出率介于 45.39%～53.73% ，平均質量濃度排序為 ρ_Ni（2.35μg/L）gt;ρ_V（2.16μg/L）gt;ρ_Co（1.41μg/L）gt;ρ_Pb（X，τ） 16μg/L）gt;ρ_co（1.41μg/L）gt;ρ_pb（1.04μg/L）gt;ρ_as（1.08μg/L）gt;ρ_s（0.36μg/L）gt; ρ_Be（0.04μg/L） .根據《地表水環境質量標準》 （GB3838-2002）^[26] 中的Ⅲ類標準限值，所有重金屬指標均未超標 Ba 、As和Ni的變異系數分別為 55.91%.86.48% 和 88.85% ，呈現出較低的變異性，Fe、 Mn 、Pb、Mo、Co、Be、B、Sb 和 ΔV 的變異系數范圍為 111.66%～330.68% ，屬于高變異，說明人類活動對其空間分布的影響很大.

表2 2018-2022 年12個重金屬指標的數據統計結果

Tab.2Statistical resultsfor12indicatorsin 2018-2022

從水源地的克里金平均質量濃度插值圖中可以看出（附錄圖 S1），Fe、Mn、Co和B在朔州市、大同市、臨汾市和運城市的6個水源地中的平均質量濃度遠高于晉中市、太原市和陽泉市的11個水源地，普中市的水源地平均質量濃度最低.與此相反的是， Ba 的平均質量濃度在晉中市、太原市和陽泉市的水源地最高，而在臨汾市和運城市的最低.Be、Mo、Pb 和 Ni在朔州市和大同市的3個水源地平均質量濃度高于其他水源地，晉中市的水源地平均質量濃度較低.Sb 的平均質量濃度在朔州市、大同市、太原市和2個晉中市的水源地顯示出較高的水平.V的平均質量濃度在晉中市東部的4個水源地最低.17個水源地的As平均質量濃度整體保持一致，平均質量濃度為 0.27～1.53μg/L.2018-2022 年重金屬的年度平均質量濃度變化顯示（圖2），As的平均質量濃度較為穩定，保持在 1μg/L 的水平.Be和Mo的平均質量濃度都在2020年達到峰值.Fe的平均質量濃度整體呈下降趨勢.Ni的平均質量濃度在2021年降至最低，在 2022年升至最高.B的平均質量濃度在2020年至2022年呈現出下降趨勢，下降幅度為 9.08% .Ba的平均質量濃度在此期間反而呈現出上升趨勢.Sb的平均質量濃度在2022年上升至峰值 （0.47μg/L） .整體而言，Fe、Mn、Be、Mo、Co、B和Ni的平均質量濃度在該省北部（朔州市、大同市）的水源地顯示出較高水平，在該省中部（晉中市）的水源地最低，而 Ba的平均質量濃度在晉中市的水源地最高，As的平均質量濃度在全省的水源地基本一致.5年來，重金屬的年平均質量濃度變化幅度在 18.64%～74.23% ，變化較小.

注：箱體數據范圍為 25%～75% 須線為1.5IQR范圍，“口”表示平均值，“一”表示中位值，虛線表示平均值連接線

圖2Fe、Mn、As、Pb、Mo、Co、Be、B、Sb、Ni、Ba和V的年度變化特征g.2 Characterizationof annual changesinFe，Mn，As，Pb，Mo，Co，Be，B，Sb，Ni，Baand

2.2 重金屬的污染水平

在對該省12種重金屬進行統計分析的基礎上，計算了重金屬的 HPI、CD 和 NI 指數，評價重金屬的污染水平.HPI指數范圍為 0.17～41.31 ，平均值為 2.14，98.63% 的數據處于低污染范圍， 1.08%.0.29% 的數據分別處于中度和中重度污染范圍， CD 指數范圍為 0.09～3.17 ，平均值為 0.35，100.00% 的數據處于低污染水平.NI指數的范圍為 0.01～0.73 ，平均值為0.09，所有的數據均處于低污染范圍.由此可見，該省重金屬數據98% 以上顯示出低污染水平，少數呈現出中度和中重度污染水平.呈現出中度和中重度污染水平的水源地集中在該省北部區域（朔州市和大同市）. CD 和NI指數的評價結果遠低于HPI指數，考慮到水質最壞的情況，選擇HPI指數作為評價結果，這與SHENG等[27的研究結果一致. HPI 指數的平均值遠低于閾值（100），因此該省重金屬處于極低污染水平.

2.3 重金屬的相關性分析

通過Pearson相關性分析確定重金屬指標之間的相關性，結果顯示（圖3），Fe與 Mn，Mn 與Pb、B和Ni，As與 Ba，Pb 與Ni，Mo與 Pb，Co，B，Ni 和 與B、V，B與Sb之間均有強烈的正相關性.研究發現Ni和 Pb 之間高度相關的潛在原因之一可能是相似的污染水平[28].As和 Ba（?lt;0.01，0.27），Mo 與Pb、Co、B、Ni和 V（?lt;0.01，0.33～0.63） 之間強烈的正相關性，說明它們有共同或者相似的來源.

2.4 重金屬的主成分（PCA）分析

首先將重金屬濃度數據進行KMO和Bartlett檢驗 ?KMO=0.658gt;0.6，plt;0.001） ，表明數據可以進行主成分分析，保留特征值 gt;1 的3個主成分.由表3和圖4可以看出，3個主成分的累計貢獻率為 51.6% ，其貢獻率分別為 28.5%.11.7% 和 11.4% .第一主成分表明，相關性較強的重金屬有Pb（0.393）、 Mo（0.388） ！

Co（0.346）、B（0.331）、V（0.321）、 Mn（0.317 ）、Ni（0.314），其正載荷水平接近，變異系數較高，表明這些重金屬可能有相似的人為污染源.黃宏偉等[29]研究發現， Mn 和Co的來源與化肥和農藥的施用有密切關系.Pb主要與交通運輸污染有關，汽車排放尾氣及輪胎磨損污染物中含有Pb和Ni等污染物[30].Mo一般來源于含Mo 廢水的排放、礦渣和農田土壤降雨淋濾，V來源于冶煉廢水[31].因此，主成分一表示工農業和交通運輸等人類活動污染.第二主成分相關性較強的是As（0.560）和 Ba（0.675） .研究表明，Ba主要是由硅酸鹽和碳酸鹽風化的天然來源貢獻的[32].相關性分析和 PCA分析均顯示 As 和 Ba 有顯著的正相關性，表明 As 可能主要來自地質背景.地下水與地表水相互作用的自然過程可能會對 As 的濃度產生影響.研究發現，該省大同盆地地表水和地下水相互作用時砷的遷移可以通過羥基氧化鐵、硫酸鹽、硝酸鹽和砷酸鹽的還原溶解以及響應地球化學條件變化而發生的表面吸附/解吸來解釋[33].因此，主成分二表示地質背景.第三主成分主要與 Fe（0.397）和Sb（0.499）有關.Fe和Sb的變異系數均高于 100% ，說明人類活動對其影響較大.該省煤層中含有大量的黃鐵礦.據報道，煤礦開采會使地下相對封閉的環境與空氣接觸形成氧化環境，煤層礦物被氧化并溶解進入水環境中，這加劇了Fe對水環境的污染[34].Sb的來源主要是采礦冶煉[35].因此，主成分三的重金屬與人類煤礦開采活動密切相關.總之，該省重金屬主要的污染來源是工農業和交通運輸等人類活動，其次是地質背景和礦物開采活動.

注：*表示p lt;0.05 ，**表示 γlt;0.01 ：色柱深淺表示相關性系數大小；正斜方向的橢圓表示正相關，負斜方向的橢圓表示負相關；橢圓越扁，表示相關性越強；橢圓越圓，表示相關性越弱.

圖3重金屬指標之間的Pearson相關性

Fig.3 Pearson correlation between heavy metal indicators

2.5基于蒙特卡羅模擬的健康風險評估

2.5.1 健康風險

本文對重金屬的口服攝入風險進行評估 95% 分位數的風險暴露表示最壞的情況.基于蒙特卡羅模擬的健康風險結果顯示（圖 5（a-g） ），12個重金屬指標的成人和兒童非致癌風險指數 （HI ）平均值和 95% 分位值均在閾值（1）以內，表明其沒有非致癌風險.成人的總致癌風險指數（TCR）平均值 （3.63×10^-6 ）和 95% 分位值 （8.61×10^-6 ）均低于 1×10^-4 ，表明其沒有致癌風險，兒童的總致癌指數（ TCR 平均值 （1.26×10^-4 ）和95% 分位值 （2.02×10^-4 ）均大于 1×10^-4 ，說明其具有中等風險.12個重金屬的致癌風險指數（ ?CR ）平均值都在 1×10^-4 范圍以內，As的兒童致癌風險指數 （CR）95% 分位值 （1.09×10^-4 ）高于 1×10^-4 ，其他重金屬的致癌風險指數 95% 分位值均在閾值范圍內，這表明研究區域的As元素會對兒童存在一定的致癌健康風險.同時在極端條件下（10000 次蒙特卡羅模擬），As對 0.25% 成人和 5.60% 兒童、 Co 對 0.02% 成人和 0.51% 兒童、Mo對 0.07% 成人和 2.41% 兒童、Sb對 0.05% 成人和 0.98% 兒童和 ΔV 對 0.02% 成人和 0.92% 兒童的致癌風險值超過可接受閾值 （1×10^-4 ），達到中等風險，需要重點關注.此外，兒童的非致癌和致癌風險平均值和 95% 分位值均高出成人 1～2 個數量級，這表明重金屬更容易對兒童的健康構成威脅.

表3主成分總方差解釋

Tab. 3Explanation of total variance of principal components

注：提取方法為主成分分析.

圖4主成分分析結果

Fig.4 Result of principal component analysis

2.5.2 敏感性分析

從圖5（h）可以看出，重金屬濃度（MEC）是成人和兒童致癌健康風險的主要影響因素，對成人和兒童的致癌健康風險貢獻率分別為 85.86% 和 88.45% .其次是人口的平均預期壽命（ ED ），與致癌健康風險呈負相關，對成人和兒童的貢獻率分別為一 55.48% 和 -55.84% .水的攝人率 （IR） 對致癌健康風險呈正相關，對成人和兒童的貢獻率分別為 14.04% 和 16.75% .體質量（ （BW） 對致癌健康風險的貢獻很低，對成人和兒童的貢獻率分別為 0.48% 和一 5.36% .總之，4個參數對致癌健康風險的影響排序由大到小依次為 MEC，ED，IR，BW.

由圖 5（i）可知，重金屬對成人和兒童致癌風險的貢獻率 η 排序分別為 η_As（47.56%）gt;η_Mo（22.11%）gt; η_sb（10.56%）gt;η_v（7.70%）gt;η_co（5.75%）gt;η_B（1.94%）gt;η_pb（1.08%）gt;η_p（7.70%）gt;η_co（5.75%）gt;0 （1.08%）gt;η_Be（0.77%）gt;η_Ba（0.76%）gt; η_Mn（0.69%）gt;η_Fe（0.68%）gt;η_Ni（0.40%） （204η_co（5.48%）gt;η_B（1.57%）gt;η_Ba（1.15%）gt;η_Fe（0.95%）gt;η_Ni（0.93%）gt;η_Bi（1.15%）gt;η_Fe（0.95%）gt;η_Ni（0.93%）gt;η_Ni（1.15%）gt;η_Fe（0.93%）gt;η_Ni（1.15%）gt;0. （1.15%）gt;η_Fe（0.95%）gt;η_Ni（0.60%）gt;η_Mi（0.31%）gt;η_Pb（0.24%）gt; η_Be（0.19%） .由此可見，需要對As、Mo、Sb、V、Co重點關注.

3結論

2018 至2022年12種重金屬的平均質量濃度排序為 ρ_Bagt;ρ_Bgt;ρ_Fegt;ρ_Mngt;ρ_Mngt;ρ_Nigt;ρ_Vgt;ρ_Cogt;ρ_Pbgt; Asgt; sbgt;PBe.Fe、Mn、Be、Mo、Co、B和 Ni的平均質量濃度在北部的水源地顯示出較高的水平，在中部的水源地最低，而Ba的平均質量濃度在中部的水源地較高，As的平均質量濃度在全省的17個水源地基本一致.從時間上來說，重金屬的年平均質量濃度變化幅度在 18.64%～74.23% ，時間變化不明顯.重金屬HPI指數平均值遠低于閾值，該省地表飲用水水源地重金屬處于極低污染水平.Pearson 相關性分析結果顯示，As 和Ba，Mo與 Pb，Co，B，Ni 和V之間有強烈的正相關性，說明它們有共同或者相似的來源.PCA分析結果顯示，該省重金屬主要的污染來源是工農業和交通運輸等人類活動 （28.5% ），其次是地質背景 （11.7%） 和礦物開采活動 （11.4%） .蒙特卡羅模擬結果顯示，12種重金屬均沒有非致癌風險和致癌風險.但 95% 分位值顯示，As 對兒童有一定的致癌風險.同時在極端條件下（10 000次蒙特卡羅模擬），As、 Co 、Mo、Sb和V對成人和兒童的致癌風險值有超過閾值的情況.因此，需要對As、Mo、Sb、V、Co重點關注.

附錄見電子版（DOI：10.16366/j.cnki.1000-2367.2024.11.08.0001）.

參考文獻

[1] ARORA R.Adsorption of heavy metals-a review[J].Materials Today：Proceedings，20l9，18：4745-4750.

[2] HETR，FENGX B，GUOYN，etal.Teimpactofeutropicationonthebiogeochemicalcyclingofmercuryspeciesinareservir：acase study from Hongfeng Reservoir，Guizhou，China[J].Environmental Pollution，2oo8，154（1） ：56-67.

[3]劉洋，張毅杰，章延，等.飲用水處理中藻類混凝消除技術的現狀與趨勢：基于CiteSpace的可視化分析[J].廣西師范大學學報（自然科學 版），2024，42（6）：53-66. LIUY，ZHANGYJ，ZHANGY，etalCurentstatusandtrendsofalgalcoagulationeliminationtechnologindrinking watertreaent： a visualanalysisbasedonCiteSpace[J].JournalofGuangxi NormalUniversity（Natural ScienceEdition），2024，42（6）5-66.

[4]王梓尹，趙玲玲，宋小燕，等.珠三角重要水庫型飲用水源地土地利用變化對水質的聯動影響[J].熱帶地理，2024，44（9）：1602-1614. WANG ZY，ZHAOLL，SONG XY，etal.Corelatinglandusechangeswithdrinking watersourcequalityinPearlRiver DeltaReser voirs[J].Tropical Geography，2024，44（9）：1602-1614.

[5]陳月芳，孫善偉，段小麗，等.蘭州市西固區兒童飲用水重金屬暴露及健康風險精細化評估[J].環境科學，2020，41（1）：262-272. CHENYF，SUNSW，DUANXL，et al.Refinedasessmentof exposureand healthrisksofheavy metals in waterforthechildren in Xigu district，Lanzhou[J].Environmental Science，202o，41（1） ：262-272.

Characteristics of spatial and temporal distribution of heavy metals and health risk assessment of surface drinking water sources in a province in the middle reaches of the Yellow River

Wang Lu ^1，2 ，Li Chaol，Chang Sheng2，Tu Xiang2，Wang Shanjun2，Dai Boyang2，Yang Yubo2 .ColegeofiotalcedEinUisifho；Stateiott KeyLaboratoryofDrinking WaterSourceProtection，ChineseResearchAcademyofEnvironmentalSciences，Beijingoo，China）

Abstract：Based on the monthly monitoring dataof 17 prefecture-level surface drinking water sources in one province in the middlereaches of theYellow River from 2018 to 2022，the Kriging interpolation，heavy metal polution index（HPI）， Nemero index（NI），and degree of pollution（ CD ） were used to carry out the analysis of the spatial and temporal distribution characteristicsof the heavy metal indicatorsand thepollutionlevel，andthecorrelationanalysisand principalcomponentanaly sis（PCA）were used to studytheheavy metal sources，andoral intake health risk assessmentofheavy metals by MonteCarlo simulation.The results showed that the averageconcentrations of heavy metals inthe water sources wereranked as ρ_Bagt;ρ_Bgt; ρ_Fegt;ρ_Mngt;ρ_Mogt;ρ_Mgt;ρ_vgt;ρ_cogt;ρ_Pbgt;ρ_Asgt;ρ_sbgt;ρ_Be . The data of Fe，Mn，Pb，Mo，Co，Be，B， Sb，and V had high variability （111.66%-330.68%） . The mean concentrations of Fe， Mn ，Be，Mo，Co，B and Ni showed higher levels in the water sources in the northern part of the province（Shuozhou Cityand Datong City）and thelowest in the water sources inthecentralpartof the province（Jinzhong City），whereas the meanconcentrationof Ba was higher in the water sources in Jinzhong City，and As was basicallythesameforallthel7watersourcesinthe province.Theaverageconcentrationof heavy metals inthe province from 2018 to 2O22，the annual average concentrations of heavy metals changed in a small range（ 18.64%-74.23%） . The HPI （20 index（mean value 2.14） showed that heavy metals in the province were at a very low pollution level（ HPIlt;15） . The results of Pearson correlation analyses showed a strong positive correlation between As and Ba，and between Mo and Pb ， Co ，B，Ni，and V （?lt;0.01 ，and 0.27-0.63） ，indicating that they have common or similar sources. PCA results showed that human activities such as industry，agriculture and transport were the main sources of heavy metals （28.5% ），followed by geological background （204號 （11.7% ）and mineral extraction activities （11.4% ）.The results of the health risk evaluation of oral intake showed that there was no non-carcinogenic and carcinogenic risk of heavy metals，but the 95% quantile showed that As had some carcinogenic risk for children （1.09×10^-4 ）.Meanwhile，As， Co ，Mo，Sb and V had low level carcinogenic risks for adults （0.02%-0.25% ） and children （0.51%-5.60% ） under extreme conditions，which need to be focused on As，Mo，Sb，V and Co.

Keywords：drinking water sources;heavy metals； spatial and temporal distribution; Pearsoncorrelation analysis；healtl risk assessment

表 S1風險評估模型中的暴露因素參數

Tab.S1Exposure factor parameters in risk assessment model

注：“-\"表示無數據.