Paul阱中存儲離子的研究

劉名揚,孫維謹

(裝甲兵工程學院基礎部,北京100072)

1 引 言

自發(fā)現原子以來,人們一直渴望觀測到單個離子的行為,探索物質的基本結構和運動規(guī)律.為了探索研究原子、分子和離子等微觀粒子的內部結構和運動規(guī)律,操作和控制單個微觀粒子,就需要一個與外界隔絕的環(huán)境,使微觀粒子的運動不受外界環(huán)境的影響.離子存儲就是用電場和磁場把運動速度非常低的離子束縛在小區(qū)域內,持續(xù)相當長的時間,使用的裝置稱為離子阱.隨著用于離子存儲的離子阱[1]和激光冷卻技術的不斷發(fā)展,使實現這種隔離環(huán)境成為可能.在眾多的離子阱中,Paul離子阱由于其優(yōu)良的特性和先進的功能,在科學和技術等很多領域中得到廣泛應用.利用Paul阱在對譜線的精確測量[2-3]、研究輻射場與帶電粒子的相互作用、測量離子能態(tài)的壽命、詳細觀察離子間的碰撞過程以及研究離子的生成機制等方面取得了重大的成就.

2 Paul阱內離子的運動

Paul阱是利用四極電勢構成三維勢阱,把離子存儲在阱內特定區(qū)域的裝置,其電極結構的剖面圖如圖1所示.

Paul阱的內表面是由2個繞 z軸旋轉的雙曲面電極(稱為帽電極,也稱端電極)和1個以 xy平面為對稱切面的雙曲環(huán)形電極(稱為環(huán)電極)組成.阱中的存儲電勢由加在環(huán)電極與帽電極之間的電壓U+V cos(ωt)產生,其中:U為直流電壓,犞為射頻電壓峰值,ω為射頻場頻率.這樣,在Paul阱中就產生了周期性含時四極電勢

圖1 Paul阱的電極結構剖面圖

其中:2 r0為環(huán)電極的最小直徑,2z0為上下端電極之間的最小間隔,二者之間滿足 r20=2z20.這一電勢分布使得阱中心形成一個電勢極小,離子在阱中受到一個指向阱心的存儲力的作用.

電量為Q,質量為m的離子在阱中受到的作用力為 F=-▽Φ(x,y,z).則離子在存儲勢場中的運動方程為[4]

引入無量綱參數:

由式(1)～(3)可得到標準M athieu方程[5-7]

(4)式是3個非耦合的Mathieu方程,式中v1,v2,v3分別代表x,y,z.根據 Floquet定理,方程(4)具有如下形式的解

其中:C2n為滿足一定遞推關系的系數,κ=α+jβ,κ由參數a和q決定.從數學中關于微分方程的討論知道這樣的運動有穩(wěn)定區(qū)和不穩(wěn)定區(qū).κ的取值將決定Mathieu方程的解是否穩(wěn)定,只有 a和q處于穩(wěn)定區(qū)時,離子才可能存儲于阱中.由數學知識可知κ取值與穩(wěn)定性有如下關系:a.當κ的值是不為0的實數時,vi隨時間的增大而增大,解是不穩(wěn)定的;b.當κ的值是實部不為0的復數時,解是不穩(wěn)定的;c.當κ=i Z,Z=整數時,vi具有周期性,但不穩(wěn)定;d.當κ=i Z,Z是不為整數的實數時,vi具有周期性且是穩(wěn)定的.

為了能長時間地研究存儲于Paul阱中的離子,就必須使離子做穩(wěn)定運動,即M athieu方程的解(5)式必須取如下形式:

其中β是不為整數的實數.

用原來的量綱單位表示(6)式,則有

上述運動中的宏運動(即久期運動)反映離子在阱中運動的主要特征,如果離子微運動很小,可忽略微運動,這樣離子的運動就簡化為諧振子運動,Ψ為贗勢.

3 實驗與分析

硅原子團簇離子Si+n的碰撞實驗是在如圖2所示的射頻離子阱進行的,射頻離子阱由環(huán)電極、端電極、真空室、相關的控制系統(tǒng)、信號檢測和數據采集系統(tǒng)組成.由于產生原子團簇和碰撞反應的需要,在通常的離子阱裝置上增加了激光濺射系統(tǒng).實驗以硅粉為樣品,倍頻后的激光經會聚后,穿過端電極的一對小孔到達阱外的硅靶上.當靶表面的光斑直徑小于1 mm時,激光功率密度可達107W/cm2,從而濺射出各種質量的硅團簇離子Si+n,激光脈沖后,快速建立適當的射頻和直流電壓,使得團簇離子到達阱中心時能將其捕獲.為了囚禁某一質量的Si+n,需要對射頻和直流電壓進行精確的時序控制,以排除不需要的團簇離子和雜質離子.另外,在兩端電極之間加一弱驅動電磁場進行檢測,通過連續(xù)改變直流偏置電壓U(這里利用了一鋸齒波進行掃描)來改變離子的宏運動頻率ωz,當離子的振動頻率剛好等于弱驅動頻率時,離子從驅動場中強烈吸收能量,通過示波器可以看到端電極兩端的電壓造成的下陷.這樣利用一鋸齒波掃描可以給出被囚禁在阱中不同質量的離子譜.

圖2 射頻離子阱裝置示意圖

在本實驗中,實驗條件如下:z0=7 mm,r0=9.9 mm,U=9.6 V,V=160 V,射頻電壓頻率ω=2π×560 k Hz,檢測頻率ωz=2π×54 k Hz,囚禁參數 az=0.058,qz=0.44,βz=0.23,軸向阱深Dz=4.2 V,真空氣壓 p=10-7Pa.

當硅原子團簇離子Si+n經過選擇存儲后,繼續(xù)囚禁若干時間,Si+n會由于碰撞而解離出一些小的碎片:Si+n-1,Si+n-2,….根據選擇存儲的團簇離子碰撞解離結果,可得到硅原子團簇離子Si+n(n=2～21)的電荷轉移過程:

表1和表2給出Si+n(n=2～21)經碰撞誘發(fā)解離較小硅團簇離子Si+m(n＞m)的產額.由表1和表2給出的產額可知,尺寸在 n=7～21硅團簇離子經碰撞解離出團簇離子碎片時,Si+6,Si+10,Si+14,Si+18成分異常大,這表明 Si+6,Si+10,Si+14,Si+18是特別穩(wěn)定的.圖3給出了Si+16經碰撞裂解成較小團簇離子質譜.

表1 Si+n(n=2～11)分裂成較小團簇離子的產額

表2 Si+n(n=12～21)分裂成較小團簇離子的產額

圖3 Si+16經碰撞裂解成較小團簇離子質譜

Saito等人[8]較為詳細地研究了sp3雜化原子間共價鍵相互作用的四面體性質,假定每個原子有一定的結構,圍繞每個原子有4個“吸引中心”,構成規(guī)則的四面體形.取總能量最小來尋找T=0時的穩(wěn)定結構,采用準牛頓法進行數值解,計算 n=2～18團簇的結構,如圖4所示.當 n＞6時,取六原子環(huán)呈金剛石晶格結構(晶相序列)[8].Saito等人對 n=2～18團簇的結構進行分析,得出了 n=2～18團簇的配對分布函數(PDF),通過分析配對分布函數(PDF),得出 n=6,10,14,18時,硅團簇離子結構最為穩(wěn)定.這與筆者通過碰撞誘發(fā)解離Si+n,分析其解離出較小團簇離子產額,得到 Si+6,Si+10,Si+14,Si+18是穩(wěn)定的團簇離子的結論是一致的,這樣就從實驗上證明Saito理論的正確性.

圖4 利用四面體模型勢計算得到的共價鍵團簇結構

4 結 論

在Paul阱第一穩(wěn)定區(qū)的離子經激光冷卻后,當初始條件合適時,離子的初速度不很大,離子的運動振幅小于器壁之間的距離,加之存儲空間內氣體非常稀薄,很少發(fā)生碰撞現象,離子可在存儲空間內保持相當長的時間,室溫下單個電子可以存儲幾個星期,離子可以存儲幾天.硅團簇離子為金剛石晶格結構,n=6,10,14,18時,硅團簇離子結構最為穩(wěn)定.

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