CARR堆瞬發伽馬活化分析系統的初步設計

孫洪超，倪邦發，肖才錦，張貴英，王平生，袁國軍，田偉之

（中國原子能科學研究院核物理研究所，北京 102413）

瞬發伽馬中子活化分析（Pr o mpt-ga mma Neutron Activation Analysis，PGNAA）是一種靈敏的非破壞的核分析技術，具有對各種物質中多種元素的迅速和非破壞性的分析特點，并與儀器中子活化分析具有互補性，應用范圍日益廣泛。目前，國際上有30多個實驗室已經建立了PGNAA裝置。盡管我國研究堆數量不少，但基于反應堆的高水平的PGNAA裝置還是空白。中國原子能科學研究院設計建造了中國先進研究堆（CARR），能夠提供高品質的中子束流，基于此，本工作擬設計基于CARR堆的PGNAA裝置。

CARR堆是一座滿功率為60 MW的池內罐式反應堆，利用輕水作慢化劑和冷卻劑，堆心周圍是重水反射層。CARR堆有9個水平孔道，還裝配了一些其他領域應用的垂直孔道。CARR堆PGNAA裝置采用水平切向孔道HT2。HT2孔道位于重水反射層中距堆心46 c m處，孔道入口的熱中子注量率預計可達到5×1014c m－2·s－1。從HT2引出的中子要經過兩次準直，再經過單晶鉍過濾器，在孔道出口的中子注量率達109c m－2·s－1量級。孔道是切向的，避免直接對準堆心，從而減少了來自堆心的快中子和伽馬帶來的輻射本底。CARR的中子注量率很高（亞洲最高），利用其提供的中子束，將在高起點建立CARR堆瞬發伽馬中子活化分析裝置，為今后開展PGNAA領域的研究工作奠定基礎，CARR堆PGNAA裝置的建立和應用將極大地提高我國在核分析技術領域的地位。

1 PGNAA裝置的MCNP模擬方法

所設計的PGNAA裝置結構示于圖1。由圖1可以看出，中子輸運的距離很長（7 m），因此設計時面臨兩方面的問題：1）所需的計算時間很長；2）長距離傳輸使得計數統計偏低，誤差較大。為了解決上述問題，采用文獻［1］中分段銜接的辦法。整個模擬分為兩步：第一步模擬從HT2孔道入口到孔道出口；第二步模擬從第一準直器前端到阻止器。兩步之間有一段重合（第一準直器到堆口）以使兩步模擬有一個很好的過渡。

第一步模擬：在HT2孔道入口，利用MCNP程序的SDEF卡定義面源，歸一化的中子總流量為7.20×1016，源中子能譜和方向譜已知。用MCNPX程序的計數卡F1記錄通過第一準直器前端截面上的中子能譜、方向譜及空間分布，上述參數作為第二段模擬源參數。第二步模擬：定義第一準直器前端截面為面源，參數已經通過第一段模擬獲得。利用計數卡Fn記錄感興趣的幾何體或曲面上的中子參數。

圖1 PGNAA裝置結構示意圖

2 中子過濾器

HT2是水平切向孔道，位于重水反射層中距堆心46 c m處。盡管孔道入口處的中子已經充分熱化，且伽馬射線強度不高（HT2孔道為切向孔道）。然而為了滿足熱中子瞬發伽馬活化分析的高靈敏和低本底要求，需采用一個熱中子過濾器進一步提高熱中子份額和減少來自堆心的伽馬射線強度。

CARR堆熱中子水平孔道采用單晶鉍做過濾器。單晶鉍的中子總截面可用（1）式表示：

（1）式中：σt、σa、σTDS和σBragg分別為單晶鉍的中子總截面、吸收截面、熱中子散射截面、布拉格散射截面。σa滿足E－1／2定律［2］：

（2）式中：E 為中子能量；C1為常量［2］。

文獻［3］給出了σTDS的表達式：

（3）式中：x＝θD／T（T 為晶體溫度）；σbat＝S＋s（束縛原子的相干和非相干散射截面之和）；A＝209，為單晶鉍的相對原子質量；C2為常量；B0＝3h2／2 KBθDA，對應零點運動，與溫度無關；h為普朗克常量；KB為玻爾茲曼常數；BT與溫度相關，可用（4）式計算：

根據 Adib［4］給出的公式：

（5）式中，TBragg＝∏（1－Pθhld）。根據文獻［5］，Pθhld是晶面（hkl）對傾角為θhkl的入射中子束的反射能力。

在熱能區，可由公式（1）得到單晶鉍的中子總截面和中子能量的關系，結果示于圖2。圖2中曲線b為單晶鉍的中子總截面（由公式（1）計算得到）。可以看出，單晶鉍中子截面在熱能區有一個極小，表明單晶鉍可用作熱中子束過濾器，從而獲得較純的熱中子束。

圖2 單晶鉍的熱中子總截面a——采用自由氣體模型；b——利用公式（1）修正

實際上，MCNP程序中鉍截面數據是自由原子的中子截面（ENDF／B-VI［6］），如圖2中曲線a，而實際上單晶鉍的中子截面接近圖中曲線b的情形。為了使模擬結果更準確，本工作編寫了基于MATLAB語言的單晶鉍的截面計算程序，利用公式（1）對中子束流在通過單晶鉍之后的參數進行修正（在熱能區10－4e V＜E＜10 e V），修正前后中子束流參數的變化示于圖3。

對比圖3a和圖3c可知，單晶鉍的過濾效果沒能體現，熱中子份額沒能提高，反而使高能中子份額增加，不能準確模擬實際情況。因此用公式（1）對經過單晶鉍的能譜進行了必要的修正，得到經過單晶鉍的中子束能譜圖3d，可以看出單晶鉍能進一步提高束流中的熱中子份額。圖3b是不使用單晶鉍時得到的在堆口的能譜，表明中子束需要進一步過濾。

圖3 MNCP模擬得到的中子能譜a——在堆心的能譜；b——沒有任何中子過濾裝置時堆口的能譜；c——采用自由氣體模型時堆口的能譜；d——利用公式（1）修正后堆口的能譜

經過20 c m單晶鉍的過濾，在堆口的中子注量率在109c m－2·s－1量級，減少為過濾前中子注量率的1／15。熱中子份額從最初的74.9%提高到99%；中子與伽馬的比從最初的1.97×105／（c m2·mR2）提高到 1.17×107／（c m2·mR2），20 c m的單晶鉍能夠衰減來自堆心的伽馬射線約103量級。

4 準直器結構

準直器的幾何結構能夠進一步限定中子束流的注量率和中子束流張角，圖4是一般準直器幾何結構圖。準直器參數包括：中子源直徑φs，準直器至中子源距離D，準直器長度L，準直器入口直徑φi和準直器出口半徑φo。

圖4 準直器幾何結構φs——中子源直徑；D——準直器至中子源距離；L——準直器長度；φi——準直器入口直徑；φo——準直器出口半徑；θ——最大束流張角；l 0——準直器外一點到準直器距離

最大束流張角θ可用（6）式表示：

通過改變公式（6）中的參數可以限定中子注量率、束流張角和束流分布。

準直器軸線上的中子注量率可用（7）式［7］表示：

（7）式中：I為中子源單位面積上的中子發射率；d s為單位面積元；s為該位置可以觀察到的源總面積；z為準直器外軸線上一點到源的距離。當中子源面積線度遠小于z時，設準直器外軸線上一點到準直器的距離為l，則軸線上中子注量率可表示為（8）式：

熱中子瞬發伽馬活化分析裝置由水平HT2孔道引出，孔道入口的尺寸是φs＝10，孔道長度D＝5 m，堆外準直器設計限定中子束流截面積為1.5 c m×1.5 c m。由公式（6）和（8）可知，改變L的大小可以進一步限定中子束流的張角和照射位置的中子強度。

用途不同，對中子束流的要求也存在差異。本工作設計了兩種類型的準直器：1）通過增大外準直器的長度，使束流張角盡量小；2）保證能夠屏蔽掉中子束中的多余成分，盡量使外準直器的長度最小，從而得到較高的中子注量率。

1）第一種類型的準直器。準直器一般由一段或者多段構成，幾何形狀可以是柱形或錐形。為了滿足使中子束流張角盡量小的設計要求，采用多段準直的方法，增加準直器的整體長度。本工作設計了2種此類型的準直器：柱形和錐形準直器，其結構簡圖示于圖5。對于圖5a，由公式（6）可知，θ＝2×arct g（5.75／700）。對于圖5b，準直器長度為2 m，此時的中子束張角可以由源尺寸φs＝9 c m、準直器出口尺寸φ0＝1.5 c m和源到準直器距離L＝500 c m確定，即θ＝2×arct g（5.25／700），進一步減小了束流張角。

圖5 三段準直器a——柱形準直；b——錐形準直

為了比較柱形和錐形準直器對中子注量率和束流分布的影響，對圖5中兩種模型進行了模擬，柱形準直器和錐形準直器的MCNP模擬結果顯示，在距準直器出口50 c m處，在束流軸線附近φ1.5 c m范圍內的中子注量率分別為：1.23×108和2.46×108c m－2·s－1。即錐形準直器是柱形準直器的2倍。用公式（8）進行計算，結果顯示，錐形準直器是柱形準直器的2倍多。模擬結果與計算結果有一些差異，是由于在軸線附近，束流強度分布存在一定的梯度，在用公式（8）計算時，假定束流強度是均勻分布的。利用MCNP模擬得到了兩種準直器的探測器本底分別為17.8 s－1和31.6 s－1，由于錐形準直器在提高中子注量率的同時，也擴大了束流張角，使得散射中子與結構材料中的核素反應的概率增加，帶來更多的本底。

NCNP模擬柱形準直器和錐形準直器對束流強度分布的影響示于圖6。由圖6可以看出，在軸線附近，錐形準直器使得束流強度分布存在一定的梯度，與之相比，柱形準直器能夠保證束流強度在軸線附近基本保持一致。

2）第二種類型準直器。由圖7 CARR堆HT2孔道結構示意圖可知，最初設計的HT2孔道出口尺寸為2.5 c m×2.5 c m，中子束流張角θ＝2×arctg（6.25／500），中子束流張角已經很小，另外，外準直器的出口截面為1.5 c m×1.5 c m，由公式（6）可知，張角進一步減小為θ＝2×arctg（5.75／550.4）（外 準 直 器 的 長 度50.4 c m）。為了滿足得到較高的中子注量率的設計要求，采用單段準直的方法，而且為了使束流分布的梯度盡量小，采用柱形準直器，設計了如圖8的準直器。對此模型進行MCNP模擬，模擬結果顯示，在距準直器出口50 c m處，在束流中心附近φ1.5 c m范圍內的中子注量率為3.95×108c m－2·s－1，探測器本底29.3 s－1。由于使用單段準直使樣品室與源的距離更近，照射位置的中子注量率更高，同時也帶來了更高的本底。

圖6 束流強度分布a——柱形準直器；b——錐形準直器

圖7 CARR堆HT2孔道結構示意圖

圖8 單段準直器

第二種類型的準直器由于離源更近，在樣品位置的中子注量率最高，然而帶來的本底也最大。由于準直器本身長度較短，相應的屏蔽材料最少。第一種類型的準直器有效減小了中子束張角，樣品位置離源距離較長，本底更低，然而注量率有一定程度減小，而且長的準直器要求更多的屏蔽材料，增加了成本。綜合考慮，為了保證樣品位置要有一定的束流強度，降低建造成本，第二種類型的準直器更佳。為了降低本底，可以在樣品室和束流管道外側，增加一層鉛屏蔽體。

4 PGNAA裝置的結構及屏蔽方案

根據MCNP模擬結果并借鑒國際上先進實驗室的設計經驗形成設計方案，所設計的CARR堆PGNAA裝置簡圖示于圖9。由圖9可知，PGNAA裝置由準直器、樣品室、探測系統、阻止器和束流管道組成。

圖9 CARR堆PGNAA裝置圖

準直器：外部準直器采用單段準直的方式。準直器長50 c m，依次為0.4 c m厚的6Li聚合物、10 c m厚的鎢銅合金、30 c m厚的含硼聚乙烯、15 c m厚的鉛（按束流傳播方向依次）。內襯有一層6Li聚合物，內部孔道為1.5 c m×1.5 c m。

利用PGNAA裝置分析大樣品時，要求中子束流的截面積不能太小，對此可以建一個截面積為2.5 c m×2.5 c m的外部準直器（HT2孔道堆口截面積2.5 c m×2.5 c m），同時，勻速旋轉樣品，盡量保證樣品均勻照射。

準直器屏蔽由30 c m厚的含硼聚乙烯、外面加15c m厚的鉛構成。整個準直器屏蔽體長度為85 c m。模擬結果顯示：透過屏蔽體向外輻射的中子和伽馬射線的最大強度僅為10／（c m2·s）和28.5／（c m2·s）。

樣品室：由3 c m厚的鋁合金材料構成，內部是邊長20 c m的正方體，中子束流進出樣品室要經過半徑為4.5 c m的鎂合金窗口。樣品的特征伽馬射線要經過垂直于中子束流方向、半徑為1 c m的鎂合金窗口，到達探測器。

探測裝置：由高純鍺探測器和反康譜頓譜儀組成，譜儀的外面是10 c m厚的鉛，最外層是0.5 c m厚的6Li聚合物。在樣品和探測器之間放置0.5 c m的6Li聚合物。模擬結果顯示，0.5 c m6Li聚合物能夠屏蔽掉90%被樣品散射的中子，同時允許伽馬射線穿過（衰減很小）。反康普頓譜儀能夠有效抑制非分析峰強度和康普頓坪。伽馬射線到達探測器要經過一個長10 c m、直徑2 c m的鉛準直。探測器到達樣品的最小距離為27.5 c m（由裝置結構限制），能夠有效抑制合峰效應。

阻止器：由半徑7.6 c m、長20 c m的圓柱型凹槽，內嵌到邊長30 c m的正方體含硼聚乙烯中，外面是10 c m厚的鉛。凹槽內襯一層6Li聚合物，能屏蔽掉束流中大部分熱中子。整個裝置的支撐結構材料是高純Al。模擬結果顯示，透過阻止器向外的中子和伽馬射線強度僅為121／（c m2·s）和139／（c m2·s）。

本工作設計了三種類型的阻止器：柱形、梯形和空腔形阻止器，其結構簡圖示于圖10。采用MCNP模擬這三種阻止器的背散射情況。結果顯示，在阻止器和樣品室中間距阻止器30 c m位置處，背散射強度分別為：20、21和15／（c m2·s）。空腔形阻止器的背散射最小，柱形和梯形之間的差異不明顯。然而，為了達到相同的屏蔽效果，空腔形的體積最大，所需屏蔽材料最多，增加了制造成本。綜合考慮，選擇最常用的柱形阻止器。

圖10 三種類型的阻止器a——柱形凹槽；b——梯形凹槽；c——空腔形凹槽

束流管道：1 c m厚內徑為13 c m的高純鋁管道，內襯6Li聚合物。為了排空空氣或充He氣，避免空氣中核素對中子的散射和吸收，要求管道密封。管道總長207 c m，堆口到樣品室137 c m，樣品室到阻止器70 c m。為了降低本底，樣品室距堆口和阻止器之間保持一定距離。

探測器本底：低本底和高靈敏是高水平PGNAA裝置的基本要求。本工作所設計的PGNAA裝置中有兩個最大的伽馬輻射源：堆口和阻止器。另外，一些結構材料被中子活化也要放射伽馬射線。這些都對本底有貢獻。為了減少上述伽馬源對本底的貢獻，設計時采用了如下措施：利用6Li聚合物做內襯，減少結構材料被活化的幾率；保證樣品室距堆口和阻止器有一定距離，減少背散射和來自堆心的伽馬；樣品室和束流管道可以密封起來，抽真空和充He氣，減少空氣對中子的散射。另外，單晶鉍也是很好的伽馬射線過濾裝置，能夠過濾來自堆心的伽馬。

利用MCNP模擬，對整個裝置的本底進行初步估計。模擬分為三步：第一步樣品室不放置樣品；第二步在樣品室放置D2O（散射截面大且散射機制占主導）；第三步，模擬來自堆心的伽馬射線對本底的影響。第一步模擬結果顯示，進入到探測器的伽馬計數率為29.3 s－1（MCNP模擬，探測效率100%）。第二步模擬結果顯示，進入到探測器的伽馬射線計數率為120 s－1。探測器本底有一定增加，大概是無樣品時的4倍。由于D2O對束流中子的散射，使得結構材料更多地被活化并放出伽馬射線，使得本底增加。第三步模擬結果顯示，在樣品位置，伽馬射線強度為1.1×106／（c m2·s），對本底的貢獻很小。通過模擬可知，整個裝置滿足低本底的要求。另外，反康普頓探測系統的本底譜、環境本底譜還需要實際測定。

6 結 論

采用分段銜接的方法，模擬了中子在整個裝置中的輸運，有效節省了計算時間。由于MCNP截面庫中鉍的中子截面采用的是自由氣體模型的截面，不能準確模擬單晶鉍的過濾作用。本工作編寫了基于MATLAB語言的單晶鉍的截面計算程序，對通過單晶鉍的中子束進行修正。設計了三種結構的準直器，并比較了其對中子束的準直效果：采用單段多層材料的準直器，能夠得到最大的中子注量率，同時保證了中子束張角很小且裝置的本底較低。裝置屏蔽設計考慮到了材料的質量、體積和成本等因素。模擬結果顯示，屏蔽設計基本能滿足輻射防護和低探測器本底的要求。整個裝置的關鍵部件的設計方法簡單實用，為基于反應堆的瞬發伽馬中子活化分析裝置的設計提供了參考。

［1］ 鐘兆鵬，施工，胡永明.用 MCNP程序計算水平輻照孔道屏蔽［J］.清華大學學報：自然科學版，2001，41：16-20.

［2］ Sears VF.Neutron scattering lengths and cross sections［J］.Neutron News 3，1992，3：26-37.

［3］ Freund AK.Cr oss-sections of materials used as neutron monochro mators and filters［J］.Nucl Instr Meth，1983，213：495-501.

［4］ Adib M，Kilany M.On t he use of bis mut h as a neutr on filter［J］.Radiat Phys Chem，2003，66：81-88.

［5］ Bacon GE.Neutron Diffraction［M］.3r d edn.Oxford：Clarendon，1975.

［6］ Rose PE，Co mpiler and Editor.ENDF-201，ENDF／B-VI Su mmary Docu men-tation［R］.BNLNCS-17541.Brookhaven National Laboratory，1991.

［7］ 石宗仁.高純熱中子束裝置及設計［J］.核技術，1989，12（3）：143.