多環芳烴在水生環境食物鏈中的研究進展

摘要 多環芳烴是廣泛存在于食物鏈和自然環境中的有機污染物，是目前環境科學領域及全球變化研究的熱點內容之一，對水生環境食物鏈中多環芳烴的富集及轉化過程進行系統地總結有助于未來相關研究的開展。基于此，對水生環境食物鏈中的多環芳烴研究進展進行了綜述，介紹了多環芳烴在水生環境食物鏈中的分布及來源，重點總結了影響多環芳烴在食物鏈中富集和轉化的影響因素，綜述了目前多環芳烴在食物鏈中的風險評估方法，并提出了水生系統食物鏈中多環芳烴研究的不足。

關鍵詞 多環芳烴；水生環境；食物鏈；影響因素

中圖分類號S181.3文獻標識碼A文章編號0517-6611（2014）29-10261-05

基金項目國家科技重大專項（2012ZX07503003001）；中國科學院橫向課題（53H13019）；天津市應用基礎與前沿技術研究計劃（14JCQNJC08600，14JCQNJC08800）；天津師范大學人才引進項目（5RL101，5RL102）。

作者簡介梁慧姣（1991-），女，山西平遙人，本科生，專業：環境科學。*通訊作者，助理研究員，從事水環境地球化學研究。

多環芳烴（Polycyclic Aromatic Hydrocarbons， PAHs）是具有兩個或者兩個以上苯環的半揮發性有毒有害有機物，其來源廣泛且具有穩定性和難降解性，同時在人體內富集后易致癌、致畸、致突變[1]。由于多環芳烴具有疏水性、蒸氣壓小及辛醇-水分配系數高的特點，所以更容易在水生環境食物鏈中累積。隨著苯環數量的增加，其脂溶性越強，水溶性越小，在環境中存在時間越長，其致癌性也隨之增強[2-3]。近年來水生系統食物鏈中多環芳烴的分布和富集引起了廣泛的關注[4-5]，對水生環境食物鏈的研究具有重要的環境意義和全球意義。

由于發達國家在過去幾十年顯著提高了能源的利用效率，多環芳烴排放量近年來已經顯著降低[6-7]。然而我國由于社會經濟的快速發展對能源需求持續增加，同時能源利用效率較低，造成多環芳烴排放量不斷上升[8-9]。截至2004年，中國大氣中EPA優先控制的16種PAHs的排放量為114×109 g，約占全球總排放量（520×109 g）的22%[10]，多環芳烴污染對我國生態系統和人類健康的威脅已變得越來越嚴重[11]，所以廣泛開展我國生態環境中多環芳烴的分布、遷移轉化規律及污染控制的研究具有重要意義。

PAHs可通過外源污染物輸入、大氣沉降及地表徑流等方式進入水生環境，由于這類物質具有很強的親脂性，所以更傾向于優先富集在沉積物和有機體中；同時PAHs具有持久性和難降解的特點，可以在水生食物鏈中例如藻類、貝殼類、軟體動物、底棲生物以及魚類等一系列生物中不斷富集，累積于生物體的這些污染物最終通過食物鏈傳遞并逐級放大[12-13]，并且當人類消費水生生物時會在人體內累積并對人類和生態系統造成潛在的危害[14]。由于魚類在水生生態系統中的重要性及其特殊的食物來源結構，因而經常被用來估算生物富集系數（BCF）[15]、分析食物鏈中有機物的生物累積效應[16-17]、評估人類健康風險[18-19]、監測多環芳烴的污染狀況等[17，20]。

而目前針對水生環境食物鏈中PAHs的系統研究尚不多見，已有的研究多為針對水生生物個體的分散研究，主要關注PAHs對個體生命指標的影響以及對局部組織造成的危害[21]，所以水生環境食物鏈中PAHs的系統研究亟需開展。為此，筆者綜述了當前研究進展，總結已有研究的不足，提出未來多環芳烴在水生系統研究中的發展方向。

1 水生環境多環芳烴來源與分布

1.1食物鏈中多環芳烴的來源自然界多環芳烴的主要來源包括自然源和人為源，自然源包括燃燒（森林大火和火山噴發）和生物合成（沉積物成巖過程、生物轉化過程和焦油礦坑內氣體），人為來源主要為礦物化石燃料的燃燒例如焦化煤氣、石油工業“三廢”、機動車輛、飛機等排放的尾氣、煤爐排放的廢氣以及其他人為源例如垃圾的焚燒、吸煙、食品制作中的煙熏燒烤等[22]。

多環芳烴進入水生環境的主要來源包括礦物化石燃料和區域內有機物（熱解源）的高溫不完全燃燒、地質成因來源（圖1）[23-25]。海岸帶水生環境PAHs的人為來源主要包括地表徑流、工業廢水、大氣沉降、機動車尾氣排放以及化石燃料的泄漏等，多環芳烴在海水和沉積物中的暴露對底棲和海洋浮游生物具有毒理學意義[26]。PAHs在水生環境食物鏈中的來源不僅受外源輸入的影響，同時也受內源各種物化作用過程的影響，例如水生環境PAHs的來源、暴露水平以及溶解過程、光化學催化氧化以及微生物降解等（圖1）。

1.2水生環境食物鏈中不同營養級PAHs的分布PAHs廣泛分布于大氣、土壤顆粒、水體及沉積物中，水生環境中的PAHs會以溶解態、乳化態和懸浮顆粒態3種形式存在，并且水中PAHs容易直接進入沉積物或生物體內，導致水體沉積物和生物體中的PAHs含量較高。

藻類是水生環境中初級生產力的重要組成部分，其在水生系統食物鏈中發揮著巨大作用，當前水生植物的個體PAHs的研究主要集中于各種藻類，研究發現個體PAHs在藻類中的富集會顯著抑制藻類的生長，同時干擾到藻類的新陳代謝過程，例如類胡蘿卜素的生成[33-34]。底棲生物同樣也是水生環境食物鏈中的重要環節，研究表明其對高毒性的PAHs具有極強的富集能力[35-36]。而水和沉積物中PAHs的暴露水平是影響水生生物PAHs富集的重要條件，水體和沉積物會直接導致底棲生物PAHs的富集[37]。魚類是水生環境重要的水生生物，研究表明魚類PAHs的富集與營養級別有關，魚體內 PAHs濃度會隨魚所在營養級增加而增加，與低營養級的魚類相比，高營養級的魚體內含有更高濃度的污染物[11]。雖然如此，PAHs在水生環境哪一個環節富集或者不同生物群落對PAHs的富集能力尚不明確，所以掌握PAHs在水生環境食物鏈中富集的影響因素具有重要意義。

2 水生環境食物鏈中多環芳烴富集的影響因素

PAHs在水生環境中的行為受控于一系列物理、化學及生物過程，已有研究主要集中在PAHs 分析方法、來源和分布、對生物的毒理學意義及其遷移轉化等方面，對于水生系統食物鏈來說，PAHs的來源分布、影響因素和風險評價是當今研究的前沿和熱點。其中，明確多環芳烴在水環境食物鏈中遷移轉化的影響因素是評估多環芳烴對水生生物和人類健康危害的關鍵。生物脂肪含量、辛醇-水分配系數（Kow）、生物新陳代謝以及年齡、生物-沉積物富集因子、食性等因素對多環芳烴在水環境食物鏈中遷移轉化的影響受到了較為普遍的關注。

2.1脂肪含量脂肪含量是影響PAHs在生物體內富集的重要影響因素，已有的研究表明脂肪含量與PAHs的富集成正比。朱必鳳等研究了鯽魚對PAHs的富集以及PAHs在鯽魚組織中的分布，結果表明PAHs能在魚的組織器官內大量富集，然后隨著魚的新陳代謝逐漸釋放，相對于其他器官來說，富脂肪組織器官釋放最慢，其原因是脂肪組織對多環芳烴的親和性較大[38]。Xu等對我國白洋淀內鯽魚、鱧魚、草魚和鮒這4種魚類的PAHs含量進行了分析，提出魚類脂肪含量是影響PAHs富集和轉化的重要因素[5]。Bandowe等對幾內亞灣幾種優勢魚中體內28種PAHs分布與富集的研究中發現，魚腸與魚鰓具有較高的含量，提出不同器官PAHs的含量可能取決于該部位的脂肪含量[4]。Hellou等對大西洋西北部比目魚的肝臟、肌肉和性腺的研究表明，肝臟較肌肉和性腺具有更高的PAHs含量，說明脂肪含量對PAHs富集的影響起促進作用[39]。

2.2辛醇-水分配系數辛醇-水分配系數（Kow）是表征有機物生物活性的重要參數，直接反映有機物的疏水性和環境歸趨，辛醇-水分配系數影響著PAHs在食物鏈中的積累與放大。由于 PAHs具有較低的水溶性和較高的辛醇水分配系數（logKow=3～8），導致了PAHs更容易積累在魚和貝體中[37，40-41]。Xu等對我國白洋淀內鯽魚、鱧魚、草魚和鮒這4種魚類中影響PAHs含量及富集的研究表明，Kow與4種魚類PAHs的含量均成負相關關系，表明Kow對PAHs在魚肉組織中的富集有顯著影響，同時發現隨著Kow增大，草魚肝部趨向于富集更多的PAHs[5]。Hellou等對幾內亞灣幾種優勢魚中體內28種PAHs分布與富集的研究中也發現，魚腸與魚鰓具有較高的含量并且與Kow具有顯著的相關關系[4]。由于多環芳烴溶解度隨分子量增加而降低，因此相對于沉積物，生物體常常富含低分子多環芳烴[42-43]，因為較重分子量的化合物被優先吸附在沉淀物或顆粒物質上，所以這些低分子量的多環芳烴更容易從沉積物中被釋放，而低分子量的多環芳烴溶解度大于高分子多環芳烴[44]。

2.3生物新陳代謝 生活在PAHs暴露水平較高的水環境中的生物可以借助其身體表面及鰓來吸附有機污染物，同時食用沉淀物或懸浮物從而達到污染物質在水生食物鏈中的傳遞[45]，例如Soares-Gomes等對受原油泄漏影響的巴西近海的藤壺體內PAHs富集的研究發現，在原油泄漏初期，藤壺體內富集大量的PAHs，然而隨著新陳代謝過程藤壺體內的PAHs明顯降低，同時這也與藤壺的食性有至關重要的聯系[46]。在食物鏈中較低營養級別的較小有機體，如浮游生物、甲殼類和雙殼類主要經被動擴散由身體表面直接從水和沉積物中吸收PAHs；而魚作為一種提供了一個相對較長的壽命和高級別污染物的生物放大作用的頂級消費者，其生理障礙被認為是水生系統的一般污染的代表[47-48]。Wan等發現PAHs在海洋食物鏈中并未出現隨著食物鏈營養級富集的原因很可能是較高營養級生物具有低的同化效率和高效的新陳代謝過程[49]。

2.4其他因素 季節性差異、食性、年齡以及生物-沉積物富集因子等因素也被認為是影響水生生物中PAHs富集的重要因素。Orbea等對Urdaibai河口及海灣的雙橋類軟體動物、螃蟹以及優勢魚種中的PAHs分布的研究表明，動物的產卵期可以造成PAHs在生物體內富集的季節性變化，冬天較高，夏天低[36]。PAHs在不同種類生物體內的積累途徑不盡相同，但不可否認水體中生物體對PAHs污染具有富集能力[16]。Ramdine等對瓜德羅普島附近軟體動物牡蠣中多環芳烴的研究發現，生物-沉積物富集因子是表征PAHs富集的重要因素[50]。多環芳烴在有機體內發生生物積累主要通過以下兩種途徑：吸附和通過食物轉移。水生生物則主要通過食物鏈暴露在有機污染物中，很多生物主要通過食物被污染，如人類、海洋哺乳類，對于人類來說，消費已被污染的食品，特別是處于食物鏈高營養級的海魚、貝類和哺乳類，是其暴露在PAHs環境中的一種重要途徑。

3 水生環境食物鏈中多環芳烴的風險評估

生態風險評價是指生態系統受到一個或多個脅迫因素影響后，對出現不利生態影響的可能性和危害性大小的評估。水環境中的PAHs 對水生生物可產生潛在危害，可能影響無脊椎動物、魚類和兩棲類等水生生物的生殖系統發育，并可能產生致癌、致畸和致突變現象[51-52]，從而造成水生生態系統的退化。如今污染物暴露及其對水生生物健康狀態的影響已經受到了廣泛的關注，魚體健康已經成為重要的環境污染指標[53-54]。海洋魚類肝臟和鰓的病變被證明可能是與暴露于外源性化學物質有關，包括PAHs可能導致組織腫瘤、非腫瘤性增生病變和退行性/壞死性病變[55]。例如研究發現多環芳烴導致魚類的病理學變化如水腫、空泡化、肝膽囊肥大和肝腫瘤[56-57]。因此，評價水體PAHs 對水生生物的生態風險對保護水生生態系統安全具有重要的現實意義和科學意義。

3.1商值法商值法是判定PAHs是否具有潛在有害影響的半定量生態風險評價方法[58]，是一種傳統的生態風險評價方法，即依據已有環境基準設定食物鏈中PAHs的評價基準，再將PAHs在水生環境和食物鏈中的實測濃度與濃度標準進行比較獲得商值，以此商值評價風險程度。目前商值法在傳統方法的基礎上得到了進一步的延伸，例如利用商值法劃分不同的風險等級，進而進行評估[21，59]；還有以商值法為基礎發展而成的地質累積指數法和潛在生態風險指數法，該方法主要利用在重金屬元素的風險評估。該方法適用于生態風險評價的初級階段，可篩選需要進一步詳細評價的具有潛在風險的化學品[60]，但這一方法沒有考慮暴露濃度和毒性數據的不確定性和變異性[59，61]。另外商值法的評價結果為半定量，屬于一種低水平的風險評價。改進的商值法雖然在定量化上有進步，但無法反映污染物的濃度與被污染受體效應之間的關系。

3.2基于暴露-反應法的生態風險評價暴露-反應法是依據食物鏈中各營養級生物在不同濃度PAHs的暴露條件下產生的反應。然而常規的暴露-反應評價方法具有較大的不確定度，同時也不能完整反映PAHs對整個水生環境的危害程度，所以近年來以此為基礎探索出了幾種延伸，其中對于水生系統食物鏈PAHs的風險評價來說，概率生態風險評價已經得到了廣泛的應用[58，62-63]。

概率生態風險評價通過比較PAHs暴露濃度和毒性數據累積概率分布曲線之間的重疊程度進而量化生態風險， 相比于商值法概率風險評價則考慮了環境濃度以及毒理數據的統計意義，同時能夠計算得到暴露濃度超過影響一定比例的水生生物的概率[59]。事實上，PAHs對水生生物的影響是綜合性的，僅考慮單體PAHs 對水生生物的生態風險，可能會低估PAHs 對水生生物的不利影響。因而基于對單體PAHs等效濃度評價的基礎上，利用概率生態風險評價方法可以實現對ΣPAHs的聯合生態風險評價[64]。

概率風險更多地用于水體風險評估，例如馮承蓮等以現有的中國主要河流中多環芳烴的濃度結合毒性數據庫中PAHs水相濃度對水生生物的毒性數據，借助概率風險評價法分析了這7種PAHs對水生生物的生態風險[65]。

3.3 PAHs健康風險評估PAHs的人體暴露評估是PAHs對人體健康風險評估的重要前提，一般用日攝入量和吸收量來表示。在人體暴露評估中，通常是直接利用PAHs濃度來評價，但是這種評價方法會造成對人體攝入量的高估，因為并不是攝取的PAHs都被完全吸收[11，66]。PAHs在食物鏈內尤其是魚體內的富集會影響人體健康及水產品產量，由于魚是重要的食品，魚體內的PAHs通過食物鏈進一步影響人類健康。基于此，世界衛生組織也定量規定了魚的PAHs的健康基準[67-69]。

飲食攝取的PAHs健康風險通常通過計算苯并（a）芘等效毒性（BEQ）和過量致癌風險進行評價[70-74]。由于環境中的PAHs 是多體有機化合物的混合，所以在評價其毒性時需要借助一個基準物質，常用的基準物質為苯并（a）芘。由于苯并（a）芘在環境中存在廣泛，并且當前對其理化性質和生物毒性也開展了較多的研究，因此常被用來作為PAHs 的基準毒性指示物。食品中苯并（a）芘等效毒性的計算是基于單體PAHs的濃度和它們各自的毒性當量因子（TEF）。苯并（a）芘的毒性等價因子被設定為1，根據其他物質的毒性大小賦予相應的TEFs 值，其毒性可用苯并（a）芘等效毒性表述。將各單體PAHs組分的BEQ累加，即可獲得PAHs的整體毒性當量。另外，結合年齡、體重以及苯并（a）芘的致癌性等參數，可以估算過量致癌風險[5，74-75]。

4結論

目前而言，國內外已經開展了很多關于PAHs在水生環境食物鏈中富集、來源分布、轉化過程以及風險評價等的相關研究。而大多數研究都是針對單一或者幾個水生生物的分散研究，尚沒有形成對某一水生環境完整食物鏈的針對性系統性研究。由于PAHs的貯存時間長、對水生生物的危害性持久，同時PAHs在水生環境中影響因素復雜，對整個食物鏈的系統性研究可以準確評估PAHs的風險和影響因素。該研究對當前國內外水生環境食物鏈代表性物種的PAHs轉化進行了總結，試圖說明當前水生環境食物鏈中多環芳烴相關研究需解決的問題與發展趨勢，為今后水生生態系統食物鏈中多環芳烴的研究提供有益借鑒。

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