惰性基質燃料元件Doppler系數分析

于 濤，謝金森,2，李志峰，劉紫靜，左國平，李小華

(1.南華大學 核科學技術學院，湖南 衡陽 421001；

2.中國原子能科學研究院 反應堆工程研究設計所，北京 102413)

裂變核能可持續發展需解決的問題之一是高放核廢物的妥善處置。低濃鈾輕水堆卸料中的次錒系核素(MA)對環境和生物圈有較大危害。MA的直接產生途徑是238U的多次輻射俘獲反應，因此去除核燃料中的238U可有效從源頭上降低MA產量。源于此，惰性基質燃料(IMF)被提出[1-2]。惰性基質是中子吸收能力很弱的物質(如Al2O3、ZrO2、MgO及其混合物)，或難以形成MA的物質(如232Th)。IMF由PuO2顆粒彌散在惰性基質中構成，由于IMF產生MA的量極少，因此它使得在大裝機容量的動力堆中嬗變附加的MA成為可能，同時IMF燃耗Pu同位素，對于削減庫存Pu有積極意義。

IMF是一種彌散型核燃料，需解決惰性基質與PuO2的相容性、燃料輻照性能等問題，國際上正在開展這方面的研究[3-6]。同時，從中子學角度考慮，無論是UO2燃料還是MOX燃料，其中均含有大量的238U，作為一種可轉換并具有共振吸收特性的核素，238U在確保負Doppler系數、降低燃耗-反應性波動方面起著重要作用。如果IMF中完全沒有238U核素，勢必使得IMF的Doppler系數的絕對值降低(甚至為正)，同時燃耗-反應性波動增大，這對IMF的利用提出了挑戰。

本文選定幾種典型的IMF，研究分析各種元素對Doppler系數的貢獻。

1 Doppler系數問題描述

IMF的Doppler系數問題為無限棒-水柵問題。IMF芯塊直徑D為8.2 mm；忽略芯塊與包殼間隙，包殼厚度d為0.65 mm，包殼材料為Zr-4；柵距P為13.085 mm；慢化劑密度ρ為0.712 2 g/cm3。選擇了8種典型IMF(其成分[7-9]列于表1)，廣泛考察反應堆級Pu、武器級Pu、232Th及不同可燃毒物對IMF的Doppler系數的影響。

表1 IMF成分

2 Doppler系數分析

2.1 Doppler系數計算

Doppler系數對反應堆功率不可控上升具有快速抑制作用，是反應堆實現自穩的一種機理。根據定義，柵格的Doppler系數定義為：

(1)

本文基于ENDF/B-Ⅶ.1數據庫制作表1中所有核素的600 K與900 K的連續能量ACE格式數據庫。通過MCNP計算600 K與900 K兩種溫度情況下惰性基質燃料棒-水柵格的無限增殖因數，由式(1)計算不同IMF的Doppler系數，結果列于表2。

從表2可看出：本文計算得到的Doppler系數與參考平均值在趨勢上符合得很好；在相同惰性基質情況下，武器級Pu燃料的Doppler系數的絕對值小于反應堆級Pu燃料(編號1～4)的；不含232Th的燃料(編號1、2、5、6)的Doppler系數遠小于含232Th燃料(編號3、4、7、8)的；可燃毒物對IMF的Doppler系數有較大影響，編號5和6均采用反應堆級Pu惰性基質燃料，添加Er2O3燃料的Doppler系數的絕對值增大，而采用B可燃毒物則使Doppler系數的絕對值減小，使固有安全性能降低。

IMF有希望用于輕水堆焚燒Pu及嬗變MA，在比較不同IMF的Doppler系數的同時，將計算值與UO2燃料PWR柵格的Doppler系數進行對比，對IMF的實用化有重要意義。文獻[10]的計算結果表明，UO2燃料的Doppler系數在-1.928 34～-4.111 54 pcm/K之間。從表2可明顯看出，無232Th的IMF的Doppler系數的絕對值均小于UO2燃料的，僅采用PuO2彌散在Al2O3、ZrO2、MgO等惰性基質內，無法確保全堆裝載IMF足夠負反饋安全裕量，只有在添加一定量的共振核素(232Th、167Er)后，IMF才可能具有與UO2燃料相當的Doppler系數。

2.2 不同物質對Doppler系數的貢獻

由于IMF不同于MOX及UO2燃料，有必要從微觀上研究不同IMF的Doppler系數差異的機理。根據式(1)，對于無限棒-水柵格系統，則無限增殖因數可表示為：

(2)

其中：f為熱中子利用系數；υ為平均裂變中子數；Σf、Σnof分別為燃料的宏觀裂變截面和宏觀非裂變吸收截面。

將式(2)代入式(1)，得到Doppler系數的表達式：

(3)

若將式(3)右端分子、分母均乘以燃料的通量φ(r,E)，并對能量E和空間r積分，即可得到以反應率表示的Doppler系數計算公式：

(4)

其中，Rf和Rnof分別為裂變反應率和非裂變吸收反應率。

將式(4)中的吸收反應率按核素展開，得到i核素對Doppler系數的相對貢獻為：

(5)

采用MCNP內置的核反應道標號FM=-6和FM=-2分別統計燃料中i核素的裂變反應率和非裂變吸收反應率。為方便，令式(5)中的fυ因子等于1，得到i核素對Doppler系數的相對貢獻，結果示于圖1。

從圖1可看出，IMF中Doppler系數的主要貢獻者為239Pu、240Pu、242Pu、Zr、B、Er和232Th，Al、Mg、O等元素對Doppler系數幾乎無貢獻。同時，雖然反應堆級Pu和武器級Pu中的241Pu存在正的Doppler系數貢獻，但由于其核子密度低，正效應幾乎可忽略。

比較圖1a、b、c、d、g、h可看出，反應堆級Pu較武器級Pu的Doppler系數更負，其主要原因是：反應堆級Pu中240Pu和242Pu的含量更高，而這兩種核素均屬于閾裂變共振核素，燃料溫度升高后240Pu和242Pu共振吸收中子能力增強，對負Doppler系數有一定的貢獻。

從圖1c、d、g、h可看出，當IMF中加入232Th后，Doppler系數更負，原因是232Th也是一種閾裂變共振核素，燃料溫度升高后，232Th的共振吸收中子的能力明顯增強。

比較圖1e、f可看出，IMF中不同可燃毒物對Doppler系數的貢獻不同，Er2O3具有負的Doppler系數貢獻，而B對Doppler系數的貢獻為正。原因是Er元素中相對豐度最高的167Er在0.3～0.4 eV能區有一很強的共振吸收峰，300 K時其峰值截面達10-20cm2，同時在1～103eV能區共振吸收峰密集[11]。當燃料溫度升高后，峰值截面高且密集的共振吸收峰將產生明顯的共振吸收能力，起到增大Doppler系數的作用。而B元素中最重要的中子吸收體10B，在寬泛能區內(eV～幾MeV)的中子吸收截面基本服從1/v規律[11]，當溫度升高后，燃料內的平均中子能量提高，反而使得10B的有效中子吸收截面降低，導致B對Doppler系數的貢獻為正，使得絕對值原本較小的Doppler系數進一步減小。因此，選用可燃毒物壓制過剩反應性及緩解過大燃耗反應性波動時，應優先選擇具有共振吸收特性的核素，防止Doppler系數的進一步惡化。

圖1 IMF成分對Doppler系數的相對貢獻

3 結論

本文采用MCNP程序，基于ENDF/BⅦ.1數據庫，計算了8種典型IMF的Doppler系數，計算結果的趨勢與文獻[9]的符合較好。通過推導給出了以反應率表征的各種核素對Doppler系數的貢獻的表達式，細致分析了IMF中各核素對Doppler系數的貢獻。結果表明：武器級Pu惰性基質燃料的Doppler系數的絕對值小于反應堆級Pu的；232Th是IMF負Doppler系數的最重要貢獻者，添加232Th可使IMF獲得與低濃UO2燃料相近的Doppler系數；采用無共振特性的可燃毒物(如B)，可進一步使原本絕對值就較小的Doppler系數更趨于正值，而采用具有共振特性的可燃毒物(如Er2O3)則可進一步增強IMF負Doppler系數。

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