keV能區(qū)中子注量率測(cè)量初級(jí)標(biāo)準(zhǔn)裝置研制

李 瑋，陳 軍，韓善彪，李春娟，王志強(qiáng)，駱海龍，劉毅娜，張偉華

(1.中國(guó)原子能科學(xué)研究院 計(jì)量與校準(zhǔn)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102413；2.環(huán)境保護(hù)部 核與輻射安全中心，北京 100082)

大多數(shù)中子探測(cè)器在keV能區(qū)處于共振能區(qū)，截面數(shù)據(jù)無法精確已知，所以keV能區(qū)中子注量率的絕對(duì)測(cè)量具有一定難度。國(guó)外對(duì)此的研究分兩種：以PTB和NPL[1]為代表，利用keV能區(qū)效率已知的長(zhǎng)計(jì)數(shù)器測(cè)量該能區(qū)中子注量率，該長(zhǎng)中子管的效率利用發(fā)射率精確已知的放射性核素中子源進(jìn)行刻度；以日本東北大學(xué)為代表[2]，在200 keV以上采用235U裂變電離室(FC)作為初級(jí)注量標(biāo)準(zhǔn)，反沖質(zhì)子望遠(yuǎn)鏡、CH2-SSD(硅面壘探測(cè)器)以及6LiF-SSD計(jì)數(shù)器作為次級(jí)標(biāo)準(zhǔn)探測(cè)器。對(duì)于45Sc(p，n)45Ti反應(yīng)，僅6LiF-SSD計(jì)數(shù)器可使用，這是因?yàn)榱炎冸婋x室效率在keV能區(qū)不易確定，235U的裂變截面在keV能區(qū)有共振。而6Li(n，t)α反應(yīng)截面在1 keV～0.1 MeV能區(qū)遵循1/v規(guī)律，是國(guó)際上推薦的標(biāo)準(zhǔn)反應(yīng)截面之一。在10-5eV～90 keV能區(qū)，該截面的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度小于1%。6LiF-SSD探測(cè)器的有效性通過與FC探測(cè)器在0.55 MeV能量點(diǎn)比較得到。

中國(guó)原子能科學(xué)研究院計(jì)量與校準(zhǔn)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室144 keV能區(qū)所用初級(jí)標(biāo)準(zhǔn)裝置含氫正比計(jì)數(shù)器，在27.4 keV能量點(diǎn)反沖質(zhì)子能量低，無法與γ信號(hào)、電子學(xué)噪聲甄別，不適合使用。而國(guó)內(nèi)無keV能區(qū)發(fā)射率精確已知的放射性核素中子源，故本文擬建立6LiF-SSD的keV能區(qū)注量率初級(jí)標(biāo)準(zhǔn)裝置，以用此代表中國(guó)參加國(guó)際計(jì)量局組織的單能中子計(jì)量關(guān)鍵參數(shù)國(guó)際比對(duì)。

1 測(cè)量原理

中子與6Li發(fā)生6Li(n，α)T反應(yīng)，產(chǎn)生α粒子和T，測(cè)量反應(yīng)產(chǎn)物α或T在單位時(shí)間內(nèi)的計(jì)數(shù)，通過式(1)即可確定中子注量率。

(1)

式中：φ為中子注量率；k為總修正因子；nx為α或T的計(jì)數(shù)率；NLi為6LiF轉(zhuǎn)換體中6Li的數(shù)目；σ為6Li(n，α)T反應(yīng)在測(cè)量能量點(diǎn)的反應(yīng)截面；f為除探測(cè)立體角等因素外的修正因子，主要包括閾下T計(jì)數(shù)損失修正和各種本底的扣除修正；R為6LiF-SSD在測(cè)量能量點(diǎn)的注量響應(yīng)，其與NLi、σ和探測(cè)立體角等因素有關(guān)，可利用蒙特卡羅程序計(jì)算得到。本工作選擇能量較大、更易測(cè)量的T的數(shù)目來確定中子注量率。

由于加速器中子源的中子注量率隨束流的變化而變化，因而通常給出每監(jiān)視器計(jì)數(shù)的歸一中子注量，其可由式(2)確定：

(2)

式中：Φ為歸一中子注量；nT為出射T的計(jì)數(shù)率；nM為測(cè)量期間監(jiān)視器計(jì)數(shù)率。

該放熱反應(yīng)的放出能量Q較大(α和T的能量分別為2.05 MeV和2.73 MeV)，易于探測(cè)，適于熱能～100 keV能區(qū)中子的測(cè)量，且在該能區(qū)反應(yīng)截面遵循1/v規(guī)律，為標(biāo)準(zhǔn)反應(yīng)截面，已被精確測(cè)量和評(píng)價(jià)，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度小于1%。

2 6LiF-SSD的設(shè)計(jì)

所設(shè)計(jì)的6LiF-SSD基本結(jié)構(gòu)如圖1所示，選擇產(chǎn)生帶電粒子反應(yīng)截面低的Al作為6LiF轉(zhuǎn)換體底襯和探測(cè)器的各組件(如限束光闌、探測(cè)器壓環(huán)、內(nèi)套筒等)。利用SRIM程序計(jì)算2.05 MeV α在Al中的射程以及2.73 MeV T在6LiF、Al、Si中的射程和能量損失(表1)，以確定各部件的條件，如6LiF的厚度、6LiF轉(zhuǎn)換體Al箔底襯的厚度、Si半導(dǎo)體的耗盡層厚度等。最終選定Al箔底襯的厚度為10 μm，6LiF的質(zhì)量厚度在300～1 000 μg·cm-2之間，Si半導(dǎo)體最大耗盡層厚度大于40 μm，限束光闌直徑為20 mm。

圖1 6Li-SSD探測(cè)器的基本結(jié)構(gòu)示意圖

3 歸一中子注量絕對(duì)測(cè)量

利用6LiF-SSD絕對(duì)測(cè)量8.2 keV、24.5 keV和27.4 keV單能中子的歸一注量(每監(jiān)視器計(jì)數(shù)的中子注量)。通過測(cè)量的45Sc(p,n)45Ti反應(yīng)激發(fā)曲線可知，當(dāng)加速器端電壓為1.444 5 MV時(shí)，可在0°方向獲得27.4 keV單能中子。測(cè)量過程中記錄實(shí)驗(yàn)大廳的氣壓、溫度和濕度，以便進(jìn)行空氣散射修正。利用影錐法和空靶測(cè)量扣除各中子本底。假設(shè)直接由靶產(chǎn)生的中子的貢獻(xiàn)為ΦD，由靶中子產(chǎn)生的室散射中子的貢獻(xiàn)為ΦDI，直接來自束流管道的本底中子的貢獻(xiàn)為ΦL，由束流管道本底中子產(chǎn)生的室散射中子的貢獻(xiàn)為ΦLI，直接來自靶底襯的本底中子的貢獻(xiàn)為ΦB，由靶底襯本底中子產(chǎn)生的室散射中子的貢獻(xiàn)為ΦBI，對(duì)應(yīng)上述中子測(cè)量時(shí)監(jiān)視器的計(jì)數(shù)分別為ΨD、ΨDI、ΨL、ΨLI、ΨB和ΨBI，且影錐散射對(duì)監(jiān)視器的貢獻(xiàn)為ΨS，各測(cè)量狀態(tài)對(duì)束流進(jìn)行歸一。

表1 SRIM程序計(jì)算結(jié)果

1) 有靶無影錐時(shí)，總的中子的貢獻(xiàn)ΦT及相應(yīng)的監(jiān)視器計(jì)數(shù)可表示為：

ΦT=ΦD+ΦDI+ΦL+ΦLI+ΦB+ΦBI

(3)

ΨT=ΨD+ΨDI+ΨL+ΨLI+ΨB+ΨBI

(4)

2) 有靶有影錐時(shí)，總的中子的貢獻(xiàn)ΦSC及相應(yīng)的監(jiān)視器計(jì)數(shù)可表示為：

ΦSC=ΦDI+ΦLI+ΦBI

(5)

ΨSC=ΨD+ΨDI+ΨL+ΨLI+ΨB+ΨBI+ΨS

(6)

3) 空靶無影錐時(shí)，總的中子的貢獻(xiàn)ΦBT及相應(yīng)的監(jiān)視器計(jì)數(shù)可表示為：

ΦBT=ΦL+ΦLI+ΦB+ΦBI

(7)

ΨBT=ΨL+ΨLI+ΨB+ΨBI

(8)

4) 空靶有影錐時(shí)，總的中子的貢獻(xiàn)ΦBSC及相應(yīng)的監(jiān)視器計(jì)數(shù)可表示為：

ΦBSC=ΦLI+ΦBI

(9)

ΨBSC=ΨL+ΨLI+ΨB+ΨBI+ΨS

(10)

各本底中子的貢獻(xiàn)可通過式(11)扣除。

(11)

3.1 6LiF-SSD注量響應(yīng)計(jì)算

基于Geant4.9.4編寫了6LiF-SSD次級(jí)帶電粒子在硅半導(dǎo)體中能量沉積譜的蒙特卡羅模擬程序。

利用研發(fā)的響應(yīng)計(jì)算程序計(jì)算27.4 keV中子點(diǎn)源產(chǎn)生的次級(jí)帶電粒子脈沖幅度譜，模擬中子數(shù)為5×1011，距離探測(cè)器表面10.46 cm。計(jì)算的次級(jí)帶電粒子脈沖幅度譜如圖2所示，該結(jié)果未進(jìn)行天然本底扣除和中子監(jiān)視器歸一。根據(jù)圖2可看出，理論計(jì)算譜同實(shí)驗(yàn)測(cè)量譜符合較好。

3.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

利用式(11)本底扣除方法，分別測(cè)量了27.4 keV單能中子場(chǎng)有靶無影錐、有靶有影錐、空靶無影錐以及空靶有影錐4種條件下的脈沖幅度譜，測(cè)量結(jié)果亦如圖2所示。圖2中空靶效應(yīng)譜比空靶本底譜計(jì)數(shù)少，原因是空靶實(shí)驗(yàn)條件下，有效事件非常少，天然本底的漲落對(duì)測(cè)量結(jié)果影響嚴(yán)重。在測(cè)量空靶效應(yīng)譜和空靶本底譜期間，要同時(shí)測(cè)量天然本底譜。修正時(shí)需扣除天然本底影響。

3.3 各項(xiàng)修正

圖2所示27.4 keV中子6LiF-SSD脈沖幅度測(cè)量譜中，空靶效應(yīng)譜的全譜積分計(jì)數(shù)比空靶本底譜的全譜積分計(jì)數(shù)多，這主要是由于空靶效應(yīng)譜和空靶本底譜計(jì)數(shù)率很低，與天然本底計(jì)數(shù)可比。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，天然本底譜計(jì)數(shù)并不恒定。由于實(shí)驗(yàn)測(cè)量時(shí)間較長(zhǎng)，天然本底譜存在較大差異。測(cè)量譜扣除天然本底的方法是：首先找到各測(cè)量譜當(dāng)天測(cè)量的天然本底譜，對(duì)測(cè)量譜和天然本底譜進(jìn)行時(shí)間歸一后減去天然本底譜，得到扣除了天然本底的測(cè)量譜。各測(cè)量譜對(duì)應(yīng)的中子監(jiān)視器的計(jì)數(shù)也應(yīng)減去對(duì)時(shí)間歸一后測(cè)量天然本底譜時(shí)的監(jiān)視器計(jì)數(shù)。

根據(jù)6LiF-SSD探測(cè)器次級(jí)帶電粒子能量沉積計(jì)算譜，選擇合適的能量窗。能量窗的低能端選擇以不記錄低能α為宜，以扣除α粒子在硅半導(dǎo)體中的沉積事件。高能端選擇以T事件峰高能邊緣為宜，以扣除天然本底的影響。27.4 keV注量率測(cè)量實(shí)驗(yàn)中選取能量窗為110～252道。

圖2 6LiF-SSD對(duì)27.4 keV中子的脈沖幅度譜

27.4 keV單能中子歸一計(jì)數(shù)測(cè)量數(shù)據(jù)列于表2，利用TARGET程序計(jì)算各能量點(diǎn)中子對(duì)6LiF-SSD的靶頭散射譜，計(jì)算未散射中子注量率占總中子注量率的比值，即可獲得靶頭散射修正因子，為0.924 4。利用MCNP程序計(jì)算真空和空氣中6LiF-SSD的計(jì)數(shù)比，即可獲得空氣散射修正因子，為0.998 2。以計(jì)算的靶頭散射中子能譜(總能譜)為源項(xiàng)，通過開發(fā)的注量響應(yīng)程序計(jì)算中子引起的6LiF-SSD脈沖幅度譜，由其可獲得6LiF-SSD的窗內(nèi)(110～252道)注量響應(yīng)為1.301 1×10-5cm-2。進(jìn)行空氣散射和靶頭散射修正后27.4 keV的歸一中子注量率為4.77×10-2cm-2·s-1。

表2 27.4 keV中子歸一計(jì)數(shù)測(cè)量數(shù)據(jù)

4 結(jié)論

利用6LiF-SSD探測(cè)器建立了keV能區(qū)中子注量率測(cè)量初級(jí)標(biāo)準(zhǔn)裝置，基于Geant4計(jì)算的次級(jí)帶電粒子脈沖幅度譜與實(shí)驗(yàn)測(cè)量的脈沖幅度譜吻合較好。利用該裝置絕對(duì)測(cè)量了27.4 keV中子注量率。由于在keV能區(qū)無其他探測(cè)裝置可進(jìn)行比對(duì)，該初級(jí)標(biāo)準(zhǔn)裝置的量值溯源將通過國(guó)際比對(duì)進(jìn)行。

參考文獻(xiàn)：

[1] DAVID J T. NPL contribution to an international comparison of 24.5 keV neutron fluence measurements[R]. Teddington, UK: Centre for Ionising Radiation Metrology National Physical Laboratory, 2001.

[2] BABA M, TAKADA M. Development of monoenergetic neutron calibration fields between 8 keV and 15 MeV[J]. Nucl Instrum Methods A, 1996, 376: 115-123.