生物質燃燒過程中顆粒物的形成機理及排放特性綜述

陳振輝，楊海平，楊 偉，王賢華，邵敬愛，陳漢平

(華中科技大學煤燃燒國家重點實驗室，湖北 武漢 430074)

生物質是人類生產生活重要的燃料來源，約占全球能源供應的14% ～15%，同時，在能源危機及溫室氣體減排的背景下，生物質因具有污染小、可再生等優(yōu)點而日益受到世界各國的重視［1-2］。燃燒是生物質能最主要且被證實為最容易實現(xiàn)商業(yè)化應用的轉化方式，目前超過90%的生物質能源通過燃燒利用［3］。生物質的開發(fā)利用有助于緩解能源短缺的壓力，且有助于改善環(huán)境［4］。然而，生物質燃燒過程中會產生大量顆粒物，這些顆粒物容易引起燃燒設備換熱面的積灰結渣等問題，造成傳熱惡化，設備效率降低;排入大氣的細顆粒物，尤其是空氣動力學直徑小于1.0 μm的超細顆粒(PM1.0)，會對人體健康帶來危害，并可能對氣候造成不可預知的影響［5］。隨著技術的發(fā)展，生物質燃燒設備的應用規(guī)模不斷擴大，并逐漸朝生物質燃燒發(fā)電、煤-生物質混燃發(fā)電等大型化應用方向發(fā)展。因此，為了更加清潔高效地利用生物質能源，眾多國家都將控制生物質燃燒過程中顆粒物的排放列為優(yōu)先主題［6］。近年來，國內外研究者針對生物質燃燒顆粒物形成機理、理化性質、排放特性、控制技術等做了大量富有成效的工作，但這些工作各有側重，研究對象和方法也互有差異，國內在該領域的系統(tǒng)性介紹尚鮮有報道。為此，本文作者總結了生物質燃燒過程中顆粒物的形成機理，并著重介紹常見生物質燃燒設備中顆粒物的排放特性，指出了現(xiàn)有研究中存在的不足，在此基礎上對后續(xù)研究提出了建議。

1 顆粒物的形成機理

生物質燃燒過程中產生的顆粒物有多種不同的類型，研究者通常根據(jù)其粒徑大小、來源等進行分類。按顆粒物的粒徑大小，可以分為兩種:粒徑大于1 μm的粗顆粒及粒徑小于1 μm的細顆粒［7］。按顆粒物產生的來源，則主要包括燃料中可燃物質不完全燃燒形成的炭黑顆粒、有機物顆粒和不可燃物質發(fā)生一系列變化形成的飛灰顆粒。不同類型的顆粒生成方式也不相同，并可能經(jīng)歷不同的演變轉化過程。

1.1 炭黑顆粒形成機理

炭黑顆粒是主要由非晶質碳及有機物組成的混合物，通常在富燃料區(qū)域的火焰內部經(jīng)歷復雜的反應機制形成。生物質進行脫揮發(fā)分并開始著火燃燒時，碳氫化合物從生物質顆粒析出并分解成更小的碎片，這些碎片與周圍環(huán)境的氣氛反應生成多環(huán)芳烴［8］。多環(huán)芳烴分子經(jīng)過化學反應、聚團等作用增加至相對原子質量為3 000～10 000時，便成為凝結基核，并將再次經(jīng)歷一個明顯的增大過程［9］。在此之后，多環(huán)芳烴顆粒有兩種演變途徑:溫度較低時，芳香烴直接成長為石墨結構［5］，或者是在缺氧條件下經(jīng)歷二次凝結成為炭黑顆粒［9］。溫度較高時，脂肪烴和芳香烴首先再次分解為碎片，隨后這些碎片之間發(fā)生聚合，形成更大的分子，從而形成炭黑顆粒。Glassman［10］研究發(fā)現(xiàn)，當溫度大于1 100 K時，部分炭黑顆粒會在火焰內部發(fā)生進一步氧化，因此這些顆粒逐漸減小。炭黑顆粒的形成受生物質性質、燃燒條件等因素影響，通常在燃燒不完全時更容易產生，在一些小型的老式生物質燃燒設備中，炭黑顆粒是煙氣中顆粒物的主要組成部分［11］。

1.2 有機顆粒形成機理

生物質受熱分解會產生各種具有不同蒸氣壓力與分子結構的揮發(fā)性有機化合物，主要包括脂肪烴、烯烴、呋喃、羰基化合物、醇類有機物等［12］。這些有機化合物在不完全燃燒時會殘留在煙氣中。Simoneit等［13］認為煙氣中的有機化合物顆粒的化學成分主要為由纖維素分解產生的單糖衍生物，如左旋葡萄糖等，以及少量的直鏈化合物、脂肪族類化合物、含氧化合物以及萜類化合物等。有機揮發(fā)物同樣可能發(fā)生凝結成核現(xiàn)象，相對于無機物發(fā)生在更低的溫度條件下，而當處于不同環(huán)境氣氛下也會有不一樣的成核形式。Tissari等［14］研究發(fā)現(xiàn)在煙氣中的高溫環(huán)境下有機揮發(fā)物通常在已有顆粒表面凝結，或發(fā)生吸附作用。而在燃燒設備的煙道尾部排氣中，由于煙氣溫度逐漸減低，半揮發(fā)性的有機揮發(fā)物在較大的冷卻速率下通過發(fā)生均質凝結形成顆粒［5］。Pyyk?nen等［15］在多孔管狀稀釋器中的模擬試驗驗證了這種成核行為。

1.3 均質/異質凝結

生物質通常比煤等化石燃料含有更多的氯、錳、鉀、磷等元素［16］，燃燒過程中，這些堿金屬或重金屬物質容易通過均質/異質凝結機理形成以無機鹽為主的顆粒物。生物質顆粒燃燒時，由于表面的邊界層溫度較高且氧濃度低，生物質中的具有較低蒸氣壓力的金屬物質(如K、Na等堿金屬及Zn、Pb等重金屬)及其氧化物會揮發(fā)成蒸氣狀態(tài)并轉化為具有更高蒸氣壓力的低氧化態(tài)物質［17-18］。當這些蒸氣脫離顆粒表面時，其溫度逐漸下降且周圍氧濃度上升，因此蒸氣將再次轉化為蒸氣壓力較低的氧化形式并進入不穩(wěn)定的過飽和狀態(tài)［11］，處于過飽和狀態(tài)的蒸氣分子相互粘連在一起組成分子簇，其中一些分子簇大小增大至臨界尺寸，并在分子碰撞過程中由于增長速率大于分離速率，最終成為穩(wěn)定的新氣溶膠顆粒，這一過程稱為顆粒的均質凝結(均質成核)。均質凝結存在一個臨界點，當蒸氣過飽和度達到這一臨界點時便以一定的速率凝結成核，而該成核速率則可以通過熱力學及動力學分析進行預測。生物質中的某些非金屬元素或有機物如堿性硫酸鹽、多環(huán)芳香烴等，也會參與這種均質凝結過程形成新的氣溶膠顆粒［9-11］。

如果燃料顆粒所處環(huán)境氣氛中已經(jīng)存在金屬及其氧化物等通過均質凝結形成的氣溶膠基核，那么從顆粒表面釋放的堿金屬或重金屬蒸氣將在經(jīng)歷均質凝結過程之前附著在這基核表面并凝結成核，這一過程稱為異質凝結。直接從蒸氣狀態(tài)凝結的均質凝結與蒸氣在基核表面凝結的異質凝結是一個相互競爭的過程［18］。均質或異質凝結經(jīng)歷一個從固態(tài)到蒸氣態(tài)再到顆粒的過程，形成的顆粒大多為空氣動力學直徑小于1 μm的細顆粒，因此該過程也稱為細顆粒模式。在生物質燃燒條件下，灰分中包含的一些高熔點物質以及未燃盡炭未能達到揮發(fā)溫度，因此在煙氣中以固態(tài)形式存在，相對于細顆粒模式的成核過程，這些物質無需經(jīng)歷相變直接形成顆粒，這一過程形成的顆粒的空氣動力學直徑通常大于1 μm，因此該過程也稱為粗顆粒模式［19］。

1.4 顆粒成長

細顆粒模式與粗顆粒模式形成的顆粒物在與周圍環(huán)境物質的相互作用下存在一個成長過程，在這一過程中顆粒物粒徑大小及表面形貌都有可能發(fā)生一定的變化。

顆粒凝聚、聚團和沉積是顆粒成長的典型方式。由于煙氣的湍流擴散及顆粒本身的布朗運動，顆粒之間會發(fā)生碰撞。當亞微米尺度的顆粒相互碰撞時，它們通常粘連在一起并燒結形成具有復雜表面形貌的新顆粒［6］。顆粒物與燃燒設備受熱面相互作用會引起顆粒物的沉積。細顆粒的沉積機制源于煙氣與受熱面表面的溫度梯度引起的邊界層熱遷移以及布朗擴散，其中布朗擴散只對超細顆粒產生作用且不受溫度影響［5］。粗顆粒的沉積機制基于熱遷移和慣性力作用，包括慣性碰撞和湍流渦碰撞［20］。在發(fā)生顆粒沉積的同時，受煙氣的沖刷作用，燃燒設備換熱面的積灰會不斷脫落，此外在流化床燃燒條件下熔融態(tài)堿金屬鹽與床料之間發(fā)生異質聚團，促使粗顆粒的形成與成長［21-22］。因此，顆粒物在燃燒過程中經(jīng)歷著一個動態(tài)的成長演變過程。總體上，顆粒物的產生和演變轉化行為近似如圖1所示，生物質燃燒時，低熔點物質揮發(fā)，一方面，部分有機組分未完全燃燒，并經(jīng)歷一系列物理化學變化后形成有機顆粒物;另一方面，堿金屬鹽等不可燃組分也以蒸氣形式存在，并在一定條件下發(fā)生均質/異質凝結形成細顆粒物，細顆粒隨后與直接從生物質顆粒中析出的不可燃粗顆粒一起，經(jīng)歷團聚、吸附、沉積等作用形成飛灰顆粒。

2 顆粒物排放特性

生物質燃燒過程中，顆粒物的形成與燃料性質、燃燒方式、燃燒設備、過量空氣系數(shù)、負荷等諸多因素有關，因此顆粒物的排放也相應地呈現(xiàn)出多種不同的特性。在研究顆粒物的排放特性時，一般通過質量濃度/質量粒徑分布、數(shù)量濃度/數(shù)量粒徑分布以及化學成分等參數(shù)來表示。

2.1 粒徑分布

顆粒物質量濃度、數(shù)量濃度分別定義為單位體積煙氣中顆粒物的質量和數(shù)量。顆粒物的粒徑分布可以通過兩個參數(shù)進行評價:一是顆粒物質量濃度隨粒徑的分布，稱為質量粒徑分布;二是顆粒物數(shù)量濃度隨粒徑的分布，稱為數(shù)量粒徑分布。

Obernberger等［23］對比研究了20 kW的顆粒鍋爐、40 kW的木屑爐、20 kW的原木爐等小型現(xiàn)代燃燒設備的顆粒物排放特性，顆粒濃度和粒徑分布采用Berner式低壓沖擊器(Berner-type low pressure impactor，BLPI)，靜電低壓沖擊器(electrical low pressure impactor，ELPI)進行測定。研究發(fā)現(xiàn)，在全負荷下，3種燃燒設備產生的PM10質量濃度分別為13～18、28～56和8.8 mg/Nm3;當以50%負荷運行時，顆粒鍋爐和木屑爐的顆粒物質量濃度增加約10%，而原木爐顆粒物質量濃度則略有降低。3種燃燒設備產生的細顆粒均呈現(xiàn)單峰分布，峰值對應顆粒粒徑約為0.1～0.2 μm，并且顆粒的整體粒徑也隨著凝固和表面凝結作用的增強而增大。

圖1 生物質燃燒過程中顆粒物形成機理與演變行為Fig.1 Formation mechanisms and evolution behaviors of PM during biomass combustion

Oser等［24］采用Anderson沖擊器(Anderson impactor)研究了一個燃燒木材的自動窯爐的顆粒物質量粒徑分布，結果顯示在煙氣中收集的顆粒物呈雙峰分布，包含一個主峰(＜0.4 μm)及一個小得多的次峰(約10 μm)。超細顆粒的數(shù)量粒徑分布采用掃描電遷移率粒徑譜儀(scanning mobility particle sizer，SMPS)進行分析，超細顆粒物的數(shù)量粒徑分布呈單峰形式，峰值對應粒徑在60～80 nm之間并與過量空氣系數(shù)有關，整體上表現(xiàn)為過量空氣系數(shù)由1.4增加至3.0時，顆粒物質量濃度減小約14%，而數(shù)量濃度增加約30%，同時超細顆粒的峰值對應粒徑隨過量空氣系數(shù)增加而略有減小。

Obernberger等［18］對440 kW活動爐排爐燃燒木屑、廢木料等產生的顆粒物采用BLPI研究粒徑分布發(fā)現(xiàn)，粗顆粒呈單峰分布，在40～60 μm出現(xiàn)明顯的峰值;而細顆粒則近似服從對數(shù)正態(tài)分布，峰值出現(xiàn)對應的粒徑隨著細顆粒質量濃度增加而增大，這也意味著顆粒數(shù)量濃度基本上保持常數(shù)。Obernberger等［18］對比了云杉等9種不同生物質燃料燃燒的顆粒物排放特性發(fā)現(xiàn)，通常灰分較高的生物質燃燒產生的飛灰顆粒也較多;另外，隨著負荷的增加，飛灰顆粒排放量增加。

不同類型的顆粒物具有不同的排放特性。Wiinikka等［25］在一個使用木屑顆粒為燃料的10 kW的固定床反應器中分別研究了飛灰顆粒(包括粗顆粒和細顆粒)及炭黑/有機顆粒物的排放特性。試驗中，顆粒物總排放量為8.2 ～25.2 mg/MJ，其中飛灰顆粒排放量為7.0 ～24.8 mg/MJ，有機顆粒物(包括炭黑顆粒及烴類物質)排放量為0.3～11.8 mg/MJ。細顆粒(15.4～697 nm)的數(shù)量粒徑分布呈單峰形式，峰值約107～108 cm-3，對應顆粒直徑為63～84 nm，發(fā)現(xiàn)反應器壁面溫度是影響顆粒物排放特性最主要的因素。在400～675℃范圍內，飛灰顆粒和有機顆粒物排放量均隨溫度上升而減少;大于675℃時，飛灰顆粒排放量隨溫度上升顯著增加，而有機顆粒物仍隨溫度上升而減少。隨著溫度上升，細顆粒峰值濃度對應的粒徑增加。

2.2 化學成分

由于生物質燃燒產生的顆粒有多種類型，不同顆粒形成機理不同，因此其含有的化學成分也有差異。Oser等［24］按燃燒是否完全將顆粒中的組分分為兩類:不完全燃燒時，顆粒物主要含未燃盡炭、炭黑、焦油等;完全燃燒時，顆粒物主要含燃料中的礦物質、氯化物、氧化物、硫酸鹽、碳酸鹽等。

以含碳物質為主的顆粒物可以通過改進設備提高燃燒效率的方法有效降低［26］。實際上，在工業(yè)應用的生物質燃燒爐以及現(xiàn)代小型生物質燃燒設備中，由于爐內燃燒狀況組織良好，炭黑顆粒及有機物顆粒的生成量很小甚至可以忽略，顆粒物最主要的來源是完全燃燒時燃料中的無機物通過均質/異質凝結產生的飛灰顆粒。多數(shù)生物質燃燒過程產生的顆粒物含量最高的無機成分元素為K、S、Cl、Na，并以K2SO4、KCl等金屬鹽的形式存在于細顆粒中。表1為近年來國內外研究者對一些小型生物質燃燒設備中顆粒物分析得到的化學成分統(tǒng)計。

表1 小型生物質燃燒設備中顆粒物的主要化學成分Table 1 Chemical composition of PM from small scale biomass combustion

鉀、硫、鋅、鈣、氯和鈉顆粒物中的化學成分受眾多因素影響，其中燃料的化學組成是決定顆粒物中化學成分的主要因素。Obernberger等［18］在440 kW的活動爐排爐上研究了燃燒木屑、云杉樹皮、廢木材3種不同生物質燃料時產生的顆粒物，并通過SEM-EDX對顆粒物化學成分進行分析，發(fā)現(xiàn)燃燒木屑時顆粒物主要含K、S、Cl，隨著顆粒粒徑增加，K的比重增加;大于0.8 μm的顆粒中含有Ca，且隨著顆粒粒徑增加，Ca含量增加;顆粒中有少量重金屬元素，如Pb、Zn、As、Cd等，其含量隨顆粒粒徑減小而增加;燃燒樹皮時，顆粒物同樣主要含有K、S、Cl，但同時也有相當數(shù)量的Cu、Zn、Pb等重金屬元素;而燃燒廢木材時，顆粒物中的成分與前兩者有明顯的不同，含量最多的成分為Zn。

燃燒方式對顆粒物化學成分也有重要的影響。Tissari等［28］研究了燃用木材的暖爐分別在正常燃燒及陰燃時排放的顆粒物，發(fā)現(xiàn)陰燃時排放的細顆粒總量是正常燃燒時排放的6倍，然而陰燃時產生的顆粒物中無機物的含量卻低于正常燃燒時。陰燃對有機顆粒物的產生有顯著的影響，因此其產生的顆粒主要由有機化合物組成。兩種燃燒方式下產生的顆粒中，100 nm以下的超細顆粒中主要包含K、S、Zn以及少量的C、Ca、Fe、Mg、Cl、P、Na等;一些大的團聚體則以碳為主;而更大的球形或不規(guī)則形狀的顆粒也含有與超細顆粒相同的堿金屬，但其表面覆蓋有大量有機化合物。

3 結語及建議

控制燃燒過程中的顆粒物排放是清潔高效利用生物質過程中需要解決的關鍵問題之一，目前已有較多的關于生物質燃燒過程中顆粒物析出規(guī)律的研究，主要關注顆粒物形成機理與排放特性。生物質燃燒過程中產生的顆粒主要包括可燃物質未完全燃燒形成的炭黑顆粒、有機顆粒物以及燃料中不可燃物質通過均質/異質凝結等方式形成的飛灰顆粒。顆粒物的排放特性受燃料性質、燃燒設備、過量空氣系數(shù)等眾多因素影響。在常見的現(xiàn)代中小型生物質燃燒設備中，炭黑顆粒及有機顆粒含量很低，顆粒物以飛灰顆粒為主，因此目前對顆粒物排放特性研究多集中在飛灰顆粒上。總體上，飛灰顆粒在整個粒徑范圍內呈現(xiàn)雙峰分布，粒徑小于1.0 μm的細顆粒與粒徑大于1.0 μm的粗顆粒各存在一個峰值。細顆粒占飛灰顆粒的多數(shù)，其無機成分中主要含K、Cl、S等元素，并以K2SO4、KCl等金屬鹽形式存在。Zn、Pb、Cu等重金屬元素也常在細顆粒中富集。

顆粒物析出規(guī)律的現(xiàn)有研究中也存在一些不足。目前對炭黑顆粒與有機顆粒物的研究較少，對這兩種顆粒物的形成機理、演變特性、影響因素均了解得不夠深入;現(xiàn)有研究普遍對炭黑顆粒、有機顆粒及飛灰顆粒的形成機制單獨進行解釋，而事實上在一定的條件下3者可以同時產生，它們的形成與成長過程可能存在一定協(xié)同或競爭作用;現(xiàn)有研究雖然揭示了3類顆粒物的析出特性，但卻缺乏合適的理論模型對其析出特征進行預報;此外，盡管眾多研究探討了顆粒物的排放特征及影響因素，但對相應的顆粒物控制方法的研究還不充分，對工業(yè)應用的指導意義不夠。因此，建議在后續(xù)的研究工作中，進一步地從微觀層面探討顆粒物析出特性，分析有機揮發(fā)分裂解重組反應路徑，揭示有機顆粒物析出機制;綜合分析3類顆粒物的析出過程中的交互作用，建立顆粒物形成分布預報模型;深入探討顆粒物形成與演變轉化行為的影響因素，在此基礎上尋求控制生物質燃燒顆粒物的排放有效措施。

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