上海地區光化學污染中氣溶膠特征研究

趙辰航，耿福海，馬承愚，陳勇航，毛曉琴

（1.東華大學環境科學與工程學院，上海 201620；2.上海市氣象與健康重點實驗室，上海 200135；3.喀什師范學院化學及環境科學系，新疆 喀什 844006）

上海地區光化學污染中氣溶膠特征研究

趙辰航1，2，耿福海2*，馬承愚1，3*，陳勇航1，毛曉琴2

（1.東華大學環境科學與工程學院，上海 201620；2.上海市氣象與健康重點實驗室，上海 200135；3.喀什師范學院化學及環境科學系，新疆 喀什 844006）

利用上海地區2011～2013年9個大氣成分及氣象觀測站點臭氧（O3）、顆粒物（PM1、PM2.5、PM10）、氣溶膠粒子譜觀測資料以及氣象數據，分析了上海不同功能區臭氧超標時的頻率分布及各類污染物濃度特征.結果表明，上海地區夏季光化學污染嚴重，周邊城區臭氧污染要明顯高于中心城區，不同功能區污染情況差異較大，金山化工區和崇明生態島光化學污染較為嚴重.通過分析光化學污染前后氣溶膠變化特征可知，當出現光化學污染時，各站氣溶膠濃度明顯升高，特別是PM1濃度增加顯著，且PM1/PM2.5比未出現臭氧污染時的比例明顯升高.表明隨著光化學反應的增強，二次氣溶膠生成明顯增多.因此可將PM1作為光化學污染的判定指標之一.

臭氧；光化學污染；氣溶膠

上海是長三角洲地區典型的超大型城市，各種人為活動的增加導致對能源和石化燃料的巨大消耗，使得城市環境質量加劇惡化.隨之而來的光化學反應帶來的臭氧污染［1-2］、氣溶膠污染［3-4］對健康的危害［5-6］等問題已引起廣泛關注.

臭氧是二次污染性氣體，它的生成受到NOx和VOCs的控制.Geng等［7-8］研究表明，上海地區的O3處于VOCs控制區；且上海地面臭氧濃度的區域差異非常顯著，崇明和金山站的濃度最高、徐家匯站最低，呈現出中心城區低、郊區高的特點.其季節變化也同樣顯著，寶山、崇明站春季臭氧濃度最高、冬季最低，而徐家匯、浦東、金山站夏季臭氧濃度最高、冬季最低.

光化學污染產物有臭氧、過氧乙酰硝酸酯（PAN）、醛類（RCHO）、過氧化氫（H2O2）等和二次有機氣溶膠（SOA），在一定氣象條件下會形成光化學煙霧，導致低能見度事件.臭氧是光化學污染的重要指示劑，而臭氧濃度增加會增強大氣氧化性［9-10］，并影響大氣酸沉降和二次氣溶膠的生成過程［11］.北京研究結果表明，在夏季高溫且擴散條件良好的情況下，臭氧濃度升高的同時，PM2.5日均濃度可高達100μg/m3，是非持續高溫期間的2～3倍，這說明了這段時間里活躍的光化學反應對細粒子產生作了重要的貢獻［12］.

中國氣象局在2013年印發的《環境氣象業務發展指導意見》中提出，到2015年全國副省級以上城市要開展光化學煙霧預報.光化學煙霧是光化學污染導致的低能見度事件，雖然目前國內外學者對于近地面臭氧、氣溶膠等污染開展了不少研究，但對于光化學煙霧的觀測標準以及臭氧污染與氣溶膠關系方面的工作較少.光化學煙霧中PAN、RCHO等屬于痕量污染物，監測難度非常大.而O3一般占到90%以上，能夠作為判定光化學污染的指示物之一，但光化學煙霧（低能見度事件）主要由大氣氣溶膠增多，特別是二次氣溶膠多造成的.因此本文基于上海地區多站點臭氧和氣溶膠觀測資料，對比分析了臭氧超標前后氣溶膠的變化情況以及氣溶膠污染時臭氧濃度變化特征，研究臭氧對氣溶膠生成的貢獻，并為將來制定光化學煙霧觀測和預報等級提供參考.

1 研究數據與方法

1.1 觀測站點

上海市氣象局于2005年開始建設大氣成分觀測網，觀測站點按不同區域特征分別布設在上海市氣象局（徐匯區）、浦東新區氣象局、寶山氣象局、金山氣象局、崇明氣象局、東灘濕地、佘山島、佘山天文臺、世博園區、小洋山和臨港11個站點（見圖1及表1），各站點代表了不同的下墊面特征.其中徐家匯是上海中心城區、城市交通樞紐和商業居住混合區，浦東是大型綠地、辦公居住混合區，寶山和金山分別為鋼鐵工業區和石化工業區，崇明則屬于綠化覆蓋率高的生態島區域，東灘站位于自然保護區內，小洋山屬于海島站點.

圖1 上海區域大氣成分觀測網站點分布Fig.1 Station distribution of atmospheric compositon observation in Shanghai area

表1 上海各站點經緯度及海拔Table 1 The longitude， latitude and altitude from every atmospheric composition and meteorological sites of Shanghai

1.2 臭氧分析

臭氧儀器安裝于辦公樓屋頂，采樣桿離屋頂垂直距離為1.5m，采樣口視角開闊，周圍無任何建筑物及樹木遮擋，整個采樣口垂直離地距離均在15.0m左右.觀測儀器是澳大利亞Ecotech公司生產的ML/EC9810型臭氧分析儀，量程0～400×10-9，精度和最低檢出限為1.0×10-9，噪音為0.5×10-9，量程漂移為≤0.5%讀數（24h），零點漂移為≤0.001×10-9（24h），響應時間為20s，該儀器符合美國EPA要求.臭氧儀器每天24h在線連續觀測，數據采集-頻率為1min，每天進行1次儀器零點和量程校準，每半年使用Thermo49ips臭氧校準儀進行1次多點線性校準標定工作.本文所提到臭氧超標指臭氧小時濃度平均超過國家空氣質量標準二級濃度限值200μg/m3［13］.

1.3 顆粒物分析

Grimm180是在線環境顆粒物監測儀，同時測量環境中的PM1、PM10、PM2.5以及31個粒徑段的氣溶膠數濃度即氣溶膠粒子譜. GRIMM180測量氣溶膠的粒徑范圍是0.25～32μm，質量濃度范圍是1～1500μg/m3，精度是量程的±2%，測量時間為1～60min.GRIMM180是連續自動監測儀器，每年定期對其進行1次校準.將普通儀器與標準儀器的測量值進行比較，如果相差超過3%就需要進行校準.

本文采用的是各站點2011年到2013年全年整點數據.其中PM1和氣溶膠粒子譜只有東灘和浦東兩站有觀測數據；PM2.5和PM10只有寶山、東灘、金山、浦東、世博和徐家匯有觀測數據.氣象資料則來自各個站點氣象A文件以及自動站數據（沒有A文件的站點用自動站數據）.

本文首先對各個站點超標臭氧特征進行分析，從分析結果中選取最具代表性且干擾因素較少的月份和時間，并利用氣象因素進行進一步篩選，最后對臭氧達標時與超標時刻所對應的各粒徑范圍顆粒物濃度、不同粒徑顆粒物濃度比值等數據進行對比統計分析.并對顆粒物超標前后的臭氧濃度進行比較分析.

2 結果與討論

2.1 臭氧超標小時濃度特征

從表2中可見，臭氧累計超標小時數金山站最多，為606h（小時數），日超標率11.59%；其次為佘山站，共計400h，日超標率9.85%；累計超標小時數最少的站點為徐家匯和寶山站，分別為48，95h，日超標率為1.71%和3.04%；超標平均濃度各個站點相差不大，226～238μg/m3.總體來看，寶山站雖然位于工業重污染區但臭氧濃度并不高；而東灘站處于生態區，和位于海島區的小洋山站由于前體物濃度低，臭氧濃度較低；其它站點臭氧超標情況基本符合中心城區低、郊區高的特征［14］.

表2 2011～2013年上海地區臭氧小時平均濃度超標（＞200μg/m3）特征統計Table 2 Statistics on exceeded characteristics of ozone hourly concentrations （＞200μg/m3） from 2011 to 2013 in Shanghai area

根據環境空氣質量臭氧分指數IAQI［15］及對應的濃度限值，以臭氧濃度大于160μg/m3（對應IAQI為50）的數據為樣本，5μg/m3為組距進行分析（圖2）.臭氧IAQI中101～150，即濃度在200～300μg/m3為輕度污染；151～200，即濃度在300～400μg/m3為重度污染；201～300，即濃度在400～800μg/m3為重度污染.各個站點臭氧超標濃度頻率分布基本隨著濃度的增加而減少.其中金山、崇明和佘山站的頻率分布較為相似，整體遞減緩慢，高值區域所占比例較大，臭氧IAQI在101～150（輕度污染）占總超標樣本比例分別為35.92%、34.79%和34.40%；其中，金山和崇明臭氧IAQI大于150（中度污染及重度污染）占總樣本分別為3.23%和2.06%.東灘、浦東和小洋山3站與前述情況較為相似，但高值區域所占比例較少，頻率分布隨濃度增加下降較快，多集中在250μg/m3以下，占總樣本比例分別為90.67%、92.14%和93.77%.寶山、世博、徐家匯3站則集中在IAQI小于100（空氣質量為良或優），分別占總樣本為72.78%、72.68%和70.91%.

具體來看（圖3），除金山和佘山兩站，其它站點2013年臭氧超標濃度均高于2011和2012年，其中寶山、崇明、世博和小洋山站2012年比2011年降低了2.74%、3.46%、4.23%、1.38%，徐家匯2012年與2011年持平；2013年比2012年臭氧超標濃度又有所增加，上述5站連同東灘和浦東增幅分別為15，15，10，14，27，17，16μg/m3；臭氧超標小時數與超標濃度情況基本相同，金山和佘山兩站超標情況最為突出.總體來看，無論是中心城區、工業區還是大型綠地區，2013各站點臭氧超標情況均較以往嚴重，金山和佘山站有所好轉，但上海地區其它站點的臭氧情況日益嚴峻，需要引起足夠的重視.

圖2 2011～2013年上海地區臭氧超標濃度頻率分布Fig.2 Frequency distribution of exceeded concentration of ozone hourly concentrations from 2011 to 2013 in Shanghai area

從圖4可以看出，9個站點月累計超標小時數均呈現雙峰結構，第1次峰值均出現在5月，第2次峰值金山、東灘、寶山站出現在7月，崇明、佘山、世博站出現在8月.臭氧超標主要集中在5、6、7、8這4個月，其中金山這4個月份臭氧超標小時數占全年超標小時數的76.40%，佘山為72.01%，浦東為81.94%；上海地區臭氧超標多發生在夏季，冬季臭氧超標情況較少發生，主要是由氣象條件決定的，冬季紫外輻射弱，氣溫低，相對濕度大［16］，均不利于生成臭氧的光化學反應的進行.夏季是一年當中氣溫最高、紫外輻射最強的季節，這些條件十分有利于臭氧光化學反應的進行，同時，由于春夏季大氣湍流加強，大氣成分垂直輸送明顯，因此地面臭氧偏高，也可能與平流層臭氧向下輸送有關.雖然夏季紫外輻射和氣溫均高于春秋季，十分有利于臭氧的光化學生成，但由于上海地區6月中下旬到7月上旬屬于梅雨季節，夏季也多發生暴雨、臺風等天氣，因此，雨水沖刷和污染物水平輸送加強，大大降低了空氣中的臭氧濃度［17］.

圖3 2011～2013年上海地區臭氧超標年際變化Fig.3 Inter-annual variations of exceeded of ozone from 2011 to 2013 in Shanghai area

圖4 2011～2013年上海地區臭氧小時濃度超標月累計小時數統計Fig.4 Cumulative statistics of ozone exceeded in every month from 2011 to 2013 in Shanghai area

進一步分析臭氧超標時的日變化特征（圖5），臭氧小時濃度超標主要集中在12：00～16：00，14：00時超標小時數最多，呈單峰狀.徐家匯和寶山站出現在13：00；值得注意的是，金山和佘山站除了超標小時數遠多于其它站點，超標的時間范圍也非常廣，17：00過后，甚至金山站在20：00還有19次超標，表明這兩個地區臭氧超標情況出現頻率高、時間跨度大，這可能與當地臭氧前體物局地排放及風有關，需要成為臭氧濃度重點控制區域.

從圖6中可以看到，各個站點臭氧超標小時濃度差異較大，且波動性較強.但臭氧超標日變化整體呈現單峰趨勢，多出現在13：00～15：00，如佘山、崇明站都是非常典型的單峰結構，但是浦東、東灘站峰值不明顯，尤其是浦東站11：00～18：00臭氧超標平均濃度231～237μg/m3，沒有明顯的單峰結構.而小洋山和徐家匯站則出現了單峰倒置的情況，這可能是由于樣本數據不全或超標小時數不多造成的.

圖5 2011～2013年上海地區臭氧小時濃度超標日變化小時數統計Fig.5 Cumulative statistics of ozone exceeded in every hour from 2011 to 2013 in Shanghai area

圖6 2011～2013年上海地區臭氧小時超標濃度平均變化情況Fig.6 Variation of ozone average concentration exceed the standard from 2011 to 2013 in Shanghai area

2.2 臭氧與氣溶膠變化特征分析

對于臭氧與某些氣象因素關系的研究，不同地區有所差異，但在溫度、日照、降水、相對濕度等方面，談建國等［16］、安俊琳等［18］、陳世儉等［19］都有大致相同的結論，即臭氧與溫度、日照時數成正比，與降水、相對濕度成反比.為了更好的分析臭氧超標時與達標時氣溶膠的變化特征，盡量排除其它情況的影響，統計寶山、東灘、金山、浦東、世博和徐家匯6站（某些站點由于資料限制，所有分析均在現有資料基礎上進行）2011～2013年5～8月、6：00～20：00、無降水情況下臭氧達標與超標小時數條件下的數據進行對比分析.

從圖7可以看出，各站點臭氧超標前后顆粒物變化情況基本一致，金山、世博、寶山和徐家匯站臭氧達標時刻與超標時刻差異較大，超標時分別比達標時高87.68%、70.46%、67.03%和66.20%.東灘和浦東站僅為44.59%和34.36%.蔡彥楓等［20］研究表明，近地面臭氧和PM10濃度存在相反的變化趨勢，雖然并未對超標臭氧與PM10關系進行深入研究，但是基本情況與上海地區相反.秦瑜等［11］，唐孝炎等［9］提到光化學煙霧中會生成氣溶膠，影響能見度和輻射平衡；Jenkin等［21］研究也顯示，光化學煙霧引起的能見度下降主要與臭氧氧化產生的二次氣溶膠有關.

圖7 上海地區臭氧達標時刻與超標時刻PM10平均濃度對比Fig.7 Contrast of PM10average concentration at ozone standard time and exceeded time in Shanghai area

由于二次氣溶膠多為超細顆粒物（空氣動力學當量直徑在1μm以下的顆粒物），排除地域等其它因素的影響，上海地區PM10與蔡彥楓等［20］研究結果不同的原因可能是由于上海地區PM10中細顆粒物比重較大，多為PM2.5甚至PM1.為此，對細顆粒物以及顆粒物比例進行考察.

浦東和東灘兩站臭氧超標后PM1濃度比達標時濃度高，尤其東灘站差異較為明顯，超標時比達標高51.51%，而浦東比達標時高5.26μg/m3.圖8中，東灘在臭氧達標時刻與超標時刻PM1日變化區別較為明顯，臭氧達標時PM1均在20μg/m3以下，而臭氧超標時PM1保持在25～30μg/m3，沒有明顯的峰值和谷值；而浦東臭氧達標時刻與超標時刻PM1在14：00之后才有明顯差異，臭氧超標時PM1在20～30μg/m3，波動較為明顯；而臭氧達標時則呈現平滑的日變化情況，14：00時左右出現谷值.橫向來看，2站PM1在臭氧超標時濃度相差不大，但是在達標時，東灘明顯偏低.浦東在17：00時后出現PM1走高的情況可能是由晚高峰所造成的.

圖8 上海地區臭氧達標時刻與超標時刻PM1平均濃度日變化對比Fig.8 Diurnal variation contrast of PM1average concentration at ozone standard time and exceeded time in Shanghai

圖9中，東灘站PM1～PM2.5在臭氧超標前后基本持平，而浦東站在臭氧超標時PM1～PM2.5有小幅提升，從3.87～4.24μg/m3，變化不大.兩站點臭氧超標前后PM1～PM2.5濃度日變化沒有規律性，但大多數時刻臭氧超標時顆粒物濃度較高.

再分析光化學污染前后大氣細顆粒物比例變化情況，如圖10所示，浦東和東灘兩站PM1/PM2.5在臭氧超標時各時刻基本都高于臭氧達標時，浦東站臭氧超標時PM1/PM2.5基本在85%左右，而東灘站更高則為90%左右；雖然臭氧達標時刻兩站PM1/PM2.5基本都在80%以上，但臭氧超標情況下這一比例又有進一步的提升.結合前面對于顆粒物在臭氧超標前后規律的探究，基本可以確定上海地區光化學反應對于二次氣溶膠生成有一定的貢獻.

圖9 上海地區臭氧達標時刻與超標時刻PM1～PM2.5平均濃度日變化對比Fig.9 Diurnal variation contrast of PM1～PM2.5average concentration at ozone standard time and exceeded time in Shanghai

圖10 上海地區臭氧達標時刻與超標時刻PM1/PM2.5日變化對比Fig.10 Diurnal variation contrast of PM1/PM2.5average concentration at ozone standard time and exceeded time in Shanghai

分析氣溶膠粒子譜數據（圖11），研究臭氧超標前后氣溶膠數濃度變化特征，相較于臭氧達標時刻，氣溶膠中PM1，尤其是粒徑在0.5μm以下的氣溶膠在臭氧超標時刻明顯高于達標時刻，提升幅度在40%左右.而0.5μm以下的氣溶膠粒子主要是由光化學反應生成的二次氣溶膠粒子組成的，說明出現光化學污染時會促進二次氣溶膠的生成.從而進一步印證了上海地區光化學反應對于PM1超細顆粒物有明顯的貢獻作用.

圖11 上海地區臭氧達標時刻與超標時刻氣溶膠粒子譜變化對比Fig.11 Variation contrast of aerosol particle size distributionat ozone standard time and exceeded time in Shanghai

如圖12所示，PM2.5超標（超過《環境空氣質量標準》［13］PM2.524h平均二級濃度限值75μg/m3）前后臭氧濃度差異較為明顯.除浦東站以外，各站基本情況均為PM2.5超標時臭氧濃度比達標時高.其中金山站臭氧在PM2.5超標前后提高了38.25%；徐家匯、世博、寶山、東灘站分別為36.01%、33.65%、32.18%和31.13%.由此可以看出，光化學反應引起的臭氧濃度的升高甚至超標和顆粒物尤其是細顆粒物之間確實存在一定的相關關系.

圖12 上海地區PM2.5超國標及達標情況下臭氧平均濃度對比Fig.12 Contrast of ozone concentration at PM2.5standard time and exceeded time in Shanghai area

3 結論

3.1 上海地區夏季（集中在5～8月）光化學污染嚴重，周邊城區污染要明顯多于中心城區，而不同功能區污染情況差異較大.其中金山化工區、崇明生態島站無論從超標小時數還是超標頻率分布來看，光化學污染超標情況更加嚴重.

3.2 發生光化學污染時，氣溶膠質量濃度（PM10，PM1～PM2.5，PM1）均增大，PM1/PM2.5比例也進一步升高，且PM1質量濃度顯著升高，說明光化學污染物中PM1氣溶膠成為不可忽視的產物.

3.3 臭氧污染出現時，氣溶膠粒子譜也進一步顯示1μm以下粒子數增多，特別是0.5μm以下粒子數濃度增幅在40%左右.這都表明伴隨著臭氧污染的發生，二次氣溶膠生成也明顯增多.

3.4 臭氧污染對于二次氣溶膠生成存在一定的貢獻作用，且與PM1有非常明顯的關系.制定光化學煙霧標準時，可將其作為重要參考指標，判斷出現光化學煙霧的嚴重程度.

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Aerosol characteristics during photochemical pollution in Shanghai Area.

ZHAO Chen-hang1，2， GENG Fu-hai2*， MA Cheng-yu1*， CHEN Yong-hang1， MAO Xiao-qin2（1.College of Environmental Science and Engineering， Donghua University， Shanghai 201620， China；2.Shanghai Key Laboratory of Meteorological and Health， Shanghai 200135， China；3.Faculty of Chemistry and Environmental Science， Kashgar Teachers College， Kashgar 844006， China）.

China Environmental Science， 2015，35（2）：356～363

Ozone concentration and their frequency distributions were analyzed among different function areas in Shanghai based on measurements of ozone （O3）， particulate matter （PM1， PM2.5， PM10）， aerosol particle size distribution and meteorological parameters. With observations from tmospheric composition and meteorological sites， the study was focused on the period exceeding ozone standard between year 2011～2013. Summer photochemical pollution was very serious in Shanghai. Ozone pollution occured significantly more often in the suburban area than the central urban area. Photochemical pollution showed different patterns in different function areas， with more serious conditions at Jinshan chemical district and Chongming Island. Through analysis of aerosol variations before and after photochemical pollutionevents， aerosol concentrations， especially PM increased significantly. PM1/PM2.5ratios during the pollution episodes were also significantly higher than during clean days， indicating that secondary aerosols increased significantly with the enhancement of photochemical reaction. Therefore， PM1could be used as an important parameter to evaluate photochemical pollution.

ozone；photochemical pollution；aerosol

X513

A

1000-6923（2015）02-0356-08

趙辰航（1988-），女，河南新鄉人，東華大學碩士研究生，主要從事大氣遙感與城市環境研究.

2014-06-28

公益性行業（氣象）專項（GYHY201206027）

* 責任作者， 耿福海， 研究員， fuhaigeng@263.net；馬承愚，副教授，machengyu@dhu.edu.cn