速溶藥茶顆粒提取液干燥方法及成型工藝研究

葛云鵬，肖作為，羅 堃，2，陳光宇，2，何 群，2*，肖 吉，付豪杰

（1.湖南中醫(yī)藥大學(xué)，湖南 長(zhǎng)沙410208；2.湖南省藥學(xué)“十二五”重點(diǎn)學(xué)科，湖南 長(zhǎng)沙410208）

代謝綜合癥是糖代謝異常和心血管疾病等多種危險(xiǎn)因素在個(gè)體內(nèi)集結(jié)的狀態(tài)，在美國(guó)總患病率為24%，在中國(guó)代謝綜合癥的患病率也有逐年增加的趨勢(shì)，約占中老年人口的20%～40%[1]，以飲食控制及服用預(yù)防藥物為主，患者需長(zhǎng)期服藥，但習(xí)慣飲茶的病人順應(yīng)性差。 據(jù)報(bào)道普洱茶可防治代謝綜合癥[1]，但藥力不足，本項(xiàng)目將防治代謝綜合癥的中藥金銀花、決明子、仙草與黑茶組成復(fù)方，制成速溶藥茶顆粒，增強(qiáng)黑茶防治代謝綜合癥的藥效，以黑茶為主體，藥茶結(jié)合，創(chuàng)制深受人們喜愛(ài)的新型保健食品。 本試驗(yàn)以處方中最易揮發(fā)損失的茶香成分—茶多酚含量為評(píng)價(jià)指標(biāo)，研究最大限度減少茶香損失的工藝參數(shù)，尤其是對(duì)干燥過(guò)程中噴霧干燥法和冷凍干燥法進(jìn)行比較，現(xiàn)將實(shí)驗(yàn)方法及結(jié)果報(bào)道如下。

1 材料

1.1 試驗(yàn)材料

野尖茯磚黑茶購(gòu)于湖南安化茶廠； 金銀花、決明子購(gòu)于湖南隆回藥材公司；仙草購(gòu)于廣東省進(jìn)出口貿(mào)易公司（產(chǎn)地：印度尼西亞）；沒(méi)食子酸對(duì)照品（批號(hào)：110831-200302， 中國(guó)食品藥品檢定研究院）。

1.2 儀器

SP-756 型紫外可見(jiàn)分光光度計(jì)(上海光譜儀器有限公司)； DW-F351 型超低溫冷凍儲(chǔ)存箱（中科美菱低溫科技有限責(zé)任公司）；HG53-P 型水分測(cè)定儀（瑞士，梅特勒-托利多儀器有限公司）；LGJ-12 冷凍干燥機(jī) （北京松源華興科技發(fā)展有限公司）；YC-015 噴霧干燥儀 （上海雅程儀器設(shè)備有限公司）。

1.3 試劑

福林酚試劑(高純，合肥博美生物科技有限責(zé)任公司)；無(wú)水Na2CO3(分析純，廣東汕頭市西隴化工廠)；其他試劑皆為分析純；蒸餾水(自制)。

2 方法與結(jié)果

2.1 藥茶制備工藝流程

取黑茶、金銀花、決明子與仙草粉碎成5 目左右粗粉， 先用4 倍量50 ℃開(kāi)水快速?zèng)_洗1 次以除去雜質(zhì)， 然后加9 倍量85～90 ℃開(kāi)水浸漬15～25 min，浸漬期間不斷攪拌，放冷，經(jīng)4 層紗布濾過(guò)， 藥渣反復(fù)提取2 次， 合并濾液， 離心 （3 000 r/min，30 min），取上清液，噴霧干燥得噴霧干燥粉末，或經(jīng)冷凍干燥，研磨，過(guò)100 目篩，備用。

2.2 茶多酚的含量測(cè)定方法[2-3]

2.2.1 對(duì)照品溶液的配制 取沒(méi)食子酸對(duì)照品約0.05 g，精密稱定，置于50 mL 容量瓶中，加蒸餾水溶解并定容至刻度，搖勻，即得沒(méi)食子酸對(duì)照品儲(chǔ)備液。

2.2.2 標(biāo)準(zhǔn)曲線的建立 分別移取0.098 6 mg/mL的沒(méi)食子酸對(duì)照品溶液0.5、1.0、2.0、3.0、4.0、5.0 mL 于6個(gè)100 mL 的容量瓶中，加甲醇稀釋并定容，分別配制 成4.93、9.86、19.72、29.58、39.44、49.30 μg/mL 的沒(méi)食子酸對(duì)照品溶液，再分別移取1 mL 對(duì)照品溶液和1 mL 蒸餾水混合， 加入5 mL 0.2 mol/L 福林酚試劑， 振蕩5 min 混勻， 再分別加入4 mL 7.5%的Na2CO3，振蕩30 s，室溫反應(yīng)1 h 后，于765 nm 處測(cè)定吸光值， 以沒(méi)食子酸濃度C 對(duì)吸光度A 作標(biāo)準(zhǔn)曲線，回歸方程為A=0.010 3C+0.001 1（r=0.998 8），說(shuō)明線性關(guān)系良好。

2.2.3 供試品溶液的制備 （1）0.2 mol/L 福林酚試劑：精密吸取10 mL 福林酚試劑轉(zhuǎn)移到100 mL 容量瓶中， 用蒸餾水定容并搖勻。 （2）7.5%碳酸鈉溶液：取無(wú)水碳酸鈉約37.50 g，精密稱定，加適量蒸餾水溶解并轉(zhuǎn)移至500 mL 容量瓶中， 用蒸餾水定容并搖勻。 （3）藥茶供試液的制備：取藥茶冷凍干燥粉約0.3 g，置于10 mL 容量瓶中，用甲醇溶解并定容至刻度，搖勻，再?gòu)闹腥? mL，置10 mL 容量瓶中，加甲醇稀釋至刻度，搖勻，得濃度為2.81 mg/mL 的藥茶冷凍干燥粉溶液。 同法制得濃度為2.84 mg/mL的藥茶噴霧干燥粉溶液。 分別取適量藥茶冷凍干燥粉及噴霧干燥粉溶液， 用0.45 μm 的微孔濾膜過(guò)濾，取1 mL 濾液于100 mL 容量瓶中，用蒸餾水定容至刻度，搖勻，備用。

2.2.4 含量測(cè)定 分別移取沒(méi)食子酸對(duì)照品溶液、蒸餾水及供試液各1.0 mL 于10 mL 刻度試管內(nèi)，在每個(gè)試管中分別加入5.0 mL 的0.2 mol/L 福林酚試劑，搖勻，反應(yīng)3～8 min 內(nèi)，加入4.0 mL 7.5%Na2CO3溶液，加蒸餾水定容至刻度，搖勻，室溫下放置60 min， 在765 nm 波長(zhǎng)條件下用紫外分光光度計(jì)測(cè)定吸光度(A)。

2.3 正交設(shè)計(jì)試驗(yàn)法優(yōu)選噴霧干燥法制備藥茶粉的最佳工藝條件

根據(jù)預(yù)試驗(yàn)及查閱文獻(xiàn)可知， 影響噴霧干燥的主要因素有藥液溫度（A）、進(jìn)風(fēng)溫度（B）、泵藥速度（C）及通針次數(shù)（D），試驗(yàn)設(shè)計(jì)水平見(jiàn)表1。選用L9(34)正交設(shè)計(jì)試驗(yàn)表安排實(shí)驗(yàn)，以最易損失的茶香成分茶多酚含量為評(píng)價(jià)指標(biāo)， 結(jié)果分析見(jiàn)表2-3。

由表2 的極差值可知, 在制備過(guò)程中影響藥茶干粉中茶多酚含量的因素的順序依次為D>A>C>B，即通針次數(shù)＞藥液溫度＞泵藥速度＞進(jìn)風(fēng)溫度。 由直觀分析可知A3B1C3D2為最佳方案，方差分析結(jié)果表明，因素A、C、D 對(duì)制備藥茶干粉的影響差異具有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義（P＜0.05）,因素B 差異無(wú)統(tǒng)計(jì)學(xué)意義。

表1 噴霧干燥法制備藥茶干粉工藝參數(shù)篩選因素水平表

表2 噴霧干燥法制備藥茶粉正交試驗(yàn)結(jié)果

表3 噴霧干燥法制備藥茶干粉正交設(shè)計(jì)試驗(yàn)因素間方差分析表

綜上所述，噴霧干燥法制備藥茶干粉最佳工藝參數(shù)為： 提取藥茶液溫度為70 ℃； 進(jìn)風(fēng)溫度為120 ℃； 泵藥速度為5 mL/min； 通針次數(shù)為5次/min。

2.4 冷凍干燥法[4-6]

取藥茶提取液， 濃縮， 調(diào)整相對(duì)密度至1.25以上， 按照冷凍干燥儀最優(yōu)工藝參數(shù)進(jìn)行冷凍干燥，其方法和條件為：真空度為13～23 Pa，冷阱溫度為-61～-63 ℃，樣品溫度-58～-59 ℃。 干燥至含水量5%左右（約需48～60 h），取出冷凍干燥粉，研磨，過(guò)100 目篩，備用。

2.5 藥茶液冷凍干燥和噴霧干燥所得藥茶干粉中茶多酚含量對(duì)比

按“2.3”噴霧干燥優(yōu)選條件制備3 批噴霧干燥粉樣品，并按“2.4”冷凍干燥法也制備3 批冷凍干燥粉樣品，在相同分析測(cè)試條件下按“2.2”法平行測(cè)定茶多酚的吸光值，再代入標(biāo)準(zhǔn)曲線回歸方程計(jì)算出各樣品中茶多酚含量，并按完全隨機(jī)t 檢驗(yàn)法進(jìn)行成組資料比較， 噴霧干燥法茶多酚含量為（15.82±0.17）%， 冷 凍 干 燥 法 茶 多 酚 的 含 量 為（14.96±0.20）%， 兩組樣本均值有顯著性差異 （P＜0.05），故噴霧干燥法優(yōu)于冷凍干燥法。 且噴霧干燥比冷凍干燥耗時(shí)短，儀器設(shè)備簡(jiǎn)單，成本低，效率高。

2.6 速溶藥茶顆粒的成型工藝研究[7]

2.6.1 制粒基本方法 取藥茶干粉， 與輔料混勻，噴灑一定濃度食用或藥用乙醇，制軟材，過(guò)10 目篩制濕顆粒， 將濕顆粒放入25 ℃鼓風(fēng)干燥箱中干燥至含水量≤2%，取出過(guò)10～40 目篩整粒，得干顆粒。

2.6.2 制粒輔料的選擇 選常用制粒輔料： 乳糖、甘露醇、糖粉、糊精、可溶性淀粉、麥芽糖、不加輔料， 按制粒所需的最低量加入到藥茶干粉中制粒，以顆粒色澤、口感、速溶性、澄清度、成型性為評(píng)價(jià)指標(biāo)，采用等級(jí)一致性檢驗(yàn)優(yōu)選最佳輔料，結(jié)果見(jiàn)表4。

檢驗(yàn)結(jié)果有統(tǒng)計(jì)意義（P＜0.05），可認(rèn)為其等級(jí)有一致性的傾向，即各組輔料對(duì)色澤、口感、速溶性、澄清度、成型性幾方面有顯著性差異，由表4 可知：不加輔料制粒效果最好，等級(jí)和Ri最大，優(yōu)于其他組。

表4 制粒輔料篩選的等級(jí)一致性檢驗(yàn)結(jié)果

2.6.3 制粒時(shí)乙醇濃度的選擇 對(duì)乙醇濃度80%～95%進(jìn)行篩選，以制軟材、過(guò)篩制粒、黏篩網(wǎng)情況為評(píng)價(jià)指標(biāo)，亦采用等級(jí)一致性檢驗(yàn)優(yōu)選最佳乙醇濃度，結(jié)果見(jiàn)表5。

檢驗(yàn)結(jié)果有統(tǒng)計(jì)意義（P＜0.05），可認(rèn)為其等級(jí)有一致性的傾向， 即各組乙醇濃度對(duì)制軟材情況、過(guò)篩制粒情況、黏篩網(wǎng)情況有顯著性差異，影響較大， 由表5 實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知：92%乙醇制粒效果最好，等級(jí)和Ri最大，優(yōu)于其他組。

表5 制粒時(shí)乙醇濃度篩選的等級(jí)一致性檢驗(yàn)結(jié)果

3 討論

3.1 理論上，冷凍干燥溫度低，茶香保留多，但冷凍干燥是一種靜態(tài)干燥，干燥速率很慢，耗時(shí)很長(zhǎng)，干燥過(guò)程中， 僅在與空氣接觸的表面上才能干燥，且液面上長(zhǎng)時(shí)間抽真空，將茶香抽走損失。 而采用噴霧干燥法制備藥茶粉時(shí)，可在瞬間干燥，雖然溫度高，但時(shí)間短，因此茶香損失較少。

3.2 原設(shè)計(jì)加乳糖、甘露醇、糖粉等賦形劑制顆粒，服用時(shí)口感不好， 主要是這些輔料掩蓋了茶香味，進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，藥茶干粉中的茶多糖可起到良好的賦形作用無(wú)需添加輔料。

3.3 由于濕法制粒需要干燥， 干燥時(shí)需要升溫，在升溫過(guò)程中茶香損失較多， 故原設(shè)計(jì)采用干法制粒，但經(jīng)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，干法制粒外觀不美觀，顆粒形狀不好，經(jīng)反復(fù)篩選不同濃度乙醇，多次比較，最終采用濃度為92%的乙醇濕法制粒，25 ℃低溫干燥得到滿意結(jié)果。

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