食物粒徑與混合方式對多溴聯苯醚生物有效性的影響

婁素芳，黃寧寶，徐麗，余應新,2,*

1. 上海大學環境與化學工程學院 環境污染與健康研究所，上海 200444 2. 中國科學院城市環境研究所 城市環境與健康重點實驗室，廈門 361021 3. 上海大學環境與化學工程學院 化學工程與工藝系，上海 200444

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食物粒徑與混合方式對多溴聯苯醚生物有效性的影響

婁素芳1，黃寧寶1，徐麗3，余應新1,2,*

1. 上海大學環境與化學工程學院 環境污染與健康研究所，上海 200444 2. 中國科學院城市環境研究所 城市環境與健康重點實驗室，廈門 361021 3. 上海大學環境與化學工程學院 化學工程與工藝系，上海 200444

多溴聯苯醚(PBDEs)是一類典型的持久性有機污染物(POPs)，口服攝入是其主要人體暴露途徑。口服生物有效性是污染物健康風險評估中的關鍵因子。論文采用體外方法模擬食物在人體腸道中的消化過程，研究了食物粒徑大小以及食物污染與混合方式對PBDEs生物有效性的影響。在<150、150～212、212～250和>250 μm四個粒徑范圍的胡蘿卜中，PBDEs同系物的平均生物有效性分別為48.8% ± 3.8%、45.2% ± 5.0%、38.6% ± 9.3%和37.3% ± 3.7%。測得菠菜和鱸魚采用4種混合方式BY1、BY2、BY3和BY4中PBDEs同系物的平均生物有效性分別為17.1% ± 1.3%、48.3% ± 3.5%、36.4% ± 4.9%和44.4% ± 2.0%，比單純菠菜(2.6% ± 0.2%)和鱸魚(36.3% ± 4.3%)中的生物有效性高。結果表明，PBDEs的生物有效性隨著胡蘿卜粒徑的增大而減小；不同污染方式再混合食品，比單一食品被污染時，PBDEs的生物有效性更高。

多溴聯苯醚；生物有效性；食品；持久性有機污染物；模擬胃腸液

Received 18 November 2015 accepted 4 January 2016

多溴聯苯醚(PBDEs)是一類典型的持久性有機污染物(POPs)。這類污染物在環境中難以降解，但易通過大氣、水以及遷徙動物等遠距離遷移，分布到遠離污染源的地方。由于其擴散導致全球性的污染而廣受關注，目前部分PBDEs已經被《關于持久性有機污染物的斯德哥爾摩公約》列為優先控制的污染物[1]。經口攝入是PBDEs暴露于人體的主要途徑[2]。它們通常是通過結合或吸附在環境介質上(如食品、灰塵)經口攝入。

實際上，污染物在腸道中能否被吸收與其口服生物有效性(bioaccessibility)有關。它是指污染物在消化過程中從基質中釋放到腸液部分的量占總量的比例，它反映了污染物能被腸道吸收的最大程度，通常利用人工胃腸液模擬物質在腸道中的消化過程測定[3-4]。物質的生物有效性通常受到基質的類型和性質的影響，如對食品的不同處理方式會使得食品的結構產生改變，進而影響物質的生物有效性。Netzel等[5]研究發現熱處理和機械均質化會破壞植物基質的細胞壁，能提高Caco-2細胞(一種腸癌細胞)吸收胡蘿卜中類胡蘿卜素的量。由于食物是經口攝入，除了進入口腔前，食物的狀態會影響污染物或營養物在腸道中的吸收外，經口咀嚼后，食物的粒徑也將發生改變，進而影響物質在腸道中的釋放，而這一點經常在體外模擬實驗中被忽視，只有少數研究有明確的機械粉碎過程來模擬口腔咀嚼[6-7]。Lemmens等[7]研究表明β-胡蘿卜素的生物有效性在生胡蘿卜中比熱處理過的胡蘿卜中受粒徑的影響更大。而目前，食品粒徑對污染物生物有效性的影響還未見報道，考慮粒徑的影響，能完善體外模擬技術，更好地評估污染物對人體的暴露風險。

除了粒徑外，食品成分也可對污染物或營養物的生物有效性產生影響。我們前期研究發現，滴滴涕及其代謝物的生物有效性與食品中蛋白質及膳食纖維的含量呈負相關，與碳水化合物的含量和熱量呈正相關[8]；在研究PBDEs生物有效性時也有類似的發現，并建立了PBDEs生物有效性和這些成分之間關系的數學模型[9]。Jiwan等[10]發現有機和無機嬰兒食品中類胡蘿卜素的生物有效性與食品中脂肪、膳食纖維、碳水化合物和其他類胡蘿卜素有關。最近也有金屬和多環芳烴(PAHs)的相關研究[11-12]。然而，這些研究多采用的是單一食品，將這些測定的生物有效性用于人們的日常飲食過程中污染物對人體暴露評估會帶來較大誤差，因為人們日常飲食過程中，脂肪或油脂與其他營養物質如蛋白質、碳水化合物和膳食纖維是同時攝入，需要考慮混合食品中食品的不同污染狀態對污染物釋放的影響，為合理搭配食物，減少污染物的人體暴露風險提供理論依據。

為此，本研究主要開展了以下工作：(1)以胡蘿卜為例，分<150、150～212、212～250和>250 μm四個粒徑范圍，制備受PBDEs污染的不同粒徑胡蘿卜，研究不同粒徑對PBDEs生物有效性的影響；(2)以菠菜和鱸魚為例，用4種不同加標混合方式模擬不同的污染混合食品，探討不同污染混合方式對PBDEs生物有效性的影響。

1 材料與方法 (Materials and methods)

1.1 主要試劑

膠質(pectin from apples)、(+)-阿拉伯半乳聚糖(arabinogalactan from larch wood)和木聚糖(xylan from birch wood)購自美國的Fluka公司；土豆淀粉(starch from potato)、葡萄糖(D-(+)-glucose，SigmaUltra，99.5% GC)、粘蛋白(mucin from porcine stomach，Type Ⅱ)和膽粉(bile bovine)購自美國的Sigma公司；蛋白胨(peptone from poultry)、胃蛋白酶(pepsin from porcine gastric mucosa)、胰酶(pancreatin from porcine pancreas，350 FIP-U/g (activated) protease，6000 FIP-U/g lipase，7500 FIP-U/g amylase)和酵母粉(yeast extract)購自德國的Merck公司；其他化學試劑(分析純)購自上海國藥集團(Sinopharm Chemical Reagent Co. Ltd)。

飽腹狀態的模擬消化液包括：營養液、胃酸、胃液和小腸液。這些消化液的制備依據SHIME配方配制，具體如下。營養液：用2 L的玻璃瓶取1 L純水，在121 ℃滅菌25 min。冷卻到室溫后，向其中加入1 g阿拉伯半乳聚糖、2 g膠質、1 g木聚糖、3 g土豆淀粉、0.4 g葡萄糖、3 g酵母粉、1 g蛋白胨、4 g粘蛋白和L-半胱胺酸0.5 g，最后震蕩均勻。胃酸：向1 L的容量瓶中加入8.6 mL的濃鹽酸，然后加入滅菌過的純水，定容到刻度線，配制成0.1 mol·L-1的HCl溶液。接著把HCl溶液倒入1 L的玻璃瓶中，并向其中加入0.09 g 活性單位為700 FIP-U·g-1的胃蛋白酶，最后震蕩均勻。胃液：取400 mL營養液和50 mL胃酸混合得到pH值為3.0 ± 0.1的胃液。小腸液：取1 L無菌水溶液，向其中加入12.5 g NaHCO3、6.0 g膽粉和0.9 g胰酶，搖蕩均勻。

1.2 樣品采集和前處理

從市場采集的胡蘿卜樣品，用攪拌機磨碎，冷凍干燥后再打碎成粉末，過不銹鋼篩網篩分出<150、150～212、212～250和>250 μm四個粒徑樣品，密封避光-20 ℃冷藏保存待分析。菠菜、鱸魚和草魚樣品采集自上海地區超市和菜市場，同上，冷凍干燥后攪拌機打碎成粉，-20 ℃冷藏保存。

制備受PBDEs污染的樣品過程：向40 mL棕色瓶中加入約1 mL二氯甲烷，后加入18 ng的3-7溴PBDEs和90 ng的BDE209，然后準確稱量0.2 g樣品加入其中，輕輕震蕩使其混合均勻，最后用微弱的氮氣流吹干，老化7 d后使用。

將0.1 g菠菜和0.1 g鱸魚制成4種不同加標混合樣品：(1)菠菜加標老化后與不加標鱸魚混合(BY1)，(2)鱸魚加標老化后與不加標菠菜混合(BY2)，(3)菠菜和鱸魚分別加標老化后混合(BY3)，(4)菠菜和鱸魚混合后加標老化(BY4)。

1.3 生物有效性的測定

取0.2 g的樣品加入到12 mL模擬胃液中，在37 ℃下消化2 h，混合物的pH值為3。然后加入6 mL模擬小腸液，此時pH在7.0左右，膽汁濃度為2 g·L-1。消化6 h后，將混合物在8 118 r·min-1下離心10 min。上清液過0.45 μm的聚丙烯纖維膜后，加入回收率指示物13C-PCB141，用丙酮和正己烷：二氯甲烷(1/3，V/V)溶液萃取3次。殘渣用丙酮(3 × 20 mL)超聲萃取(每次30 min)，萃取液過無水硫酸鈉后，加入回收率指示物13C-PCB141。上清液和殘渣的萃取液均用濃硫酸處理后，用酸堿硅膠-氧化鋁復合層析柱和凝膠滲透色譜柱(GPC)凈化。加入內標13C-PCB208，氮吹濃縮后，用異辛烷定容至一定體積，樣品密封保存于-20 ℃冰箱待分析。

1.4 儀器分析

PBDEs分析在配備負化學離子源(NCI)的Agilent 6890N/5975 GC/MS上完成。3-7溴BDE分析的色譜柱為DB-5MS毛細管色譜柱(30 m × 0.25 μm × 0.25 μm，J&W Scientific，USA)，以高純氦氣為載氣，柱流速為1 mL·min-1。升溫程序為：110 ℃保留1 min后以8 ℃·min-1升至180 ℃，保留1 min，以2 ℃·min-1升至240 ℃，保留5 min，再以2 ℃·min-1升至280 ℃，保留5 min，以20 ℃·min-1升至300 ℃，保留15 min。BDE209的分析色譜柱為DB-5MS毛細管色譜柱(12 m × 0.25 μm × 0.1 μm，J&W Scientific，USA)，柱流速為2 mL·min-1；升溫程序為：110 ℃以10 ℃·min-1升至300 ℃。進樣口、連接口和離子源溫度分別為280 ℃、290 ℃和250 ℃。1 μL無分流進樣，采用選擇離子模式(SIM)。3-7溴BDEs掃描離子m/z為79和81，BDE209為486.7和488.7，13C-PCB141為372和374，13C-PCB208為476和478。

1.5 質量保證與質量控制

每組實驗有一個方法空白，空白測定的值作為背景值，樣品的實測值將扣去該值。用濃度范圍為0.5～300 ng·mL-1的7個PBDEs標樣建立標準曲線進行PBDEs的定量分析，校正曲線的相關系數均大于0.99。3-7溴BDEs和BDE209的儀器檢出限分別為0.3～0.9 pg和3.6 pg。13C-PCB141的回收率為89.0%± 9.3%，數據未進行回收率校正。

玻璃器皿先用含有洗潔劑的自來水，50 ℃超聲30 min，然后120 ℃烘干，接著過含5%重鉻酸鉀的濃硫酸溶液，取出放置4 h后用自來水、蒸餾水依次沖洗，蓋上錫箔紙后，再次在烘箱120 ℃烘干后使用。

1.6 生物有效性計算

PBDE單體的生物有效性(Ba)的計算式為：

式中ms-p為加標樣品經消化后釋放到消化液中PBDE單體的質量(ng)；m為加入PBDE單體的質量(ng)。

2 結果與討論(Results and discussion)

2.1 粒徑對生物有效性的影響

本研究中，不同粒徑胡蘿卜中PBDEs的生物有效性見表1。在<150、150～212、212～250和>250 μm四個粒徑范圍的胡蘿卜中，PBDEs的平均生物有效性分別為48.8% ± 3.8%、45.2% ± 5.0%、38.6% ± 9.3%和37.3% ± 3.7%(圖1)。從圖1可以發現，隨著胡蘿卜粒徑的增大，PBDEs的生物有效性呈現下降趨勢。

食品中營養物質的生物有效性也有類似的研究。Tydeman等[13]研究了不同加工處理后的胡蘿卜中類胡蘿卜素在胃液的釋放，發現胡蘿卜絲和胡蘿卜汁釋放的比例(20.8% ± 3.0%和96.8% ± 4.2%)比胡蘿卜塊(4.5% ± 0.7%)大，且隨著胡蘿卜的表面積增大，類胡蘿卜素在消化液中的分配量也增大。Lemmens等[7]在研究粒徑對β-胡蘿卜素生物有效性的影響時，發現隨著胡蘿卜粒徑的減小，β-胡蘿卜素的生物有效性顯著升高，且細胞破裂是β-胡蘿卜素生物有效性升高的先決條件。

表1 不同粒徑胡蘿卜中PBDEs的生物有效性(%)

注：平均值±標準偏差。

Note: Mean ± standard deviation.

本研究中PBDEs的生物有效性也與這些研究有類似的結果。隨著粒徑的減小，相同質量胡蘿卜顆粒的表面積增加，胡蘿卜與消化液的接觸面積增大，提高了表面活性劑(如膽汁)的乳化作用，促進PBDEs在消化液中的釋放。另外，經過老化，在加標污染的胡蘿卜顆粒上，PBDEs不僅存在于顆粒表面，也有部分可能會進入到胡蘿卜細胞簇的細胞或細胞間隙中，由于磨碎作用，顆粒粒徑減小，破裂的細胞增多，顆粒中PBDEs的封存位點減少，在消化液的作用下這些PBDEs也就越易釋放。

圖1 不同粒徑胡蘿卜中PBDEs的平均生物有效性Fig. 1 Average bioaccessibility of PBDEs in carrot with different particle sizes

此外，我們前期的研究發現，食物中PBDEs的生物有效性與碳水化合物的含量呈顯著正相關[9]，碳水化合物作為胡蘿卜主要含有的營養素，也可能是導致本研究結果的一個因素。營養素的釋放取決于顆粒粒徑減小的模式(細胞分離或細胞破裂)[14]，而攪拌磨碎能導致生胡蘿卜細胞破裂[15]，因此本研究中胡蘿卜的顆粒粒徑減小，會促進細胞中碳水化合物的釋放，在消化過程中，釋放得越多，越有利于PBDEs生物有效性的提高。

2.2 混合食品對生物有效性的影響

據報道，與單一食品不同，混合食品對于痕量物質生物有效性的影響是無法預測的，既有可能增強，也有可能減弱[16]。為研究混合食品對生物有效性的影響，本文以菠菜和鱸魚為例，人為制備了不同污染的混合樣品，通過模擬人體胃腸消化過程測定混合食品中PBDEs的生物有效性。對于這2種食物，菠菜除水分外的營養成分主要以蛋白質、碳水化合物和膳食纖維為主，分別占干重的30.4%、31.6%和17.7%[17]；而鱸魚則以蛋白質和脂肪為主，分別占干重80.4%和19.6%。

我們前期研究發現，作為單一食品時，受污染的菠菜和鱸魚中PBDEs的平均生物有效性分別為2.6% ± 0.2%[9]和36.3% ± 4.3%[18]。當添加另一食品后，所測食品中PBDEs的生物有效性均有所改變(表2)，如BY1中PBDEs的平均生物有效性為17.1% ± 1.3%(圖2)，比菠菜中提高了5倍，但卻比魚體中的要低。BY2中的平均生物有效性為48.3% ± 3.5%(圖2)，比魚體中提高了33.1%。

圖2 不同混合食品中PBDEs的平均生物有效性 注：BY1，菠菜加標老化后與不加標鱸魚混合；BY2，鱸魚加標老化后與不加標菠菜混合；BY3，菠菜和鱸魚分別加標老化后混合；BY4，菠菜和鱸魚混合后加標老化。Fig. 2 Average bioaccessibility of PBDEs in food with different mixed methodsNote: BY1, Spinach spiked with PBDEs and aged then mixed with perch which PBDEs were not added; BY2, Perch spiked with PBDEs and aged then mixed with spinach which PBDEs were not added; BY3, All spinach and perch spiked with PBDEs and aged then mixed each other; BY4, Mixed spinach and perch and then spiked PBDEs.

不同食品具有不同的化學組成及性質，因此其對PBDEs生物有效性的影響也不相同。我們前期研究發現，PBDEs的生物有效性與脂肪含量和碳水化合物成正相關，與蛋白質和膳食纖維成負相關；當食品中的脂肪含量超過5.5%時，脂肪對PBDEs生物有效性的影響最大，對于動物性食品，脂肪是影響PBDEs生物有效性的主要因素[9]。食品中的脂肪含量與PCBs生物有效性之間也具有顯著的線性正相關關系[19]。類似的結果在對土壤中PAHs的研究也有發現，當添加脂質后，PAHs的生物有效性顯著提高[12]。本研究中鱸魚的脂肪含量為19.6%，因此加入鱸魚后，BY1中PBDEs的生物有效性明顯的提高。而對于植物性食品，碳水化合物、蛋白質和膳食纖維共同影響PBDEs的生物有效性[9]。菠菜較鱸魚含有更多的碳水化合物和膳食纖維，且碳水化合物的含量比膳食纖維高，因此加入菠菜后，碳水化合物的作用可能更為明顯，導致BY2中PBDEs的生物有效性也有所升高。

表2 不同加標混合食品和單一食品中PBDEs的生物有效性(%)

注：a 菠菜加標老化后與不加標鱸魚混合；b 鱸魚加標老化后與不加標菠菜混合；c 菠菜和鱸魚分別加標老化后混合；d 菠菜和鱸魚混合后加標老化；e 數據來自文獻[9]；f 數據來自文獻[18]；g平均值±標準偏差。

Note: a, Spinach spiked with PBDEs and aged then mixed with perch which PBDEs were not added; b, Perch spiked with PBDEs and aged then mixed with spinach which PBDEs were not added; c, All spinach and perch spiked with PBDEs and aged then mixed each other; d, Mixed spinach and perch and then spiked PBDEs, finally aged; e, Data cited from reference [9]; f, Data cited from reference [18]; g, Mean ± standard deviation.

2.3 不同污染情形對生物有效性的影響

當深入分析可發現，BY1和BY2中雖然食物組成以及PBDEs的污染濃度都相同，但生物有效性卻相差很大。這可能與污染情形不同有關，前一個是在菠菜中添加標樣后加魚樣，后一個是魚樣中添加標樣后加菠菜。為進一步探究污染情形對生物有效性的影響，同樣以菠菜和鱸魚為例，我們制備了BY3和BY4兩種樣品。

研究測得BY3和BY4中PBDEs的平均生物有效性分別為36.4% ± 4.9%和44.4% ± 2.0%，其結果均高于BY1的混合方式，但是與BY2差別不大(圖2)。這個結果說明，受污染的食品不同，會對混合食品中污染物的生物有效性產生影響，這可能與加標時食物成分對污染物的吸附以及消化過程中污染物的解吸附有關。菠菜和鱸魚混合后加標老化時(BY4)，菠菜中的膳食纖維和鱸魚中的脂肪會競爭吸附或吸著目標化合物，部分化合物會進入到菠菜被膳食纖維吸附。然而，膳食纖維是一種多糖，這些物質在消化過程中，會形成不可溶且不被消化的固體，阻礙污染物釋放到消化液中，從而降低PBDEs的生物有效性。而對于樣品BY2，其中的膳食纖維在消化過程中也可能會吸附釋放出來的污染物，但是影響生物有效性的作用相對較弱，因此BY4中PBDEs的生物有效性會稍小于BY2。

綜上可知：

(1)對不同粒徑胡蘿卜的研究發現，隨著胡蘿卜粒徑的增大，PBDEs的生物有效性下降，說明顆粒物表面積會影響其中PBDEs的生物有效性。

(2)相比于單一食品，當添加另一種食品后，PBDEs的生物有效性在混合食品中與單一食品對比有顯著變化。受污染的食品不同，會對混合食品中PBDEs的生物有效性產生影響，與加標時食物成分對PBDEs的吸附以及消化過程中PBDEs的解吸附有關。

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Effect of Food Particle Size and Mixed Methods on the Bioaccessibility of Polybrominated Diphenyl Ethers

Lou Sufang1, Huang Ningbao1, Xu Li3, Yu Yingxin1,2,*

1. Institute of Environmental Pollution and Health, School of Environmental and Chemical Engineering, Shanghai University, Shanghai 200444, China 2. Key Lab Urban Environment and Health, Institute of Urban Environment, Chinese Academy of Sciences, Xiamen 361021, China3. Department of Chemical Engineering, School of Environmental and Chemical Engineering, Shanghai University, Shanghai 200444, China

Polybrominated diphenyl ethers are a kind of typical persistent organic pollutants (POPs). Oral ingestion is the main exposure pathway to human. Chemical oral bioaccessibility plays a key role during the human health risk assessment. The bioaccessibility is the fraction that a chemical released into gastrointestinal digestion solution from its matrix during digestion. It is the maximal fraction that the chemical can be absorbed by intestine. In vitro methods simulating human gastrointestinal digestion process were generally used to test oral bioaccessibility of substances, such as nutrition, heavy metals, and organic pollutants. In the present study, an in vitro method was used to investigate the effects of food particle sizes and mixed methods on the bioaccessibility of PBDEs. To study the effect of food particle sizes, PBDEs were spiked into carrot powder with four particle sizes of <150, 150-212, 212-250, and >250 μm. The results showed that the average bioaccessibility of all PBDE congeners in carrot with four particle sizes were 48.8% ± 3.8%, 45.2% ± 5.0%, 38.6% ± 9.3%, and 37.3% ± 3.7%, respectively. To investigate the effects of food mixed methods, PBDEs were first spiked in spinach or perch and mixed them then, or mixed them then PBDEs spiked. According to that, four kinds of samples, i.e., BY1, BY2, BY3, and BY4, were obtained. The results showed that the average bioaccessibility of the PBDE congeners in the four kinds of samples were 17.1% ± 1.3%, 48.3% ± 3.5%, 36.4% ± 4.9%, and 44.4% ± 2.0%, respectively, which were higher than the bioaccessibility in spinach (2.6% ± 0.2%) and perch (36.3% ± 4.3%). The present results indicated that the bioaccessibility of PBDEs in carrot decreased with the particle sizes increasing. In addition, the bioaccessibility of PBDEs in the mixed foods were higher than that of the single food.

polybrominated diphenyl ethers; bioaccessibility, food; persistent organic pollutants; simulated gastrointestinal digestion solution

10.7524/AJE.1673-5897.20151118003

國家自然科學基金(21277086)；中國科學院城市環境與健康重點實驗室開放基金(KLUEH201304)

婁素芳(1987-)，女，碩士研究生，研究方向為污染物的生物有效性，E-mail: tobelsf@126.com

*通訊作者(Corresponding author)， E-mail: yuyingxin@staff.shu.edu.cn

2015-11-18 錄用日期：2016-01-04

1673-5897(2016)2-573-07

X171.5

A

簡介：余應新(1976-)，男，環境科學博士，研究員，博士生導師，主要研究方向環境污染與健康，發表學術論文80余篇。

婁素芳, 黃寧寶, 徐麗, 等. 食物粒徑與混合方式對多溴聯苯醚生物有效性的影響[J]. 生態毒理學報，2016, 11(2): 573-579

Lou S F, Huang N B, Xu L, et al. Effect of food particle size and mixed methods on the bioaccessibility of polybrominated diphenyl ethers [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2016, 11(2): 573-579 (in Chinese)