福島核事故后上海氣溶膠中131I、134Cs和137Cs的來源途徑分析

劉丹彤，王錦龍，畢倩倩，杜金洲

福島核事故后上海氣溶膠中131I、134Cs和137Cs的來源途徑分析

劉丹彤，王錦龍，畢倩倩，杜金洲*

北京時間2011年3月11日北太平洋西海岸發生的劇烈地震和海嘯導致了日本福島核電站事故。據估計，福島核事故釋放的放射性核素總量為340～800 PBq[1-2]。這些放射性物質主要經由三種通道向外界傳播，即大氣通道、海洋表層海流通道和海洋內部水體通道[3-4]。由于日本近海的洋流流向以及與中國海之間存在的強盛海流——黑潮(Kuroshio)的影響，放射性物質通過洋流輸送至中國海近岸需要一定的時間，然而大氣擴散可以使放射性物質快速輸運到中國境內。因此，放射性氣溶膠作為一個靈敏的核事故檢測項受到了廣泛地關注[5-8]。

氣溶膠是指在大氣中懸浮的固態和液態微粒，是大氣的重要組成成分，參與了大氣中的許多物理和化學過程[9]。核試驗或者核事故釋放的放射性物質進入大氣后，有些吸附在氣溶膠上，有些則被氣溶膠包覆，并隨之擴散。以氣溶膠為載體的放射性核素的研究為綜合評估氣溶膠的輸運和大氣對不同來源物質的載荷能力提供了行之有效的手段[10]。因此，核事故期間攜帶有放射性核素的氣溶膠的來源、輸運和清除等物理、化學行為已經成為國內外學者廣泛研究的課題。

Menut等[11]2004年檢測到法國南部發生沙塵暴后氣溶膠中的137Cs活度顯著升高，并結合CHIMERE-DUST傳輸模型判定這場沙塵的最終來源是非洲北部；萬國江等[12]對黔中氣溶膠的傳輸進行了210Pb和7Be示蹤，解釋了周時間尺度的含義；樊元慶等[13]發現北京地區大氣中137Cs的監測與氣象條件密切相關，其主要來源是地表沉降的再懸浮，而131I的監測條件除了與氣象條件有關外，還與其監測位置的131I本底值相關，因為該研究的監測位置周邊存在較多貯存和使用131I的醫療機構，造成131I的監測次數和活度值顯著偏高。福島核事故發生的時間段內，受西風帶影響，大部分氣溶膠不會直接到達距離日本較近的韓國、中國等地，而是向東和東北方向運移，穿過太平洋上空先到達美洲[14-15]；Takemura等[16]在研究中也指出，2011年3月14日—15日期間日本存在的由低壓系統控制的大規模上升氣流，能夠有效地將地面表層的顆粒帶入至西風急流系統，可以在3～4 d內使這些放射性核素橫跨太平洋。

氣團運移軌跡模型HYSPLIT(hybrid single-particle lagrangian trajectory) 是研究氣團輸送的有效工具，該模型利用氣象場中四維(x，y，z，l)數據，通過計算羽流或粒子的擴散，進而實現了模擬大氣中顆粒物復雜的運移、擴散和沉積過程的目的[14,17]。

本工作通過對上海地區福島核事故期間氣溶膠中131I和134, 137Cs活度及其比值分布特征規律的分析，結合中國境內相關省份監測到的大氣數據，歸納得到大氣中放射性物質在中國境內的遷移途徑以及區域性大氣放射性監測的影響因素；用HYSPLIT 模型定性驗證放射性氣團從福島核電站到達上海的遷移路徑，同時，通過對北半球部分國家大氣監測數據的總結和分析，對北半球放射性氣團的運移路徑進行了定量驗證。

1 實驗部分

1.1 采樣地點及條件

氣溶膠采樣地點設置在上海市普陀區華東師范大學河口海岸大樓樓頂平臺(31°13′39″N, 121°23′56″ E)，海拔高度約25 m[18]。氣溶膠樣品的采樣信息及氣象條件列于表1。

表1 氣溶膠樣品采樣信息及氣象條件Table 1 Sampling information of aerosol samples and meteorological conditions

1.2 實驗材料與儀器

氣溶膠采樣儀器是KC-1000型大氣TSP采樣器(青島儀器總廠)，采集氣溶膠所用的濾膜是孔徑為0.4 μm聚碳酸酯核孔膜(PET膜，北京清能創新科技有限公司)，有效采樣面積為18 cm×22.6 cm。

131I和134, 137Cs的γ能譜分析在Canberra BE 3830型HPGe γ能譜儀(Canberra公司)上進行。該儀器的相對探測效率大于35%，系統本底值為0.9 s-1[21]。131I和134,137Cs三種核素對應的能量峰和分支比分別為364.5 keV(81.7%)、604.7 keV(97.6%)和661.6 keV(85.1%)。效率刻度使用無源效率刻度軟件(LabSOCS)[22]。

1.3 實驗方法及數據處理

采樣前濾膜先用pH約為2的鹽酸溶液浸泡12 h，然后用超純水洗至中性，在45 ℃條件下烘干備用[23]。采樣過程平均流量控制在1.0 m3/min，時間為24 h，該采樣器的捕集效率主要取決于采樣的濾膜，本工作中該值大于97%[24-25]，采樣結束后，將濾膜同樣在45 ℃的烘箱中烘干，之后再將膜對折兩次(收集面朝內)放入樣品盒中，用Canberra BE 3830高純鍺γ能譜儀上機測試。

核素活度均校正到采樣日期，除表1中8個TSP樣品外，其余氣溶膠數據來自于國家核安全局[26]。實驗中131I和134, 137Cs三種核素的最低檢測限(LLD, mBq/m3)采用以下公式[8]進行計算：

(1)

其中：B表示HPGe γ能譜儀的背景計數(本工作中為131I: 47,134Cs: 10,137Cs: 173)；η表示該儀器的探測效率(本工作中為131I: 6%,134Cs: 4%,137Cs: 4%)；b表示對應核素的分支比(本工作中為131I: 81.7%,134Cs: 97.6%,137Cs: 85.1%)；V表示收集的氣溶膠體積，m3(本工作中為1 400 m3)；t表示樣品的測試時間，s(本工作中為16 895 s)。由公式(1)得，131I和134, 137Cs三種核素的LLD分別為0.19、0.05、0.04 mBq/m3。

2 結果與討論

實心圖形和實線描述數據來自國家核安全局(NNSA)[26]，空心圖形和虛線描述數據來自實驗室監測數據；降雨量數據來自中國氣象科學數據共享服務網[19]；131I和134,137Cs三種核素實驗數據的放射性相對誤差范圍分別為3.8%～14%，16%～41%和12%～55%□——131I，○——134Cs，△——137Cs，■——131I，●——134Cs，▲——137Cs，◇——131I/137Cs，☆——134Cs/137Cs，◆——131I/137Cs，★——134Cs/137Cs圖1 2011年3—4月上海地區大氣中131I和134, 137Cs活度濃度(a)、131I/137Cs活度濃度比值和134Cs/137Cs活度濃度比值(b)及降雨量(c)Fig.1 Activities of 131I and 134,137Cs(a), activity ratios of 131I/137Cs and 134Cs/137Cs(b) in the atmosphere and rainfall(c) in Shanghai district in March and April of 2011

2.1 上海地區大氣中典型放射性核素、核素濃度比值及降雨量分布2011年福島核事故期間上海地區的大氣氣溶膠中131I和134, 137Cs放射性活度濃度隨時間變化示于圖1。從圖1中可以清晰地看出，上海地區2011年3月26日至4月22日期間131I的活度濃度是134, 137Cs活度濃度的2～10倍，且波動性較大，而134Cs和137Cs的活度濃度變化趨勢基本一致且比較平緩。本實驗在2011年3月27日已檢測到大氣中較高活度濃度的131I(0.5 mBq/m3)，而134Cs和137Cs分別在4月6日和4月8日才被明顯檢出。對比于上海地區的大氣環境本底值(131I: ≤ 0.16 mBq/m3，137Cs: ≤ 0.04 mBq/m3；本實驗室2008年4月份數據)，131I和134, 137Cs三種核素的活度濃度在監測期間顯著升高，這證實福島核事故已經對上海的大氣環境造成了影響，而對于三種核素第一個活度濃度峰值出現的時間，131I(2011-03-28)也明顯早于134, 137Cs(2011-04-08)。以上現象一方面與核事故中不同放射性核素的釋放量有關，文獻[27]報道的福島核事故氣態131I和137Cs釋放量分別為130 PBq和12 PBq。另一方面也與放射性核素在輸運過程中的傳輸效應有關：131I的半衰期遠遠短于兩種銫同位素，在傳輸過程中會大量衰減，加上釋放源的不斷釋放會使大氣中的131I發生疊合，因此氣溶膠中131I的活度濃度波動比較劇烈，131I/137Cs活度濃度比值的波動也比較大；同時，由于131I的相對原子質量小于兩種銫的同位素，且其揮發性強，一般以氣態形式與氣溶膠緊密結合，致使131I傳播速率較快，而兩種銫同位素因其具有較大的相對原子質量和較強的顆粒活性，與氣溶膠的結合程度不及碘，致使其在隨氣溶膠傳播過程中損失較多，這也造成了福島核事故后世界很多國家首先檢測到的核素一般都是131I的現象[15,28]；另外，137Cs和134Cs的物化性質一致，在氣溶膠傳播時間段內(幾天至十幾天的時間尺度)，兩者的半衰期差異(約28 a)可以被忽略，因此，134Cs/137Cs活度濃度比值的變化相對平穩。

131I和134, 137Cs活度濃度的最大值出現在同一天(2011-04-08)，分別為1.2、0.6、0.7 mBq/m3，131I活度濃度在2011年3月28日、4月5日、4月10日和4月13日也出現了較為明顯的峰值，分別為0.8、0.8、1.0、0.6 mBq/m3，131I的多峰值現象可能是多種來源途徑的疊加造成的，同時也從側面定性反映出核事故中放射性物質的多次釋放過程，據文獻[27,29]報道，2011年3月12日至4月5日期間持續有放射性物質由反應堆釋放進入大氣環境，例如2011年3月15日、3月23日和3月30日是報道的三個131I排放峰值日期，對應上文上海地區氣溶膠中131I的活度濃度峰值日期(2011-03-28、2011-04-05、2011-04-08、2011-04-10和2011-04-13)，時間間隔為11～14 d，說明氣溶膠中131I從福島核電站到達上海地區的時間也在11～14 d的范圍。

大氣中的131I在傳輸過程中，快速衰變成為主要控制因素，使得131I/137Cs活度濃度比值隨時間變化迅速減小，上海地區從最大比值的10.6至無131I檢出(< 0.01 mBq/m3)共經歷19 d，相對于福島核電站附近的筑波市，從最大比值的30.8至無131I檢出(<0.01 mBq/m3)的時間超過4個月[30]，其變化快但變化幅度小；然而，上海地區兩種放射性銫134Cs/137Cs活度濃度比值在1.1附近波動，相對于福島核電站附近的監測數據1.0[31]，其變化幅度不大。

上海地區大氣中放射性核素活度還會受到不同氣象條件的影響，如表1所示(只列舉了本實驗室氣溶膠采樣區間部分)，2011年3月份盛行偏北風和偏東風，4月份盛行偏東風[19]，即福島核事故期間，上海地區的盛行風向均有利于大氣中的放射性物質由福島核電站向上海地區的輸送；同時，在實驗過程和數據分析中發現，當大氣中可吸入顆粒物濃度[20]偏低時，檢測到的131I和134,137Cs三種核素的活度值也相應偏低，說明二者之間存在一定的相關性；另外，降雨現象基于沉降清除機制[32]，會使大氣中懸浮的氣溶膠和懸浮顆粒物等被大量清除。通過對比中國有關省份在2011年3—4月每日的降雨量分布狀況[19]，發現上海的地區性降雨成為大氣中放射性核素清除的關鍵性因素。結合圖1中降雨量分布圖，可以看出2011年4月6日、4月7日和4月22日的降雨沖刷作用在一定程度上會造成大氣中放射性核素的沉降。

2.2 放射性物質經大氣環流到達上海的輸運途徑分析

2.2.1 HYSPLIT模型 HYSPLIT模型模擬的后向軌跡(backward trajectory)是指沿時間軸反方向向后返回一段時間的軌跡圖，通常被應用于對某一事件發生的原因和過程進行分析。同時，值得說明的是，運移軌跡是由一個起點出發，代表來自該點上空的大氣運移途徑，途經其他地點后，運移軌跡會發生改變[14]。利用氣團運移軌跡模型可以獲得氣溶膠的輸運趨勢，但對于放射性氣溶膠的輸運過程，是氣溶膠所攜帶核素的具體性質以及氣象條件等多種因素共同作用的結果。通過HYSPLIT模型模擬的315 h(13 d)后向氣團運移軌跡圖[33]，可以指示2011年3月11日至5月6日期間福島核事故產生的放射性物質經大氣環流到達上海的遷移路徑。此處選取2011年3月11日和2011年4月22日兩天的后向軌跡圖作為典型進行討論(圖2)。依據大氣顆粒物的搬運高度和放射性物質的比重[15]，同時選擇100 m、500 m和3 500 m三個海拔高度來討論來自福島核電站的放射性氣溶膠到達上海地區的幾種可能的遷移途徑：總體上的輸運趨勢，從福島穿過北太平洋到達美國，穿越北美洲，橫跨大西洋，到達北歐國家甚至更北面的北極地區，最終到達上海；到達上海的放射性氣團，其中一部分是經亞歐大陸從我國新疆地區由西北路徑到達上海，另一部分是經北極地區和俄羅斯從我國東北地區由北向路徑到達上海。兩種氣團運移軌跡的疊加在一定程度上致使上海地區放射性核素的監測結果出現多峰值現象；同時，從軌跡圖還可以觀察到，西北路徑主軸外的邊緣軌跡仍然有途經我國東北地區的趨勢，因此認為放射性氣團的東北徑在上海地區的大氣放射性監測結果中處于主導的控制地位。

2.2.2 放射性物質在中國境內運移到達上海的兩條路徑 為了進一步驗證2.2.1節中提出的放射性物質從福島核電站到達上海地區的兩條遷移路徑，圖3中詳細列舉了兩條路徑經由的相關省份的131I和134,137Cs活度濃度及131I/137Cs活度濃度比值變化。西北路徑的沿途省份自西向東包括：新疆、青海、甘肅、陜西、河南、安徽和上海，東北路徑的沿途省份自北向南包括：吉林、遼寧、北京、山東、江蘇和上海。從圖3可以看出，首先，相比于西北路徑中出現的單峰，東北路徑中出現了雙峰甚至多峰，這種多峰現象體現了福島核事故過程中放射性物質的多次釋放過程[34]，而西北路徑由于受到北半球整體放射性氣團西向輸送的影響，在自西向東到達上海的過程中，消減了對于核事故釋放過程的表征；其次，西北路徑的峰值出現在2011年4月6日、4月7日和4月8日，東北路徑的第一波峰值出現在2011年4月3日、4月4日和4月6日，即放射性氣團在東北路徑上的運移速率更快。基于以上兩點，認為上海地區受沿東北路徑來的放射性氣團的影響程度更大。

圖2 上海(2011-03-11和2011-04-22)315 h后向軌跡分布圖[33]Fig.2 Distribution diagram of 315 h backward-trajectories in Shanghai from March 11th to April 22nd, 2011[33]

圖3 西北路徑(左)和東北路徑(右)的131I和134, 137Cs活度濃度及131I/137Cs、134Cs/137Cs活度濃度比值變化[26]Fig.3 Activities of 131I and 134, 137Cs, activity ratios of 131I/137Cs, 134Cs/137Cs in northwest path(left) and northeast path(right)[26]

2.3 北半球大氣放射性監測結果

在研究國內大氣中放射性物質遷移路徑的同時，結合北半球一些國家的報道數據，對北半球大氣中131I/137Cs和134Cs/137Cs活度濃度比值的最大值、最大值對應的核素活度濃度值以及最大值出現的日期進行了總結，監測站位示于圖4，相關核素活度濃度及核素活度濃度比值歸納于表2。

對于131I/137Cs活度濃度比值，由于131I的揮發性強，與氣溶膠等的結合更充分，而顆粒活性較高的137Cs則更傾向于吸附在大氣中的顆粒物上，造成大氣中131I比137Cs的傳輸速率快，因此在北半球的監測數據中，同一時間131I比137Cs的活度濃度高出幾十甚至幾百倍。另外，因為131I的半衰期遠小于134, 137Cs，所以在北半球會出現131I活度濃度迅速減小的情況，基于這一點，131I/137Cs活度濃度比值常被用來研究放射性氣團遷移過程的時間序列滯后效應問題[28-29,36]。圖4和表2中自西向東(除日本外)，131I/137Cs活度濃度比值最大值呈減小趨勢，對應的時間也呈后向延遲，例如放射性氣團到達西雅圖(美國)的時間在2011年3月28日之前，即小于事故發生后的17 d，到達維瓦爾城(西班牙)的時間在2011年4月4日之前，而到達新疆(中國)的時間在2011年4月6日之前，即美國到西班牙的時間差是7 d左右，西班牙到中國的時間差是2 d左右，這些結論與前人的研究結果相符[15,35,37]。但是分析中也出現了一些特例，例如相似經度位置的新奧爾松(北極)和維瓦爾城(西班牙)，北極最大值出現的時間是2011年3月16日，遠早于西班牙，同時北極最大值是西班牙的8～9倍；另外，克拉斯諾雅茨克(俄羅斯)的位置較雅典(希臘)偏東，且兩地131I/137Cs活度濃度比值相似，但是俄羅斯出現最大值的時間(2011-04-03)比希臘(2011-04-08)早5 d。這些特例都一定程度上印證了2.2.1節中放射性氣團經由北極、俄羅斯，從中國北部抵達上海地區的遷移路徑。

圖4 2011年福島核事故后北半球部分大氣監測站分布圖Fig.4 Partial air monitoring stations in the northern hemisphere after the Fukushima nuclear accident in 2011

134Cs/137Cs活度濃度比值常被用來區分137Cs的來源，福島核電站四個反應堆的核燃料成分相同，134Cs產生于反應堆內中子活化反應，所以可以利用二者比值來劃分新137Cs和老137Cs[37]。理論上134Cs/137Cs活度濃度比值在放射性物質的運移過程中保持恒定，文獻[38]報道的日本福島核事故期間134Cs/137Cs活度濃度比值在1.00左右，表2中所示大部分國家和地區134Cs/137Cs活度濃度比值大部分也在1.00附近波動。對于二者比值明顯偏離1.0的地區，例如教堂山(0.1)和克拉斯諾雅茨克(0.6)等，比值遠小于1.0，可以歸因于137Cs的歷史遺留量的影響，而比值遠大于1.0的地區，可能受多種因素影響，其具體原因有待進一步的分析。

3 結 論

(2) 通過HYSPIT氣團運移軌跡模型可以定性歸納出放射性氣團從福島核電站到達上海地區的兩條遷移路徑：西北路徑和東北路徑。結合我國部分省份公布的大氣放射性監測數據，進一步驗證了中國境內兩條輸運途徑的存在，同時肯定了東北路徑的主要控制地位。地區性大氣中放射性核素及其比值的分布規律受到兩種來源途徑疊加的影響，氣象條件、特別是區域性降雨，其清除機制在上海地區也是不可忽略的重要因素。

(3) 北半球大氣放射性監測結果中131I/137Cs活度濃度比值的最大值分布呈現自西向東、自北向南的遞減趨勢，一方面驗證了北半球放射性物質自西向東遷移過程中時間序列的滯后效應，另一方面也肯定了放射性物質從北極地區穿過俄羅斯直接到達中國東北部的遷移路徑；134Cs/137Cs活度濃度比值在北半球放射性物質遷移過程中保持在相對恒定的1.0，反應了核事故反應堆本身的燃料性質，而對于北半球某些嚴重偏離該比值的地區，其原因除137Cs的歷史遺留因素外，具體原因還需進一步驗證。

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華東師范大學 河口海岸學國家重點實驗室，上海 200062

利用對氣溶膠中典型放射性核素(131I和134, 137Cs)的分析，可以評估福島核事故產生的放射性物質對上海及全球的大氣放射性本底水平造成的影響。本工作結合核事故釋放過程、核素的天然衰變以及氣象條件等因素，獲得核事故期間上海的氣溶膠中131I和134, 137Cs活度濃度及其比值的分布特征：131I被檢出的時間(2011-03-27)早于134Cs(2011-04-06)和137Cs(2011-04-08)，131I的活度濃度(0.01～1.20 mBq/m3)比134Cs(0.01～0.58 mBq/m3)和137Cs(0.01～0.65 mBq/m3)大2～10倍，而且在不同的時間段出現相應的多峰值現象；131I/137Cs活度濃度比值(1.3～10.6)在2011年4月5日之后呈遞減趨勢，但是134Cs/137Cs活度濃度比值(0.8～2.9)則一直在1.1左右波動。利用HYSPLIT模型模擬放射性氣團運移軌跡的分析方法，表明在核事故期間輸入到上海的放射性氣溶膠的途徑有東北和西北兩條主要遷移路徑。同時通過結合國內相關城市核事故期間大氣放射性監測數據，證實了東北路徑在中國境內的控制地位。另外，通過總結和分析北半球大氣監測數據中131I/137Cs和134Cs/137Cs活度濃度比值最大值的分布特征，驗證了日本核事故產生的放射性氣溶膠在北半球的傳輸過程。

氣溶膠；131I/137Cs活度濃度比值；134Cs/137Cs活度濃度比值；遷移路徑

Source and Pathway of131I,134Cs and137Cs in Aerosols of Shanghai After the Fukushima Nuclear Accident

LIU Dan-tong, WANG Jin-long, BI Qian-qian, DU Jin-zhou*

State Key Laboratory of Estuarine and Coastal Research, East China Normal University, Shanghai 200062, China

The typical radionuclides (131I and134, 137Cs) in aerosols could be efficiently used to evaluate the impacts of radioactive materials from the Fukushima nuclear accident on the radioactive background level of the atmosphere in Shanghai and the world. In the present work, combining impact factors, such as the nuclear accident release process, natural radioactive decay and the meteorological conditions, the distribution patterns of131I and134,137Cs activities and their ratios in Shanghai aerosols were obtained. The date when131I (2011-03-27) could be detectable is earlier than134Cs (2011-04-06) and137Cs (2011-04-08). The131I activity (0.01-1.20 mBq/m3) is 2-10 times higher than those of134Cs (0.01-0.58 mBq/m3) and137Cs (0.01-0.65 mBq/m3). Moreover, multiple peak values of131I are found with time series. The activity ratios of131I/137Cs (1.3-10.6) decrease after the date of April 5th, 2011, however, the activity ratios of134Cs/137Cs (0.8-2.9) are constant to be around 1.1. Using the analytical method of HYSPLIT model, the primary air mass migration pathways of radio-aerosols in Shanghai during this accident can be qualitatively inferred as the northeast and northwest paths. Meanwhile, the northeast pathway of radio-aerosols in Shanghai is further confirmed to be dominant by analysis of the reported radio-aerosol data in the concerned cities of China during that time period. In addition, the results of maximum values of131I/137Cs and134Cs/137Cs activity ratios are summarized and analyzed to reveal the spreading pathways of radio-aerosols in the northern hemisphere.

aerosol;131I/137Cs activity ratio;134Cs/137Cs activity ratio; migration pathway

2015-09-17；

2016-02-29；

時間：2016-09-20

河口海岸學國家重點實驗室基本科研業務費資助項目(2011KYYW04)

劉丹彤(1990—)，女，山東聊城人，碩士研究生，海洋化學專業

*通信聯系人：杜金洲(1964—)，男，四川南充人，博士，教授，主要從事同位素海洋學研究，E-mail: jzdu@sklec.ecnu.edu.cn

TL732;TL751

A

0253-9950(2017)01-0103-10

10.7538/hhx.2016.YX.2015073