核電站高溫用電氣貫穿件饋通線釬焊密封技術

吳東升，潘 聰，吳珂科，吳玉峰

（上海發電設備成套設計研究院，上海200240）

核電站高溫用電氣貫穿件饋通線釬焊密封技術

吳東升，潘 聰，吳珂科，吳玉峰

（上海發電設備成套設計研究院，上海200240）

對陶瓷表面先進行金屬化處理，再使用常規釬料釬焊陶瓷與金屬，利用無氧銅環作為過渡層來緩解釬焊過程中產生的殘余應力，可獲得無焊接缺陷、氣密性良好的電氣貫穿件饋通線。SEM和EDS分析結果表明，無氧銅棒與無氧銅環釬焊接頭主要由灰色的Cu基固溶體、白色的Ag基固溶體及Ag-Cu共晶組織組成。陶瓷與無氧銅環釬焊接頭、陶瓷與可伐合金釬焊接頭主要由Cu基固溶體、Ag-Cu共晶組織、Cu-Ni固溶體組成。

電氣貫穿件；核電站；陶瓷釬焊

0 前言

核電站電氣貫穿件用于反應堆內、外設備的電氣連接，須在正常和各種事故（包括地震和LOCA等）條件下，保證密封性和電氣連續性，防止放射性物質外泄[1]。隨著核電技術的發展，第三代、第四代核電站如CAP1000、高溫氣冷堆等新型堆型會逐漸投入使用。這些新型堆型對電氣貫穿件提出了更高的要求，尤其是在核電站嚴重事故條件下（溫度、壓力和輻照劑量有所增加），仍要求電氣貫穿件能夠正常工作。

現有的電氣貫穿件饋通線大都采用有機材料旋鍛密封技術。有機材料軟化點較低，在高溫和強輻照環境下，電氣性能和機械性能會下降，從而降低旋鍛密封制成的饋通線的可靠性。通過將陶瓷與金屬釬焊，可實現饋通線的無機密封，并滿足高溫、高壓環境下工作的要求。但是陶瓷本身的潤濕性非常差，且陶瓷與金屬的熱膨脹系數有很大差異，在釬焊加熱和冷卻過程中，釬焊縫界面會產生較大的殘余應力，并導致釬焊接頭的失效[2]。

為解決釬料對陶瓷的潤濕性問題，可采用兩種方法，一種是在釬料中添加Ti、Zr等活性元素，另一種是對陶瓷表面先進行金屬化處理，再使用常規釬料連接。李飛賓[3]使用Ag-Cu-Ti活性釬料釬焊Al2O3陶瓷和無氧銅，發現釬焊溫度為850℃～900℃、保溫時間為20～60min時，接頭抗剪強度接近90 MPa。Kar[4]使用Ag-Cu-Ti釬焊Al2O3陶瓷和304不銹鋼，發現界面產物類型、不同界面反應產物相對位置、殘留釬料厚度共同影響接頭的強度。姚偉[5]研究了Ag-Cu28共晶釬料對鍍鎳陶瓷和4J42可伐合金的鋪展性，結果顯示釬料在鍍鎳層上的鋪展面積更大。

由于活性釬料存在易被氧化、易生成脆性金屬間化合物、成本較高等缺點，難以在電氣貫穿件饋通線的生產中廣泛使用。另外，饋通線的結構較為復雜，釬焊過程中會產生較大的焊接殘余應力。本研究通過設計合理的結構和釬焊工藝，降低焊接殘余應力，獲得無焊接缺陷、氣密性良好的釬焊接頭，并降低電氣貫穿件饋通線的生產成本。通過掃描電鏡及能譜分析，確定釬焊接頭的組織成分。

1 試驗方法

釬焊采用母材為95%Al2O3陶瓷、無氧銅、4J33可伐合金，陶瓷表面先用活化Mo-Mn法進行一次金屬化處理，再電鍍一層厚約5 μm的鎳，從而改善釬料對陶瓷的潤濕性。這三種母材的物理參數和力學性能如表1所示。陶瓷與4J33可伐合金的熱膨脹系數接近，而與無氧銅的熱膨脹系數差異較大。

表1 材料的物理參數和力學性能Table 1 Material properties

電氣貫穿件饋通線結構如圖1所示，陶瓷外表面與可伐環釬焊、陶瓷內表面與無氧銅棒釬焊。為了降低釬焊過程中產生的殘余應力，陶瓷內表面與無氧銅棒之間用無氧銅環過渡，銅環厚度0.6mm。

圖1 電氣貫穿件饋通線結構示意Fig.1 Structure diagram of electrical penetration feed through

釬焊試驗選用的釬料為Ag-Cu28共晶組分釬料，共晶點779.4℃。釬焊工藝曲線如圖2所示，分別在500℃保溫60 min、755℃保溫90 min，避免因升溫速率過快，產生較大的應力。釬焊溫度820℃，釬焊時間5 min，保證釬料充分擴散反應，隨爐冷卻。釬焊設備為L6511II-5/ZM真空爐，試驗結束后用KYKY氦質譜檢漏儀檢測饋通線的氣密性。最后采用金剛石切割、金相砂紙打磨、拋光等過程制備釬焊接頭的金相樣品，并采用掃描電鏡（SEM）觀察界面微觀組織，能譜儀（EDS）測定反應產物成分。

圖2 釬焊工藝曲線Fig.2 Heating curve during brazing process

2 試驗結果和討論

2.1 氣密性檢測

通過陶瓷與金屬釬焊可實現電氣貫穿件饋通線的無機密封。氣密性檢測結果表明，泄漏率小于1×10-7Pa·m3/s，滿足實際使用的要求。

2.2 無氧銅棒與無氧銅環釬焊接頭組織

由圖3a可知，釬料與銅在釬焊過程中充分進行擴散，界面呈波浪狀，接頭無焊接缺陷產生。圖3b為接頭放大的SEM圖，中間部分白色相與灰色相散亂分布，兩側部分白色相與灰色相形成Ag-Cu共晶組織。表2中A與B點均來自黑色相，其能譜分析結果表明，Cu與Ag含量的比值分別為73.9%和73.8%，遠高于共晶釬料中的38.9%。在釬焊過程中，當加熱溫度超過共晶溫度時，釬料熔化，無氧銅棒與無氧銅環中的Cu向釬料中溶解擴散，這使得液態釬料中的Cu含量增加，如圖4所示，液相成分由M點向N點移動，在N點形成Cu基固溶體。故灰色相為Cu基固溶體，白色相為Ag基固溶體。

圖3 無氧銅棒與無氧銅環釬焊接頭SEM圖和局部放大Fig.3 SEM images of the oxygen free copper rod and ring brazing seam，Local enlarged view

表2 無氧銅棒與無氧銅環釬焊接頭的能譜分析Table 2 EDS results of the oxygen free copper rod and ring brazing seam %

圖4 Ag-Cu相圖Fig.4 Ag-Cu phase diagram

2.3 陶瓷與無氧銅環釬焊接頭組織

由圖5a可知，釬料與無氧銅環界面呈波浪狀，接頭無裂紋等焊接缺陷產生。在釬焊過程中，當加熱溫度達到共晶溫度以上的M點時，無氧銅環中的銅及鍍鎳層中的Ni向釬料中溶解擴散。靠近銅環側，液態釬料中的Cu含量增加。表3中A點Cu與Ag含量的比值為63.3%，為Cu基固溶體，并含有較多的Ag，周圍存在較多的共晶組織。釬料與陶瓷鍍鎳層界面的B點的Ni含量為13.13%。由于Ni元素在Cu中的溶解度高于在Ag中的溶解度[6]，故B點主要是Cu -Ni固溶體，并含有少量Ag，O元素。

圖5 陶瓷與無氧銅環釬焊接頭的SEM圖和局部放大Fig.5 SEM images of ceramic and oxygen free copper ring brazing seam，Local enlarged view

表3 陶瓷與無氧銅環釬焊接頭的能譜分析Table 3 EDS results of ceramic and oxygen free copper ring brazing seam %

連欣[6]研究發現，使用AgCu28共晶釬料釬焊無氧銅和含Ni母材時，Ni溶解進釬料并沿著Cu晶界擴散，導致釬料對無氧銅產生晶界滲透現象，嚴重降低接頭的強度和塑性。在本試驗中，B點Ni含量為13.13%，A點基本觀察不到Ni元素，可知鍍鎳層溶解擴散范圍較窄，不會出現Ni沿著Cu晶界擴散，產生晶界滲透現象。

由圖5b、表3可知，釬焊過程中陶瓷金屬化層中的Mo、Mn、O、Ni等元素充分擴散。Mo、Mn、O等元素來源于Mo-Mn法進行一次金屬化處理，Ni來源于電鍍鎳。

2.4 陶瓷與可伐合金釬焊接頭的組織

由圖6a可知，釬料與陶瓷鍍鎳層、可伐合金界面都形成了深灰色的中間層，接頭中無焊接缺陷產生。釬料層的A點主要是Cu基固溶體，含有較多的Ag，周圍存在較多的共晶組織。表4中釬料與可伐合金界面中間層B點的能譜分析表明，該點含有較多的Cu和Ni，并含有少量的Ag。由于可伐合金中含有較多的Ni元素，在釬焊過程中，Ni元素向釬料中溶解擴散，形成Cu-Ni固溶體。

圖6 陶瓷與可伐合金釬焊接頭的SEM圖和局部放大Fig.6 SEM images of ceramic and kovar alloy brazing seam，local enlarged view

表4 陶瓷與可伐合金釬焊接頭的能譜分析Table 4 EDS results of ceramic and kovar alloy brazing seam %

由圖6b和表4可知，釬料與陶瓷鍍鎳層界面中間層為Cu-Ni固溶體，并含有少量Ag、O、Mo、Mn等元素，其厚度約為7 μm。另外，從C→E→D→F，Ni含量分別為43.78%，39.31%，35.73%，9.25%，即隨著距界面的距離逐漸增加，Ni含量逐漸降低。

釬焊過程中，陶瓷金屬化層中的Mo、Mn、O等元素也進行了充分擴散，甚至擴散到中間層的C點、D點和E點。

3 結論

（1）通過對陶瓷表面先進行金屬化處理，再采用常規釬料連接，可實現低成本的陶瓷與金屬釬焊，產品的氣密性滿足使用要求。

（2）使用無氧銅環作為陶瓷與無氧銅棒釬焊的過渡層，可有效降低釬焊過程中產生的殘余應力，接頭中無裂紋等焊接缺陷產生。

（3）無氧銅棒與無氧銅環釬焊接頭主要由灰色的Cu基固溶體、白色的Ag基固溶體及Ag-Cu共晶組織組成。陶瓷與無氧銅環釬焊接頭、陶瓷與可伐合金釬焊接頭主要由Cu基固溶體、Ag-Cu共晶組織，Cu-Ni固溶體組成。

[1]劉曉，錢達志，王明珊，等.研究堆低壓電氣貫穿件的密封性能[J].原子能科學技術，2011，45（1）：80-83.

[2]劉毅，江國鋒，許昆，等.中間層金屬對Al2O3/1Cr18Ni9Ti釬焊接頭組織及剪切強度的影響[J].金屬學報，2015（2）：209-215.

[3]李飛賓，吳愛萍，鄒貴生，等.高純氧化鋁陶瓷與無氧銅的釬焊[J].焊接學報，2008，29（3）：53-56.

[4]Kar A，Ghosh M，Ray A K，et al.Effect of interfacial thickness and residual stress on the mechanical property of the alumina-stainless steel braze joint interface[J].Materials Science&Engineering A，2008，498（1）：283-288.

[5]姚偉，王思愛，沈卓身.AgCu28共晶釬料的鋪展性研究[J].電子元件與材料，2004，23（8）：36-38.

[6]連欣，曲文卿，李海濤，等.AgCu28釬料釬焊無氧銅晶界滲透行為分析[J].北京航空航天大學學報，2014，40（5）：717-720.

Brazing seal of electrical penetration feed through used in nuclear power plant

WU Dongsheng，PAN Cong，WU Keke，WU Yufeng
（Shanghai Power Equipment Research Institute，Shanghai 200240，China）

This paper focuses on study of brazing seal of electrical penetration feed through used in nuclear power plant.The surface of ceramic is metallized at first，then the conventional brazing filler metal alloy Ag-Cu28 is used to braze the ceramic and metal，and the oxygen-free copper ring is used as a transition layer to relieve the residual stress，the electrical penetration feed through with non weld defect and good gas tightness is obtained.The microstructure and element of the brazing joints are observed by scanning electron microscope(SEM)and energy dispersive spectroscopy(EDS).The results show that the brazing joint of the oxygen-free copper rod and ring is mainly composed of gray Cu base solid solution，white Ag based solid solution and Ag-Cu eutectic phase.The brazing joints of ceramic and the oxygen-free copper rod ring，ceramic and kovar alloy are mainly composed of Cu base solid solution，Ag-Cu eutectic structure and Cu-Ni solid solution.

electrical penetration；nuclear power plant；brazing

TG409

A

1001－2303（2017）04－00

10.7512/j.issn.1001-2303.2017.04.

獻

郭吉昌，朱志明，閆國瑞，等.基于UG的弧焊機器人離線編程系統開發[J].電焊機，2017，47（01）：1-6.

2016-10-21；

：2016-12-05

吳東升（1991—），男，合肥人，工程師，碩士，主要從事弧焊、釬焊、激光焊的研究工作。