Sr摻雜對La1?xSrxMnO3/LaAlO3/SrTiO3界面電子結構的影響?

阮璐風 王磊 孫得彥

(華東師范大學物理與材料科學學院物理學系,上海 200241)

Sr摻雜對La1?xSrxMnO3/LaAlO3/SrTiO3界面電子結構的影響?

阮璐風#王磊#孫得彥?

(華東師范大學物理與材料科學學院物理學系,上海 200241)

第一性原理計算,氧化物異質結構,摻雜,準二維電子氣

1 引 言

2004年,Ohtomo和Hwang在LaAlO3/SrTiO3(LAO/STO)異質界面發現了高濃度、高遷移率的準二維電子氣(q2DEG)[1].正是這一開拓性的研究成果激發了大量的實驗[2?6]和理論[7?12]研究.人們逐漸認識到,具有新奇物性的氧化物異質界面不僅包含豐富的物理,也將對未來電子器件的發展產生深遠影響.

當前氧化物異質界面研究的核心之一是探尋界面處產生q2DEG的物理機制與界面物性的調控.即使對于LAO/STO異質界面,q2DEG的起源機制仍然存在爭論.部分學者認為LAO表面處氧空位的產生[13,14],或表面吸附物[15],或界面處陽離子混雜[16]等這類外部作用是q2DEG產生的主因.但多數學者傾向極化災變理論[17?19].根據這一理論,沿[001]方向上STO結構的排布可以看作是(SrO)0層和層相互交替堆垛.由于(SrO)0和都是電中性的,所以在STO層中不會產生明顯的內建電場.而在LAO中,(LaO)+層和層相互交替排列,因此在LAO層中存在顯著的內建電場.當LAO外延生長在襯底STO形成異質界面時,界面處極化不連續.隨著LAO覆蓋層厚度的持續增加,內建電場逐漸增強.當LAO層達到一定厚度時[9],界面與表面間內部電勢梯度足夠大,致使STO界面處價帶頂對應能級高于LAO表面處導帶能級,體系將發生電子重構,有約1/2的電子從LAO層的表面轉移到LAO/STO界面的Ti原子上,從而形成q2DEG.Reinle-Schimitt等[20]的研究發現LASTO(LAO-STO固溶體)/STO界面處也可以呈現金屬性,并且隨LAO比例的改變可以調控界面處2DEG產生時的LASTO臨界層層數,為上述“極化災變”機制提供了有力證據.

最近,Shi等[21]發現通過在LAO/STO上覆蓋La1?xSrxMnO3層(LSMO),并適當改變LSMO層中Sr的摻雜量,可以有效調控LSMO的內部極化場,并實現金屬-絕緣體轉變.LSMO覆蓋的LAO/STO提供了一個系統研究q2DEG產生機制與探索界面物性調控的理想體系.除了LAO/STO本身具有的LAO層厚度可調,還具有另外三個獨特的調控渠道,即LSMO的厚度、Sr的摻雜量、Sr的摻雜方式等.本文采用第一性原理的方法研究了LSMO層中Sr的摻雜方式和摻雜濃度對LSMO/LAO/STO體系電子特性的影響.通過對Sr的摻雜方式和摻雜濃度的研究,我們試圖尋找LSMO/LAO/STO金屬-絕緣體轉變的內在機制.我們發現LSMO覆蓋層中相同Sr摻雜量、不同摻雜方式對LAO/STO界面處電子結構無明顯影響.而隨Sr摻雜量的增多,LAO/STO界面處將發生金屬-絕緣體轉變.研究結果為Sr摻雜調控LSMO層的極性提供了理論支持,并進一步證實了“極化災變機制”.

2 計算細節

我們構建了沿[001]晶向不同Sr摻雜濃度的LSMO/LAO/STO異質結構,如圖1所示.該異質結構共有11層,包含165個原子,所有結構都采用立方相.其中覆蓋層LSMO和襯底STO的層數都是4,中間LAO的層數為3(小于LAO/STO界面金屬-絕緣體轉變所需的4層LAO臨界層數).該結構在XY平面內是1×3的原胞,Z軸是界面的法線方向.為確保消除周期性邊界條件對計算結果的影響,我們在LSMO上方加了15 ?的真空層.計算得到的STO面內晶格常數為3.88 ?,并設置為異質結構的面內晶格常數,與前人結果一致.

在本文中,我們選擇4種不同的Sr的摻雜量:0,1/3,2/3,1,分別對應Sr替換相應比例的La.在Sr的摻雜量為0或者1時,LSMO體系的結構都是惟一確定的.然而在Sr的摻雜量為1/3,2/3時,就會有很多種Sr的替換方式.為了研究不同的摻雜方式對體系電子特性的影響,我們選擇了三種隨機摻雜方式.當x=1/3時,圖2給出了這三種不同的摻雜結構.在圖2(a)中,Sr替換了一整列的La;在圖2(b)中,Sr隨機替換了兩列中的部分La;在圖2(c)中,Sr隨機替換了所有可能的La位.當x=2/3時,我們類似地選取了三種不同摻雜方式的LSMO覆蓋層.

圖1 (網刊彩色)4LSMO/3LAO/STO異質結構的示意圖,其中綠色、藍色、紅色、咖啡色、粉紅色和灰色小球分別表示Sr,La,O,Mn,Al以及Ti原子;真空層的厚度為15 ?Fig.1.(color online)Schematic illustration of the 4LSMO/3LAO/STO slab supercell.Green balls for Sr atoms,blue balls for La atoms,red balls for O atoms,brown balls for Mn atoms,pink balls for Al atoms,and gray balls for Ti atoms.The thickness of the vacuum is 15 ?.

圖2 (網刊彩色)當Sr摻雜量為1/3時三種不同摻雜方式LSMO層的結構示意圖 (a)Sr替換了一列的La;(b)Sr隨機替換了兩列中的部分La;(c)Sr隨機替換了所有可能的La位Fig.2.(color online)Schematic illustration of three different doping ways in LSMO layers for x=1/3:(a)Sr substituting La in one row;(b)Sr substituting La in two rows randomly;(c)Sr substituting La randomly.

計算采用以密度泛函理論為基礎的贗勢平面波方法,使用第一性原理程序包VASP[22?25]完成.在計算中,我們采用投影綴加平面波方法贗勢和Perdew-Zunger交換關聯勢.由于體系Mn原子的d電子有明顯的強關聯效應,我們采用了局域自旋密度近似結合在位庫侖能修正(LSDA+U)的方法來處理.考慮到對類似體系,在位庫侖能(U)一般取值在4.0—4.5 eV之間,因此我們分別測試了U值為4.0和4.5 eV的情形.結果表明,隨著U值的減小,TiO2層導帶有所下移,界面處態密度有所增加,但并不改變界面處是否存在二維電子氣的結論,而這正是本文所關心的.結合前人文獻,對Mn原子,哈伯德參數U和J分別選取4.5 eV和0.5 eV[26].通過測試,在平面波的截斷能為400 eV時,電子步收斂的閾值為10?4eV.K點產生采用Monkhorst-Pack方法,K點網格為5×2×1,對態密度的計算則選取11×7×1.在對體系結構進行優化時,確保每個原子上的受力小于0.05 eV/?.由于平面波方法的周期性邊界條件的制約,計算此類非對稱結構時,往往會不可避免地引入一個虛電場修正,本文采取偶極修正[27]的方法消除這個虛電場修正.

3 計算結果與討論

3.1 Sr摻雜方式對LSMO/LAO/STO界面q2DEG的影響

我們發現,Sr的摻雜方式對LSMO/LAO/STO異質結電子結構未產生顯著的影響.圖3給出了當x=1/3時三種結構的層內投影局域態密度.從圖3可以看出,雖然摻雜方式不同,體系費米能附近的局域態密度卻基本保持一致.在LAO/STO界面處的TiO2層的導帶都穿過了費米能,界面處呈現金屬態.從LDOS也可以看出LAO層內的電勢偏移并沒有因為Sr摻雜方式的不同而有明顯改變,表明相同Sr摻雜量不會明顯改變覆蓋層內靜電勢分布.

圖3 (網刊彩色)當Sr摻雜量為1/3時,三種不同摻雜方式對應的層內投影局域態密度(費米能級作為參考零點)(a)Sr替換了一列的La;(b)Sr隨機替換了兩列中的部分La;(c)Sr隨機替換了所有可能的La位;圖中僅給出了LAO/STO界面處的STO層和所有LAO層的局域態密度,LSMO層的未在圖中畫出,可以看出,不同的摻雜方式對界面層處電子態密度沒有明顯影響Fig.3.(color online)The layer projected density of state(LDOS)of three different doping ways for x=1/3:(a)Sr substituting La in one row;(b)Sr substituting La in two rows randomly;(c)Sr substituting La randomly.The zero point of X-axis has shifted to the Fermi energy.Only LDOS of LAO and STO layers around the interface are shown,while those of LSMO layers are not.It can be seen that different doping way changes LDOS little.

圖4給出了當x=2/3時三種摻雜方式對應的層內投影局域態密度的影響.從圖4可以看出,對于三種不同摻雜方式,LAO/STO界面處TiO2層的導帶都沒有穿過費米面,界面呈絕緣態,LAO層中價帶偏移的程度也基本相同.通過對比Sr摻雜量為1/3和2/3的幾種隨機結構的局域態密度,不難得出結論:摻雜量相同、摻雜方式不同并不會使體系界面處發生金屬-絕緣體轉變.盡管摻雜方式不同,但由Sr替換La后LSMO層逐層電荷變化僅依賴于替換濃度.對于給定的替換濃度x,La1?xSrxO(LSO)層中所帶電荷都可簡單看作是+2/3(x=1/3)或+1/3(x=2/3).由于LSMO層處在導體狀態,任何由Sr摻雜引起的電荷變化都是非局域的,而不是局域在摻雜原子附近.因此,如圖3和圖4所示,在摻雜量相同的情況下,改變摻雜方式并不會帶來費米能附近電荷密度的顯著改變.所以,相同Sr摻雜量下LSO層內摻雜方式的不同不會對LSMO層的極性產生明顯影響.這也許是摻雜方式對體系電子結構沒有顯著影響的原因.

圖4 (網刊彩色)當Sr摻雜量為2/3時,三種不同摻雜方式結構的局域態密度(橫坐標零點已經平移到了費米能處)(a)Sr替換了一列的La;(b)Sr隨機替換了兩列中的部分La;(c)Sr隨機替換了所有可能的La位;圖中僅給出了LAO/STO界面處的STO層和所有LAO層的局域態密度,LSMO層的未在圖中畫出Fig.4.(color online)The LDOS of three different doping ways for x=2/3:(a)Sr substituting La in one row;(b)Sr substituting La in two rows randomly;(c)Sr substituting La randomly.The zero point of X-axis has shifted to the Fermi energy.Only LDOS of LAO and STO layers around the interface are shown,while those of LSMO layers are not.

通過對比各種摻雜方式體系的總能,我們發現當x=1/3時,圖3(a)—(c)三種結構的總能分別為?142.610,?142.470,?142.614 eV,其中圖3(c)結構的總能最低. 當x=2/3時,圖4(a)—(c)三種結構的總能分別為?139.902,?139.970,?139.874 eV,而圖4(b)結構的總能最低.從總能看,立方相的SMO和LMO晶格常數分別約為3.8 ?和3.88 ?,兩者晶格失配大約在2%,Sr替換La并不會引入太大的內部應力,因此Sr的摻雜方式對結構的穩定性影響也比較弱,總能差別最大不過0.2 eV.因此我們后續的研究將針對兩個總能最低的結構展開.

3.2 Sr摻雜量對LSMO/LAO/STO界面q2DEG的影響

隨著LSMO層中Sr摻雜量的增加,體系LAO/STO界面發生了金屬-絕緣體轉變.圖5是體系的局域態密度圖,圖5(a)—(d)分別對應著x=0,1/3,2/3,1時的情況.從圖5可以看出:當x=0時,LAO/STO界面處STO層的導帶下移,部分導帶處于費米能級之下,說明體系呈現金屬態,即存在q2DEG;當x=1/3時,LAO/STO界面仍然存在著q2DEG,界面處STO層中導帶的邊緣位于費米面之下;當x>2/3時,體系界面處沒有q2DEG,體系呈絕緣態.這個結果和Shi等[21]的實驗結果一致.

圖6為LSMO/LAO/STO平均靜電勢[28,29]和宏觀平均電勢分布.從圖6可以看出,LAO層中的內建電場隨著Sr摻雜量的增加而增加,這一現象也可從圖5中LAO價帶頂隨層數的偏移粗略看出.當x=0時,LAO的價帶頂基本不隨層數的增加而變化,表明沒有顯著的內建電場.也就是說,內建電場因電荷的轉移而抵消.此時LSMO層就是沒有Sr摻雜的本征LMO,LMO的結構可看作是(LaO)+1層和層沿著Z方向交替排布堆垛,這和LAO中的交替排布一樣,大體上可以認為STO上覆蓋了7層的LAO,這大大增加了LAO/STO界面處的極化不連續.根據極化災變理論,LAO/STO界面處會存在電子重構以消除界面處的極化不連續,從而使得體系呈現金屬態.當x=1/3時,LAO的價帶頂偏移隨層數的增加而有所增加,說明體系有弱的內建電場.或者說,內建電場沒有因電荷的轉移而完全抵消.此時LSMO層可以看作層和層交替堆垛而成,Z方向上電勢發散程度相比x=0時要小,但界面處的極化不連續還是能夠使部分電子轉移到LAO/STO界面處的STO層中.當x>2/3時,LAO的價帶頂隨層數的增加有明顯偏移,表明有較強的內建電場.此時Z方向電勢發散程度相比4層LAO要小,即使界面處存在極化不連續但不足以導致電荷轉移,或者發生電子重構.

圖5 (網刊彩色)不同Sr摻雜濃度下LSMO/LAO/STO異質結構的層內投影局域態密度,橫坐標零點已經平移到了費米能處 (a)x=0;(b)x=1/3;(c)x=2/3;(d)x=1;圖中僅給出了LAO/STO界面處的STO層和所有LAO層的局域態密度,LSMO層的未在圖中給出Fig.5.(color online)LDOS for different amount of Srdoping:(a)x=0;(b)x=1/3;(c)x=2/3;(d)x=1.The zero point of X-axis has shifted to the Fermi energy.Only LDOS of LAO and STO layers around the interface is shown,while those of LSMO layers are not.

圖6 (網刊彩色)Sr不同摻雜濃度下LSMO/LAO/STO的面內平均靜電勢和宏觀平均電勢(實線表示沿著Z軸方向的面內平均靜電勢,紅色虛線表示沿著Z軸方向的面內宏觀平均電勢,藍色虛線表示界面位置) (a)x=0;(b)x=1/3;(c)x=2/3;(d)x=1Fig.6.(color online)Average planar and macroscopic electrostatic potential for different amount of Srdoping:(a)x=0;(b)x=1/3;(c)x=2/3;(d)x=1.Solid line and red dash line denote the average electrostatic potential along Z direction and coarse-grained electrostatic potential,respectively.Blue dash line represents the interfaces.

以上計算結果表明,隨著Sr摻雜量的增加,LSMO覆蓋層的極性將逐漸減弱.當這個極化電場不足以誘導金屬-絕緣體轉變時,LAO層將存在顯著的內部電場,為了抵消LAO層上下兩側的電勢差,LAO層內部氧原子和金屬陽離子的相對位置發生偏移產生了反向極化電場.由于LAO結構的對稱性在XY平面內偶極矩相互抵消,只剩下沿著Z方向的偶極矩,即偶極矩方向與內建電場反向,起到部分抵消內建電場的作用.圖7給出了在Z方向上LAO層中金屬原子相對氧原子的偏移.可以看出,隨著Sr摻雜量的增加,LAO層中氧離子偏離金屬離子的距離逐漸增加.當x<2/3時,由于界面處發生了電子重構,內部電場得以消除或者部分消除(如圖6所示),這時正負離子的相對偏移也較小.特別是當x=0時,如圖7(a)所示,由于界面處電子重構有效抑制了LAO層內的內建電場,氧原子與金屬陽離子之間的相對偏移趨于零.x=1/3時,氧原子和金屬陽離子的相對位置發生了偏移,但總體偏移比較小,如圖7(b)所示.當x>2/3時,如圖7(c)和圖7(d)所示,隨著Sr摻雜量的進一步增加,LSMO層[001]方向內部極化已大幅減弱,LAO/STO界面處也沒有發生電子重構,即沒有電荷轉移;LAO層[001]方向內部電場的存在使得氧離子和金屬陽離子的相對偏移量愈發明顯.進一步說明Sr摻雜量可以有效調控LSMO覆蓋層的極性,也為極化災變機制提供了有力證據.

4 結 論

根據第一性原理計算,我們發現在LSMO/LAO/STO異質結構中,LSMO覆蓋層中Sr摻雜量對界面處的電子結構有顯著的調制作用.相反,Sr摻雜方式對界面處電子結構無明顯影響.Sr摻雜量的改變可以有效調控LSMO覆蓋層的內部極化場,實現LAO/STO界面處金屬-絕緣體轉變.LAO層內正負離子偏移由于電子重構抵消了其內部電場得到明顯抑制,也進一步為“極化災變”機制提供了有力證據.

圖7 Z方向上LAO層中金屬陽離子相對氧負離子的偏移距離 (a)x=0;(b)x=1/3;(c)x=2/3;(d)x=1Fig.7.Relative displacement between oxygen and cations LAO in Z direction:(a)x=0;(b)x=1/3;(c)x=2/3;(d)x=1.

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Effect of Srdoping on electronic structure of La1?xSrxMnO3/LaAlO3/SrTiO3heterointerface?

Ruan Lu-Feng#Wang Lei#Sun De-Yan?

(Department of Physics,School of Physics and Material Science,East China Normal University,Shanghai 200241,China)

27 April 2017;revised manuscript

10 June 2017)

In the past decades,the interface between two oxides LaAlO3(LAO)and SrTiO3(STO)has attracted much attention since a quasi-two-dimensional electron gas(q2DEG)at the interface was observed.It is generally believed that polar discontinuity at polar/non-polar oxide interface is responsible for the emergence of q2DEG at the interface.Recently,how to modulate the q2DEG at the interface is becoming a new research focus.Capping other oxide thin layer on LAO layer is one of alternative approaches to controlling the generation of q2DEG at interface.However the mechanism or origin for tuning q2DEG at capped LAO/STO interface has not yet completely understood.Using the first-principles calculations within the density functional theory,the electronic properties of La1?xSrxMnO3-capped LaAlO3/SrTiO3heterointerfaces with different doping concentrations of Sr atoms are investigated.The system is composed of four layers of La1?xSrxMnO3(LSMO),three layers of LAO and four layers of STO,denoted as 4LSMO/3LAO/4STO.The interface is normal to the[001]direction of cubic phase,namely(La1?xSrxO)layer and(MnO2)layer appear alternately at LSMO,and(LaO)layer and(AlO2)layer appear alternately at LAO.In the absence of LSMO layers,q2DEG does not appear at the LAO/STO interface.It is found that the electronic structure of 4LSMO/3LAO/4STO can be tuned significantly by capping LSMO layers.For concentration of doped Sr atoms less than 1/3,a q2DEG at LAO/STO interface is observed.In this case,a strong polarization existing in LSMO,together with the polarization in LAO,forces the electrons to be redistributed,thus inducing the q2DEG at LAO/STO interface.With the increase of the concentration of Sr atoms,the polarization in LSMO becomes weaker and weaker.When the concentration is higher than 1/3,the polaried electric f i eld fails to make the electrons redistributed,thus the q2DEG disappears from interface.

Another interesting feature of the present work relates to the distribution of Sr atoms in LSMO.It is found that the electronic structure of 4LSMO/3LAO/4STO changes little with respect to the distribution of Sr atoms in LSMO.The system does not undergo the conductor-to-insulator transition for Sr atoms doping at different sites as long as the concentration of Sr does not change.The reason could be understood as follows.The LSMO layer is in a metallic state,the extra electrons,which are generated due to substituting La with Sr,will be delocalized rather than localized at each doped Sr atom.It is reasonable to expect that the electronic structure of the system should be less sensitive to the specific doping site of Sr in LSMO.

first principles calculations,oxides interface,doping,quasi-two-dimensional electron gas

PACS:73.20.–r,61.72.U–,73.20.AtDOI:10.7498/aps.66.187301

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant No.11174079)and the National Basic Research Program of China(Grant No.2012CB921401).

#Equal contribution for this paper.

?Corresponding author.E-mail:dysun@phy.ecnu.edu.cn

(2017年4月27日收到;2017年6月10日收到修改稿)

采用基于密度泛函理論的第一性原理計算方法,系統地研究了La1?xSrxMnO3層中Sr的摻雜方式和摻雜量對4La1?xSrxMnO3/3LaAlO3/4SrTiO3(LSMO/LAO/STO)異質結構原子和電子結構的影響.結果表明:對于相同的Sr摻雜量,摻雜方式的差異對體系電子結構的影響微弱,不會導致體系發生金屬-絕緣體轉變;摻雜量的不同對體系電子結構有著顯著的影響,當Sr的摻雜量較少時,LAO/STO界面處存在著準二維電子氣,當Sr的摻雜量高于1/3時,LAO/STO界面處準二維電子氣消失.我們相信,Sr的引入以及通過Sr摻雜量的改變可以對LSMO覆蓋層極化進行調控,這也是導致體系LAO/STO界面處金屬-絕緣體轉變的可能原因,進一步為極化災變機制導致的界面處電子重構提供了證據.

10.7498/aps.66.187301

?國家自然科學基金(批準號:11174079)和國家重點基礎研究發展計劃(批準號:2012CB921401)資助的課題.

#同等貢獻作者.

?通信作者.E-mail:dysun@phy.ecnu.edu.cn