激光誘導熔石英表面損傷修復中的氣泡形成和控制研究?

張麗娟 張傳超 陳靜 白陽 蔣一嵐 蔣曉龍王海軍 欒曉雨 袁曉東 廖威

(中國工程物理研究院激光聚變研究中心,綿陽 621900)

1 引 言

熔石英光學元件是慣性約束聚變激光裝置中的重要組成部分,如中國的神光III激光裝置、美國國家點火裝置(NIF)、法國的兆焦耳激光裝置(LMJ).紫外激光誘導熔石英損傷問題是目前影響大裝置運行的關鍵,是限制大激光裝置輸出能力進一步提高的瓶頸.雖然在三倍頻激光(351 nm,3 ns)作用下,熔石英材料的理論本征損傷閾值＞100 J/cm2,而實際應用中由于熔石英在處理過程中不可避免地會引入劃痕、裂紋、表面污染物等各類缺陷[1,2],在5—15 J/cm2激光通量下,熔石英元件即出現紫外激光損傷[3],損傷一旦發生,損傷尺寸在后續的激光輻照中呈指數形式增長[4].

國內外針對延長光學元件使用壽命開展了大量的研究工作,其中一種簡單有效的方式是基于CO2激光局域輻照的非蒸發損傷修復方法[5?9].利用CO2激光加熱熔融的方式來消除損傷點的內部缺陷、裂紋等導致損傷快速增長的因素,從而抑制損傷增長.然而這種方法在修復過程中會產生較大的殘余應力、氣泡和燒蝕等問題,控制和解決這些問題是保證修復工藝最終被接受的關鍵[10?12].Guss等[13]報道了氣泡數量隨損傷點橫向尺寸的增加而增加,這表明損傷點尺寸越大,越難以控制修復工藝,并且大量氣泡和非球形不規則形狀的氣泡形式是不可接受的修復效果,這兩種氣泡形式將導致熔石英光學元件在三倍頻激光通量下的損傷閾值大大降低.Brusasco等[5]研究發現在CO2激光束流直徑為5 mm,激光功率為17 W時輻照尺寸為200μm的損傷點,可在修復點中觀察到殘留氣泡,氣泡形狀規則,此類修復點在后續351 nm激光(激光通量為8 J/cm2,脈寬10 ns)輻照下可承受1000發次而不增長.蔣勇等[14]也對熔石英損傷修復點上的氣泡特征和氣泡控制方法展開了研究,提出修復點損傷閾值會隨氣泡數量增加而呈指數遞減,并且提出了為避免氣泡出現而采用的三段式修復方法.這些研究工作對氣泡形成機理側重于定性分析,目前尚缺少氣泡形成的完備物理圖像,因此在氣泡控制上缺少合適的理論指導.

本文從提高熔石英損傷點修復完好率及氣泡控制角度出發,利用遠紅外CO2激光預熱并修復尺寸介于150—250μm的損傷點,討論了兩種不同預熱形式的損傷點修復方式對氣泡的控制.通過CO2激光作用下的熔石英表面溫度分布的理論計算結果初步設計了兩組不同的修復方案,基于兩種修復方案的實驗研究和CO2激光作用下熔石英材料物性參數的理論計算,對CO2激光修復過程中氣泡產生和控制機制進行了半定量分析.研究結果為熔石英損傷點CO2激光修復工藝的激光參數選擇及氣泡控制提供有意義的參考.

2 實驗過程和方法

熔石英樣品為Corning 7980遠紫外光學玻璃,尺寸為40 mm×40 mm×5 mm.樣品采用質量分數為1%的氫氟酸(HF)緩沖腐蝕液(緩沖劑為15%質量分數的固體氟化銨(NH4F))刻蝕樣品5 min,以去除表面污染物,接著利用去離子水和酒精對其進行清洗和脫水處理.實驗中利用Nd:YAG激光器在熔石英樣品上人為制造橫向尺寸在150—250μm之間、深度60μm以內的損傷點.Nd:YAG激光器的工作波長為355 nm,脈寬為6.3 ns,激光至樣品出光面的1/e2光斑面積為0.8 mm2,采取先利用高通量激光輻照產生小尺寸的初始損傷后,再利用低能量的激光輻照進行損傷增長的方式產生所需尺寸的損傷點.圖1所示為典型的利用損傷增長方式人為制造損傷點的顯微鏡形貌圖.

圖1 典型紫外激光損傷點顯微鏡圖 (a)損傷點正視圖;(b)損傷點側視圖Fig.1.Typical micrographs of(a)top view and(b)side view of laser damage site.

CO2激光修復光路原理如圖2所示.利用工作波長為10.6μm的CO2準連續激光器修復損傷點.激光器輸出最大功率為100 W,出口光斑呈高斯分布.輸出的激光通過ZnSe鏡的透射和反射后,通過調節ZnSe聚焦透鏡和樣品之間的距離,使到達樣品表面的CO2激光束斑直徑為3 mm(利用刀口法測試激光束斑直徑),最終利用3 mm CO2激光束斑聚焦到熔石英表面損傷點進行修復.

圖2 CO2激光非蒸發式單點修復光路原理圖Fig.2.Schematic diagram of the non-evaporation CO2 laser mitigation setup.

3 修復方案的設計和分析

根據前期研究工作[11],針對150—250μm尺寸的損傷點,得到最優化的激光頻率為15 kHz和光斑尺寸為Φ3 mm.因此本文的修復方案中均采用Φ3 mm光斑修復和15 kHz的激光頻率.熔石英材料在CO2激光高斯光斑作用穩態(steady state)條件下沿深度z方向溫度分布的解析解為[15,16]

其中P為激光功率,a為激光光斑半徑,k為導熱系數,R為反射系數,T0為環境溫度.一般情況下,取1?R=0.85,k=0.02 W·cm?1·K?1,環境溫度為300 K.近似條件下,激光輻照功率P0和表面峰值溫度Tp之間的關系為

熔石英材料表面峰值溫度隨激光功率的變化如圖3所示,其轉變溫度Tg(1315 K),熔融溫度Tm(2300 K),燒蝕溫度Ta(3180 K)[17,18]分別對應的激光功率值為12.7,25,36 W.

圖3 不同功率下表面峰值溫度的變化Fig.3.Peak surface temperature distributions vs CO2 laser power.

選擇修復參數時,修復功率對應的表面峰值溫度應高于熔融溫度而低于燒蝕溫度,以避免熔石英表面出現燒蝕.選擇修復預熱參數時,為盡可能排除氣泡,選擇轉變溫度附近功率,并進行長時間的激光單次或多次輻照.基于考慮不同預熱形式對氣泡的影響,結合文獻調研,并通過大量實驗迭代,最終設計優化出兩組不同的修復方案.其中短時間多次高溫預熱修復方法(方案I)采用逐漸提高功率、多次短時間預熱的形式,如圖4(a)所示;而長時間低溫預熱修復方法(方案II)采用低功率長時間預熱的修復方式,如圖4(b)所示,兩種預熱方案的功率(P)參數和輻照時間(t)見表1.

表1 不同預熱方案的CO2激光輻照參數Table 1.CO2laser mitigation parameters for different preheating pro fi le.

圖4 不同預熱形式修復方案趨勢圖 (a)方案I,短時間多次高溫預熱修復方法;(b)方案II,長時間低溫預熱修復方法Fig.4.Sketch of mitigation protocol with different CO2laser preheating pro fi le:(a)Method I,short-time,multi-shot,high temperature CO2laser preheating;(b)method II,long-time,single-shot,low temperature CO2 laser preheating.

4 結果與討論

4.1 修復結果與氣泡控制比較

利用得到的兩種不同預熱形式的修復參數,對熔石英樣品上人為制造的尺寸介于150—250μm的損傷點(圖5(a))進行修復,修復的結果和氣泡的統計如表2所列.

由表2中統計數據可見,采用方案II進行損傷點修復,其無氣泡出現修復概率為91%,是方案I成功修復概率的3.8倍之多.此外,采用方案II可有效控制出現兩個以上氣泡的概率,實現氣泡可控性.采用Nikon ECLIPSE LV100光學顯微鏡觀察方案I修復的損傷點的氣泡情況和修復完好情況,修復點存在大量如圖5(c)所示的一串氣泡形式,這些氣泡數目較多,且氣泡較深.根據文獻[13]的報道,修復點出現的兩種氣泡形式是不可接受的:一是氣泡數目較多,二是氣泡形狀不規則,因此方案I的預熱修復方式無法有效控制氣泡的產生.由表2統計可知,方案II出現氣泡的概率僅為9%,且其中7%的氣泡形式為1—2個氣泡數目(如圖5(b)所示),此種氣泡形式為修復中可接受類型,此方案的長時間低溫預熱能夠有效抑制修復中的氣泡產生.定義損傷點修復后熔石英表面不高于2個氣泡為修復成功,由表2所列方案II的修復成功率為98%,相比方案I增加了45%.圖5(d)所示為方案II修復完好的修復點光學顯微鏡圖片,此類修復點中避免了燒蝕和氣泡的出現,為理想的修復效果.

表2 150—250μm的損傷點修復結果統計Table 2.Statistical results of mitigation with damage sites lateral size in the range of 150–250 μm.

圖5 修復點光學顯微鏡圖片 (a)原始損傷點;(b)1個氣泡形式修復點;(c)多個氣泡形式修復點;(d)無氣泡形式修復點Fig.5.Micrographs of(a)original damage site,(b)mitigation site including one bubble,(c)mitigation site including some bubbles,(d)mitigation site without bubble.

4.2 激光單點修復中氣泡形成機理分析

CO2激光非蒸發式單點修復熔石英表面損傷后,修復點中容易產生氣泡.由圖5(a)可以看出,損傷點周圍存在很多微爆裂形成的破碎材料及大量微裂紋,這些破碎材料顆粒和微裂紋容易附著氣體,其間的空隙容納空氣,在CO2激光局域輻照加熱損傷點時,如果輻照功率和輻照時間選擇不當,將會導致裂紋閉合之前,裂紋中的雜質和空氣未被完全消除,導致裂紋包裹空氣或者雜質而形成氣泡.蔣勇等[14]認為氣泡形成和損傷點形態存在一定的關系,損傷坑越深、裂紋越多的損傷點出現氣泡的概率越大,氣泡的形成和CO2激光局域輻照溫度的分布以及隨之帶來的局域微結構的性能變化密切相關.

尋找最優化的修復參數,控制修復過程中的氣泡產生,避免燒蝕和殘余應力是保證修復效果的重要因素.由以上數據結果可以發現,選擇合適的預熱功率和預熱時間,有效降低了兩個以上多數量氣泡形成的概率.這與熔石英的結構弛豫和裂紋的愈合時間關系緊密,熔石英的弛豫結構常數τ正比于石英玻璃的黏滯系數η[19],如(3)式所示:

而石英玻璃的黏滯系數與溫度T的關系為[20]

其中,弛豫時間常數τ的單位為秒(s),黏滯系數η的單位為泊(poise).而對于橫向寬度為w的裂紋,裂紋愈合時間常數可近似為[15]

其中,τc為裂紋愈合時間常數,σ為表面張力,熔石英表面張力隨溫度的變化不大,因此取值約為300 dyne/cm.根據(3)—(6)式,將修復方案中不同功率的熔石英材料的表面峰值溫度、黏滯系數、弛豫時間常數和裂紋愈合時間列于表3.

表3 不同功率下熔石英材料的物性參數Table 3.Performance parameters of fused silica with different CO2laser power irradiation.

由表3中熔石英材料物性參數可得,方案II在13 W功率下進行長時間低溫預熱,其表面峰值溫度僅為1339 K,遠低于表面熔融溫度(2300 K),在這個溫度下熔石英有很大的黏滯系數和很長的弛豫時間常數(7.16×104s),在60 s的預熱工藝時間內,熔石英材料的結構不會發生變化,其表面裂紋也不會發生閉合.因此,在長時間低溫預熱下,裂紋處吸附的雜質將會通過加熱而逃逸,與此同時,根據理想氣體狀態方程,由于結構不變化的前提下,假設壓強體積不變,裂紋內的空氣由于受熱膨脹,將大量減少裂紋內部的氣體量,這是避免裂紋閉合時由于包裹空氣或者雜質而形成氣泡的根本原因.預熱之后通過25.3 W功率高溫快速修復,由表2中數據可以看到,1μm寬度裂紋愈合時間僅為0.02 s.方案II的高功率修復時間(4 s)可滿足裂紋的快速消除,在該溫度下熔石英材料發生熔融,極短的弛豫時間常數表明熔石英材料結構迅速發生了變化并在短時間內達到平衡狀態,有利于修復效果的保證.

方案I中在逐漸增加功率預熱的兩個臺階中,溫度相對較高,弛豫時間常數較小.尤其是在預熱的第二個階段,熔石英雖然未達到熔融狀態,但其結構已經發生顯著的變化,在此時極有可能存在部分雜質被束縛.同時由于預熱時間過短,裂紋處的空氣并不能及時排出,致使在高功率修復過程中裂紋閉合時由于包裹空氣和雜質而形成氣泡.

5 結 論

基于熔石英CO2激光非蒸發式修復光路,對激光束斑直徑為3 mm CO2激光非蒸發式修復參數進行優化,得到兩種不同預熱形式的修復參數方案.利用兩種預熱的修復方案對損傷尺寸介于150—250μm之間的損傷點進行修復,結合深度方向溫度分布和結構參數的分析,對氣泡形成機理和控制氣泡形成概率進行了研究.實驗結果表明,基于低溫下熔石英材料結構弛豫時間常數較長的特點,長時間低溫預熱修復方法可以在不引起熔石英材料結構發生顯著變化的同時,能夠極大程度地解吸附表面和裂紋處所附著的氣體和雜質,最終有效降低裂紋閉合過程中氣泡形成的概率,成功提升修復概率至98%.

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