長沙市空氣自動站周邊區域大氣污染物排放源清單

張青梅，劉 湛*，羅達通，羅華飛，李貝睿，付廣義

（1.湖南省環境保護科學研究院，湖南長沙 410004；2. 蘇交科集團股份有限公司，江蘇南京 210017）

在支持城市空氣質量管理決策的技術體系中，構建準確、完整、更新及時的大氣污染物排放源清單是識別污染來源的基礎環節，也是制定污染控制策略的根本依據。目前，在城市層面開展的PM2.5來源解析、空氣質量預報預警、重污染天氣應急方案制定及效果評估、污染物總量減排核查核算、空氣質量達標規劃等工作，都需要完整的大氣污染物排放源清單作為核心基礎數據支撐。

大氣污染物排放源清單編制在空氣污染治理行動中具有重要的意義。美國自20世紀70年代開始清潔空氣計劃以來，逐步建立了美國國家排放清單（NEI）[1]。歐洲也推出了EMEP/CORINDAIR排放清單編制技術指南規范[2]。我國研究人員在區域大氣污染物排放源清單領域也已經開展了大量工作，構建了既符合中國國情又與國際接軌的區域大氣污染源排放源清單共性技術體系，將排放系數的本土化率由20%提高到了70%以上，發展了多層嵌套高分辨率區域排放源清單編制技術和方法學。清華大學建立了包括10種污染物、700多種排放源的中國多尺度大氣污染物排放源清單（MEIC）[3]。已有研究中以全國尺度或城市區域尺度建立的排放源清單占多數。田賀忠[4]、王麗濤[5]等分別建立了中國NOx排放清單、中國CO人為源排放清單。Xu[6]、Wei[7]等分別建立了全國NH3、VOCs排放源清單。Zhao[8]等建立了8種污染物的全國排放源清單。Fu[9]等建立了長三角區域大氣中主要污染物的排放源清單。劉湛[10]、李貝睿[11]等建立了長株潭區域生物質開放燃燒的大氣污染物排放源清單和道路機動車污染物排放源清單。而在小區域尺度上，對大氣污染源的排放清單的研究較少，談佳妮[12]建立了上海市寶山區的小尺度精細化大氣污染物排放源清單，提高了排放口定位數據的精確度。張驥[13]以天津市津南區空氣站周邊3 km為研究對象，建立了2016年天津市津南區空氣站周邊3 km大氣污染物排放源清單。實際上較一般區域而言，掌握自動空氣站周邊區域的污染排放特征更為重要，因為周邊區域污染源對空氣自動站監測數據的影響較其他區域污染源的影響更大。因此，對空氣自動站周邊區域開展深入研究對于局地環境空氣質量管理、區域大氣重污染天氣預警等具有更為直接的意義。然而，由于大氣污染物排放特征的復雜性，目前已建立的大尺度排放源清單往往不能滿足研究的要求。

基于長沙市環境保護管理部門對本地小尺度精細化大氣污染物的排放源清單的需求，本研究根據調查搜集到的2015年的各類大氣污染物排放源的活動水平信息和環境保護部發布的源排放清單編制技術指南，以長沙市環境空氣自動站周邊3 km范圍為研究區域，建立2015年小尺度精細化大氣污染物排放源清單，為各級環境管理部門和科研部門掌握空氣站點附近大氣污染物排放特征、解析污染成因、制定空氣質量持續改善計劃提供技術支持。

1 研究方法

1.1 研究區域基本情況

研究區域為長沙市10個國控空氣自動站周邊的3km內，以各空氣站經緯度為中心，利用ArcMAP建立了3km×3km 的網格，結合實地調研和環境統計數據，獲取了網格內部的所有點源信息，基本情況如表1所示。

表1 長沙自動空氣站基本情況

1.2 活動水平數據獲取

工業企業的活動水平信息主要來自環境統計數據，部分信息經長沙市環境保護局調查核實?；顒铀綌祿忻旱幕曳?、含硫率、廢氣處理措施通過實地調查獲得。民用源燃煤量來自《2016湖南省能源年鑒》[14]和《2016長沙市統計年鑒》[15]。

機動車保有量數據從各市統計年鑒獲取，分車型、注冊年代、排放控制標準車輛數據從各市環保部門機動車環保檢測系統數據庫獲取。根據機動車燃料、車型及排放控制標準確定道路移動源所屬第四級排放源分類。平均行駛里程數據參考《道路機動車大氣污染物排放清單編制技術指南（試行）》中各類車型數值。農業機械燃油消耗量活動水平來自《2016湖南農村統計年鑒》[16]。工程機械保有量信息根據《2016中國工程機械年鑒》[17]由全國保有量推算得到。鐵路內燃機車燃油消耗量分別根據客貨周轉量和貨運日產量等計算得到，活動水平信息來自《2016中國交通年鑒》[18]。長沙黃花國際機場活動水平數據來自《2016民航機場生產統計公報》。內河船舶燃油消耗量通過客貨周轉量計算得到，活動水平信息來自《2016長沙市統計年鑒》。

農藥使用活動水平信息來自《2016湖南農村統計年鑒》。汽車噴涂、其他涂層活動水平信息來自湖南省環境統計數據。染色、瀝青、干洗等活動水平信息根據全國年消費量推算。去污脫脂、生活和商業溶劑使用活動水平信息來自《2016長沙市統計年鑒》中的人口數。建筑涂料采用竣工房屋面積推算，該活動水平信息來自《2016長沙市統計年鑒》。

施肥量來自《2016長沙市統計年鑒》。各區縣飼養畜禽數量來自《2016湖南農村統計年鑒》。土壤排放源的活動水平為各區縣耕地面積，固氮植物源的活動水平為作物種植面積，秸稈堆肥活動水平利用各區縣用于堆肥的八種農作物（水稻、小麥、玉米、粗糧、棉花、豆類、花生和油菜）的作物產量、谷草比、秸稈堆肥比例三者乘積來估算，人體糞便對應的活動水平為沒使用衛生廁所的成人數，采用農村常住人口數代替。其他農業源的活動水平數據來自《2016湖南農村統計年鑒》。

土壤揚塵源的活動水平為不同類型土壤的面積，數據來自湖南省國土資源規劃院。道路長度通過長株潭區域道路分布的GIS底圖結合遙感分類圖像解譯確定分區域不同等級的道路長度，道路車流量數據由長沙市環保局提供，日降水量信息來自中國氣象科學數據共享服務網。施工揚塵源的活動水平數據包括施工工地的面積和施工天數，通過實地調研獲得。

生物質燃料的活動水平信息來自《2016湖南農村統計年鑒》。森林火災、草原火災活動水平信息來自湖南林業信息網。

儲存運輸源的活動水平數據通過調研得到。

1.3 大氣污染物排放量計算方法

長沙市空氣自動站周邊區域大氣污染物排放量的測算包括“自下而上”的方式和“自上而下”的方式[19,20]，基于長沙市大氣污染源信息數據庫，綜合采用物料衡算法、排放系數法、實際測量法、模型估算法等方法測算各類排放源主要污染物的排放強度，建立長沙市大氣污染物排放源清單，再在ArcMAP上進行網格分配，得到長沙市空氣自動站周邊區域內大氣污染物排放源清單。排放系數主要根據長沙市的氣候、經濟發展特點，通過文獻調研和實測相結合的方法確定。排放系數選取及排放量計算方法參考的主要技術文件包括：①城市大氣污染物排放清單編制技術手冊；②大氣細顆粒物（PM2.5）源排放清單編制技術指南（試行）；③大氣可吸入顆粒物一次源排放清單編制技術指南（試行）；④大氣顆粒物來源解析技術指南（試行）；⑤城市揚塵源排放清單編制技術指南（試行）；⑥道路機動車排放清單編制技術指南（試行）；⑦非道路移動污染源排放清單編制技術指南（試行）；⑧生物質燃燒源大氣污染物排放清單編制技術指南（試行）；⑨大氣揮發性有機物源排放清單編制技術指南（試行）；⑩氨排放清單編制技術指南（試行）。

2 結果與討論

2.1 空氣自動站周邊區域大氣污染物排放源清單

本文參考賀克斌主編的《城市大氣污染物排放清單編制技術手冊》對污染源進行分類，根據所獲取的儲存運輸源、廢棄物處理源、工藝過程源、化石燃料固定燃燒源、農業源、生物質燃燒源、揚塵源、移動源8個源類的活動水平數據，按照前面所述的排放源清單編制技術指南進行計算，得到2015年長沙市每個環境空氣自動站周邊3 km范圍內6類污染物NH3、NOx、PM2.5、PM10、SO2、VOCs的排放量，結果見表2。由表2可知，10個站點周邊區域內的 NH3、NOx、PM2.5、PM10、SO2、VOCs排 放 量 分 別 53.65t、4 899.35t、1 846.09t、6 257.75t、5 781.67t、4 383.31t。污染物排放量最大的站點為天心區環保局自動空氣站周邊，NH3、NOx、PM2.5、PM10、SO2、VOCs的排放量之和為9 296.89t，遠遠高于其他站點周邊；其次為經開區環保局自動空氣站周邊，NH3、NOx、PM2.5、PM10、SO2、VOCs 的排放量之和為3 405.12t；污染物排放量最小的為沙坪自動空氣站周邊，僅3 447.72t，這與沙坪空氣自動站周邊點源數量小有關。

圖1 不同源類的污染物排放量分擔率

2.2 不同源類污染物的分擔率

不同源類對10個站點區域內污染物的分擔率結果見圖1。由圖1可知，農業源分擔了98.45%的NH3排放量，為NH3第一排放源，畜禽養殖和氮肥施用為主要的NH3排放源農業源[21]，這與國內其他研究結果一致[22]。由于空氣自動站均位于市區以內，人體排放氨量較小[22]，尿液等進入污水處理廠中，因此人體排放活動未進行計算。移動源分擔了84.24%的NOx排放量，為NOx第一排放源，李貝睿[11]的研究認為，載貨汽車是NOx、PM10、PM2.5的主要貢獻源，摩托車是VOCs的主要貢獻源。揚塵源對PM2.5、PM10的分擔率都最大，分別為60.82%和85.9%，快速的城市化和高強度的城市改造將導致施工工地的揚塵成為城市大氣顆粒物的重要來源[23,24]。SO2的最大來源為化石燃料燃燒源，占比為99.54%，由表2可知，天心區環保局站點周邊的SO2排放量最大，高達532.49t。這主要是因為天心區燃煤鍋爐較其他區域數量要多，燃煤量大。VOCs的最大來源為工藝過程源，占比為49.88%，這是因為北汽福田汽車、三一重工、中聯重科、廣汽長豐汽車等大型汽車制造企業分布于經開區范圍內，而湖南湘江關西涂料有限公司分布于馬坡嶺網格范圍內，汽車制造業與涂料制造業VOCs排放量較大。

表2 各空氣自動站周邊區域內的大氣污染物排放源清單

2.3 不同源類分擔率的對比

因為大區域尺度和小區域尺度排放源類有很大差別，因此本研究與已報道的小尺度排放清單研究進行對比，結果見表3。本研究中NH3排放主要來自農業源畜禽養殖和氮肥施用，而寶山地區工業大點源的NH3排放貢獻是最高的，該地區電力、熱力生產業和供應業和黑色金屬冶煉及壓延加工業為寶山區的兩大主導產業[12]。 NOx、PM2.5、PM10、SO2主要排放源與天津[13]基本保持一致，分別為移動源、揚塵源、揚塵源、化石燃料固定燃燒源。本研究中VOCs排放源主要為工藝過程源，而天津[13]為移動源。對比研究結果表明，小尺度區域內源類不同，排放的污染物不同，小尺度精細化的排放清單對于基層環境管理具有重要意義。各站點區域內NH3、NOx、PM2.5、PM10、SO2、VOCs第一排放源及其占比結果見表4。

2.4 不確定性分析

本研究排放源清單建立過程中選用的排放系數和計算方法均以原環境保護部發布的“清單編制技術指南”為準，并對部分排放系數如移動源的道路機動車污染物排放因子進行了修正，活動水平信息大部分來自政府部門發布的統計年鑒和統計公報，數據來源比較可靠。但是，任何排放源清單的計算結果都具有一定的不確定性，主要原因在于：一方面統計數據本身會存在測量偏差、隨機偏差和人為偏差，如統計年鑒數據一般只對規模以上企業進行統計，這些偏差會給大氣污染物排放量的計算結果帶來一定的不確定性；另一方面由于排放清單的建立涉及的企業眾多，各企業的燃料的含硫量、灰分、生產工藝水平、污染控制技術不同，但在排放系數的選定時一般取用參考值或者依據行業平均水平確定，因此也會給排放源清單的計算結果帶來不確定性。更精確的不確定性分析需要針對每個源類進行分析，本課題組對生物質開放燃燒源、移動源中機動車尾氣、人為氨排放源采用蒙特卡羅法進行了不確定性分析[10,11,19]。

3 結論

（1）2015年長沙市10個自動空氣站周邊3 km內大氣污染源的排放 NH3、NOx、PM2.5、PM10、SO2、VOCs總 量 分 別 為 53.65t、4 899.35t、1 846.09t、6 257.75t、5 781.67t、4 383.31t，其中建筑工地和加油站點源排放的NH3、NOx、PM2.5、PM10、SO2、VOCs總量分別為 6.86t、17.74t、1 240.1t、5 531.61t、96.85t、1 791.97t。

表3 不同源類分擔率的對比

表4 不同污染物第一排放源及排放比例

（2）NH3的第一排放源是農業源， NOx的第一排放源是移動源，PM2.5、PM10的第一排放源都是揚塵源，污染比較大的道路是主要干道；SO2的第一排放源是化石燃料燃燒源，VOCs的第一排放源是移動源。

（3）近年來長沙市空氣污染多以PM2.5、PM10、O3為首要污染物，要改善空氣質量，保障空氣站空氣環境中PM2.5、PM10、O3監測數據達標，必須要減少一次源排放，根據排放源清單和分擔率研究結果可知，改善空氣質量應從道路交通優化、燃煤控制、建筑施工場地管控三個方面入手。天心區環保局站點、經開區環保局站點、馬坡嶺站點還應加強北汽福田汽車、三一重工、中聯重科、廣汽長豐汽車等工業企業工藝過程污染控制，減少工藝過程源PM2.5、VOCs排放。

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