鋸齒型石墨烯納米窄帶中量子霍爾體系的電場調控

劉娜 胡邊 魏鴻鵬 劉紅?

1 引 言

由于石墨烯具有非傳統的物理學性質[1,2],以及在納米電子學中的潛在應用價值,最近幾年引起越來越多研究者的關注.人們對石墨烯納米帶的能帶結構和電輸運性質進行了大量的理論研究.早期理論研究不含自旋劈裂因子和量子輸運,單層石墨烯具有無質量Dirac粒子色散關系[3,4],二維窄石墨烯納米帶出現了零能隙和零能邊界態[5].2005年,Kane和Mele[6,7]引入兩種不同的自旋軌道耦合,即碳原子的內稟自旋軌道耦合作用[8]和外電場引起的Rashba自旋軌道耦合作用[9?12],發現了窄鋸齒型石墨烯納米帶的能帶結構中4條無散射的邊界帶和拓撲性非平庸的量子自旋霍爾態[13],開創了新型二維材料拓撲保護邊界態理論研究的先河.近年來,各種新型二維拓撲材料被相繼發現,其中受拓撲保護的各種邊界態的研究激起物理學家、材料學家的廣泛興趣,涌現出大批研究成果.

雖然石墨烯獨特的物理學性質在電子學器件中有很大的應用前景,但是其零能隙的特點限制了它的廣泛應用.為此,人們不斷地探尋打開石墨烯能帶的方法.石墨烯打開帶隙的方法分為兩種類型[14],一類是直接破壞石墨烯的化學結構,導致電子結構受到影響打開帶隙,包括摻雜、吸附原子、引入周期性破缺等;另一類是間接破壞石墨烯的結構對稱性,引入外場、襯底、自旋軌道耦合作用等打開帶隙.Zhang等[15]在雙層石墨烯垂直方向加電場,通過調節電場的大小,石墨烯從零能隙慢慢出現帶隙.2006年,Son等[16]采用平面內橫向電場,使納米帶兩邊界的靜電勢不同,破壞兩端自旋態的能量簡并,導致一種自旋態出現在費米能級處,而另一種自旋態不在費米能級處,呈半金屬性,出現單一方向自旋極化電導.

引入自旋軌道耦合作用能打開一個很小的帶隙[6,7],而另一個能夠打開帶隙的哈密頓量是格點在位庫侖能.Wang等[17]和Sheng等[18]分別引入了不同的格點在位庫侖能,前者采用AB子格點具有不同在位庫侖能,而后者則是根據格點距離納米帶邊界的遠近取不同的在位庫侖能,二者計算結果顯示的邊界帶結構有很大不同.這說明格點在位庫侖能對邊界帶的結構影響很大.理論上,格點在位庫侖能的大小與格點被電子占據的幾率成正比.對于電子空間分布明顯不均的邊界態來說,應該采用更為合理的、與電子空間分布有關的格點在位庫侖能,即自洽在位庫侖能[19,20].采用自洽在位庫侖能,我們已經詳細研究了鋸齒型窄納米帶的能帶結構和電導[21,22].

本文基于含自旋軌道耦合作用的緊束縛Kane-Mele模型,并采用自洽格點在位庫侖能,考慮在鋸齒型石墨烯納米窄帶平面內加入橫向電場,希望能通過電場調控邊界帶的能帶結構,控制自旋電流,改變系統的量子自旋霍爾體系.計算結果與分析都表明,隨電場的強度增強,系統能夠從B類量子自旋霍爾體系逐步變為C類普通的量子霍爾體系.

2 理論方法

在以往研究工作的基礎上[21,22],加入平面內橫向電場,系統的哈密頓量?H表示為[18?20,23]:

其中

是最近鄰格點之間的躍遷項;(ci=(ci↑,ci↓)T)是電子在格點i上的產生(湮沒)算符;tij=?2.6 eV是最近鄰格點之間的躍遷系數;σ是泡利矩陣,dik是從格點k到格點i的單位矢量,這里格點k是格點i與格點j的共同最近鄰;?HSO包含原子內部的內稟自旋軌道耦合作用和外電場引起的Rashba自旋軌道耦合作用;?HZ是垂直納米帶平面的外磁場引起的塞曼效應;?HU是自洽格點在位庫侖相互作用[19,20];其中表示在原胞中第i格點上自旋為σ的粒子占據數,?niσ?是考慮溫度效應后,在格點i上自旋為σ的平均粒子占據數;?HE是平面內沿y方向上施加的一橫向均勻電場的哈密頓作用量,yi是格點i的坐標y分量,yc是納米帶中心的坐標y分量;E為外電場強度參數,文中電場強度的單位是V/nm,取值范圍為0—2.0 V/nm.在本文中,其他參數與文獻[18,21,22]一致,U=4 eV,VR=0.01t0,VSO=0.02t0,g=0.02 eV.而且我們仍然以僅含8個原子的窄鋸齒型石墨烯納米帶為研究對象,其寬度為0.71 nm,幾何結構見圖1.

圖1 鋸齒型石墨烯納米窄帶結構示意圖 寬度是8個原子,沿x方向周期平移;虛框內為原胞結構,其中整數1—8是原胞內碳原子的格點指標,垂直向上紅色箭頭表示外加電場方向Fig.1. Geometric structure of the narrow zigzag graphene nanoribbon(ZGNR)with the width of 8 atoms.Periodic translational direction is along the x-axis.The shadow cube denotes the primitive cell,in which the integers 1–8 denote the site indices of C-atoms.The red vertical arrow denotes the applied electric fi eld.

3 結果與討論

首先研究電場方向對石墨烯納米帶邊界帶能帶結構的影響,見圖2.圖2中,E為能量,?為帶隙,a為晶格常數,q為波矢(單位為2π/a),N為邊界帶的指標,VE為電場強度.可以看出,當外加電場強度較小時,7帶和9帶交叉點的移動方向隨電場方向的不同而不同:當電場為負方向時,它向右移動至q=0.541;當電場為正方向時,它向左移動至q=0.459;原7帶和9帶交叉點處能級簡并,此時發生劈裂,出現較大的帶隙,為22.31 meV,因該處的能量低于費米能,故它不是系統的能隙.進一步發現左右費米波矢處的能量和帶隙隨外加電場方向的變化而變化,原左右能隙成為帶隙:當電場為負方向時,左費米波矢的能量高于右費米波矢的能量,左帶隙大于右帶隙;而當電場為正方向時,左費米波矢的能量低于右費米波矢的能量,左帶隙小于右帶隙.接著,我們從圖2(a1)—(a4)和圖2(b1)—(b4)電子占據幾率的空間分布中發現,無論所加外電場為正向還是反向,能帶結構中自旋向上的8帶和10帶的空間占據幾率分布基本不變,而自旋向下的7帶和9帶發生較大變化.比較圖2(a1)與圖2(a3)中q=0.541附近、圖2(b1)與圖2(b3)中q=0.459附近,原7帶與9帶上自旋向下的電子分別分布在不同邊界1與8格點上,但在引入電場后,7帶與9帶交叉點處,7帶與9帶都不再是單一局域一個邊界格點的邊界帶,兩個帶的空間幾率分布發生混合,原能級簡并消除;且隨波矢的變化,混合效應逐漸消失;同樣的情況也發生在8帶和10帶交叉處,也出現兩個不同邊界格點的幾率分布發生混合的情況,但相對于7帶與9帶的混合,其強度非常弱,而且很快消失.另外,在左右費米波矢處,即8帶與9帶、7帶與10帶的交叉處,原來因自旋簡并劈裂而導致的電子幾率是兩個不同自旋方向的幾率的混合,現在電場的加入使得這個混合效應增強,幾乎完全反轉,但是隨q的變化會迅速恢復.

圖2 電場強度分別為±0.05 V/nm時4個邊界帶的能帶結構及相應能帶上的狀態中電子在空間格點占據幾率 (a)V E=?0.5 V/nm的能帶結構;(b)V E=0.5 V/nm的能帶結構;(a1)V E=?0.5 V/nm,能帶N=7時電子在空間格點占據幾率;(a2)V E=?0.5 V/nm,能帶N=8時電子在空間格點占據幾率;(a3)V E=?0.5 V/nm,能帶N=9時電子在空間格點占據幾率;(a4)V E=?0.5 V/nm,能帶N=10時電子在空間格點占據幾率;(b1)V E=0.5 V/nm,能帶N=7時電子在空間格點占據幾率;(b2)V E=0.5 V/nm,能帶N=8時電子在空間格點占據幾率;(b3)V E=0.5 V/nm,能帶N=9時電子在空間格點占據幾率;(b4)V E=0.5 V/nm,能帶N=10時電子在空間格點占據幾率;圖中整數代表各帶的指標,箭頭代表各帶的自旋方向Fig.2.The band structures of four edge bands and the occupied probabilities at spacial sites of electrons in the edge states under the corresponding electric fi elds±0.05 V/nm:(a)Band structure under V E=?0.5 V/nm;(b)band structure under V E=0.5 V/nm;(a1)occupied probabilities at spacial sites of electrons for the edge band N=7 under V E=?0.5 V/nm;(a2)occupied probabilities at spacial sites of electrons for the edge band N=8 under V E=?0.5 V/nm;(a3)occupied probabilities at spacial sites of electrons for the edge band N=9 under V E=?0.5 V/nm;(a4)occupied probabilities at spacial sites of electrons for the edge band N=10 under V E=?0.5 V/nm;(b1)occupied probabilities at spacial sites of electrons for the edge band N=7 under V E=0.5 V/nm;(b2)occupied probabilities at spacial sites of electrons for the edge band N=8 under V E=0.5 V/nm;(b3)occupied probabilities at spacial sites of electrons for the edge band N=9 under V E=0.5 V/nm;(b4)occupied probabilities at spacial sites of electrons for the edge band N=10 under V E=0.5 V/nm.The integers denote the band indices and the gray vertical arrows denote the spin directions of bands.

同時,雖然7帶與9帶交叉點隨電場方向的不同而朝不同方向發生移動,但是在邊界格點上,電子空間占據幾率最大達到100%的邊界態仍然位于q=0.5處,見圖2(a1)—(a4)和圖2(b1)—(b4).在沒有外電場時,7帶與9帶交叉點在q=0.5處,其上兩個自旋向下電子分別局域在不同的邊界格點上,但是速度方向相反,因此在該能量處,兩個邊界帶自旋向下電子貢獻的電導總和為零[23].當加入平面內橫向電場后,在q=0.5處,7帶與9帶的能級簡并消失,兩個局域在不同邊界格點的兩個邊界態電子在能量上分開,見圖2(a)和圖2(b).在q=0.5處,當電場為?0.5 V/nm時,9帶的能量大于7帶的能量.故在高能量時,100%在邊界格點8上的9帶邊界態電子貢獻自旋向下的正向邊界電流;而在低能量處,100%在格點1上的7帶邊界態電子提供自旋向下的反向邊界電流.相反,當電場為0.5 V/nm時,7帶的能量高于9帶的能量,故在高能量時,邊界格點1處的7帶邊界態電子提供自旋向下的反向邊界電流;而在低能量處,在邊界格點8上貢獻自旋向下的正向邊界電流.因此,在高(或低)能量處,可以通過調控電場方向產生不同方向的自旋電流,并且調控自旋向下的電流在不同邊界處出現.

圖3 不同電場強度值下石墨烯納米帶4個邊界帶的能帶結構 (a)V E=0.80 V/nm;(b)V E=1.00 V/nm;(c)V E=1.17 V/nm;(d)V E=2.00 V/nm;圖中的整數是帶指標,箭頭代表各帶的自旋方向Fig.3.The band structures of four edge bands in the narrow ZGNR under the diff erent strength of the applied electric fi eld:(a)V E=0.80 V/nm;(b)V E=1.00 V/nm;(c)V E=1.17 V/nm;(d)V E=2.00 V/nm.The integers express the band indices,the gray vertical arrows denote the spin directions of bands.

緊接著,研究電場強度對石墨烯納米帶邊界帶的能帶結構的影響.當電場強度逐漸增強時,可以看到4個邊界能帶中有一個明顯變化,自旋向下的7帶與9帶的交叉點不斷向左移動.隨電場強度繼續增加,7帶與9帶交叉處的帶隙不斷增加.為顯示4個不同階段時的能帶結構,在圖3(a)—(d)中,電場強度分別為0.80,1.00,1.17和2.00 V/nm.當電場強度超過0.69 V/nm時,帶隙值達到50 meV,本文中帶隙值大于50 meV,即大于室溫時熱電子能量25 meV的2倍,我們認為7帶與9帶不能交叉穿越帶隙,即能帶發生反轉,見圖3(a);當電場強度超過0.93 V/nm時,自旋向下的導帶9帶能量值越過了穿過費米能的8帶,見圖3(b);而當電場強度繼續增強,超過1.17 V/nm時,自旋向下的價帶7帶越過費米能以下的8帶,見圖3(c);當電場強度大于1.42 V/nm后,8帶與10帶的帶隙值大于50 meV,8帶與10帶不能交叉穿越帶隙,即能帶反轉,10帶成為自旋向上導帶,8帶成為自旋向上的價帶,見圖3(d)所示.

下面具體分析討論上述不同電場強度范圍內的4種能帶結構圖.外電場0.80 V/nm時,如圖3(a)所示,7帶與9帶的帶隙為64.21 meV,大于50 meV,因此7帶與9帶的走向不同于圖2(b),能帶反轉,7帶不再與10帶交叉,而是9帶與10帶交叉,7帶成為動量空間中一個完整的不與任何帶交叉及連接的獨立價帶;雖然9帶與10帶和8帶交叉,但是在整個動量空間中9帶也是獨立的導帶.顯然,此時自旋向下的電子結構能帶存在能隙,而自旋向上的電子是無能隙的,系統呈現對自旋向上電子導電,而自旋向下電子禁止的半金屬性,這結果也正如Son等[16]理論預言的結論一致.因為自旋向下的7帶和9帶在整個動量空間是獨立的導帶和價帶,自旋向下電子的量子自旋霍爾效應消失,不再是文獻[18]中的B型量子自旋霍爾體系,而是只有自旋向上電子的量子自旋霍爾效應,但是該效應并不在自旋向下電子的能量禁帶區域,如圖4中I圖所示.

圖4 波矢和帶隙隨電場強度的變化關系 (a)左費米波矢q F(q F單位為2π/a,a為晶格常數)隨V E的變化關系;(b)7帶與9帶的帶隙E gap隨V E的變化關系,右列為從QSH(B)向QSH(C)過渡中的I,II,III電子態流動示意圖;其中為了比較,加入B類和C類電子態流動圖;QSH(quantum spin Hall)即量子自旋霍爾Fig.4.The left Fermi wave vector and the gap between band 7 and 9 with increasing strength of the electric fi eld:(a)Left column,the Fermi wave vector with increasing strength of the electric fi eld;(b)middle column:the gap between band 7 and 9 with increasing strength of the electric fi eld;the schematic fl ow diagram of electron state in the right column;there are three processes(I–III)from QSH(B)to QSH(C);the fl ow diagrams of the type B and the type C are for comparison.QSH i.e.quantum spin Hall.

電場強度為1.00 V/nm時,圖3(b)中自旋向下的導帶9帶能量值越過了8帶,不再與8帶交叉,同時7帶與9帶的能隙增大為84.98 meV,系統仍然是半金屬性的,而且相對于圖3(a),在該能隙間隔中的8帶電子態在邊界格點的占據幾率更高,呈現更強的邊界態特性,因此,可以預期在自旋向下電子的禁帶區域,有純的自旋向上量子自旋霍爾效應.進一步分析系統量子自旋霍爾體系中的電子態流動圖,在整個動量空間,在布里淵區邊界處,8帶與9帶連接,9帶與10帶連接,所以與圖4中I圖不同的是,原8帶到10帶的電子態流動變成8帶流向9帶和9帶流向10帶兩部分,見圖4中II圖.

當電場強度為1.17 V/nm時,與圖3(b)相比,自旋向下7帶的能量越過8帶,7帶頂與9帶底所在波矢q位于0.445,帶隙增加為91.04 meV,但是此時8帶與10帶在q=0.538處的帶隙僅為14.34 meV,仍然小于50 meV,自旋向上的8帶和10帶交叉穿過帶隙,自旋向上電子的能帶是無能隙的;并且在q=0.5處100%位于邊界格點8的自旋向上邊界態正好處于自旋向下電子的禁帶區域,因此在此區域導電電子是完全沿邊界格點8的自旋向上電子,具有最純的單一自旋向上電子的高效量子霍爾效應.進一步分析此時系統的量子自旋霍爾體系中的電子態流動圖,顯然,由于邊界7帶越過了8帶導致電子態流動發生了變化,此時自旋向下的7帶不再是一個獨立的價帶,在布里淵區的邊界處,7帶與8帶連接,8帶與9帶連接,9帶與10帶連接,電子態流動圖如圖4中III圖所示.

當電場繼續增強,邊界8帶與10帶之間的帶隙越來越大.當電場強度為2.00 V/nm時,在q=0.563處帶隙達到154.55 meV,大于50 meV,此時自旋向上的8帶與10帶不能交叉穿過,因此自旋向上電子的能帶結構不同于圖3(a)—(c),10帶成為導帶,8帶成為價帶.故此帶隙成為自旋向上電子能帶結構中的能隙,能帶結構如圖3(d)所示,而自旋向上的7帶與9帶在q=0.437處能隙也達到154.32 meV,此時系統不再是半金屬性的.處于邊界格點1上自旋向下9帶與自旋向上10帶構成導帶,而處于邊界格點8上自旋向下7帶與自旋向上8帶構成價帶.分析電子態的流動,在布里淵區的邊界處,導帶和價帶內的帶各自連接形成流動,在禁帶區域沒有電子流動,見圖4中C圖,體系完全成為C類[18]量子自旋霍爾體系.

4 總 結

通過對鋸齒型石墨烯納米窄帶平面內加入橫向電場,在自洽格點在位庫侖能的基礎上,用電場控制空間各格點上電子的電勢能分布.研究結果顯示,可以用電場調控4個邊界帶的能帶結構,控制自旋電流,改變系統的量子自旋霍爾體系.當電場強度較弱時,外加電場的方向不同,在q=0.5處自旋向下的處于不同邊界格點的兩個邊界帶朝不同能量方向分開,因此,在高(或低)能量處,可以通過調控電場方向,產生不同方向的純自旋電流,并且調控自旋向下的電流在不同邊界處出現.隨著電場強度的增強,平面內橫向電場確實可以使系統從量子自旋霍爾體系B類變為C類,這個過程中經歷了3個不同的量子自旋霍爾體系.特別是當電場強度介于1.17—1.42 V/nm時,在q=0.5處100%位于邊界格點8的自旋向上邊界態正好處于自旋向下電子的禁帶區域,導電電子是完全沿邊界格點8的自旋向上的電子,具有純自旋向上的邊界電流.

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