WWER-1000型機組一回路碘峰及凈化時間預測方法的研究與應用

□肖小祥

一、引言

輕水堆核電站燃料棒一旦發生破損，裂變產物(FP)就會釋放到一回路冷卻劑中，給核電廠的安全、經濟和環境造成不良影響。機組燃料出現缺陷時，停堆過程存在碘峰釋放效應，碘峰時一回路比活度能否降低至限值將對以下幾方面有影響：一是反應堆開蓋后廠房空氣污染和劑量場；二是人員內、外照射風險評估；三是大修集體劑量和關鍵路徑。

國內外核電機組在發生燃料缺陷時，對碘峰預測工作一般會參考美國核管會NRC研究的成果：停堆過程尖峰效應可使一回路FP(碘和RIG)活度值為正常運行期間的10～1,000倍，該法是從統計學角度進行評估，對電站實際運行指導意義不大，主要是碘峰凈化時間計算時未考慮包殼向一回路的釋放率不斷變化。

二、碘峰預測方法的研究

(一)缺陷燃料棒向一回路釋放FP。當燃料元件出現缺陷時，從燃料芯塊向包殼氣相空間釋放的裂變碎片將通過缺陷進入一回路，造成碘、RIG活度上漲。包殼氣相空間向一回路釋放FP的原子數按式1計算：

Ns=vi·Ngi

(1)

其中：Ns:從包殼氣相空間向一回路釋放的原子數，atoms/s；vi：缺陷包殼向一回路的釋放速率，s-1；Ngi：缺陷包殼氣相空間內FP總量，atoms。因此，估算碘峰時一回路碘的活度值只需要估算vi·Ngi在碘峰時的理論值即可。

(二)碘與RIG的釋放機理。物性、形態不同的碘、RIG從包殼氣相空間向一回路的釋放速率不同，造成了一回路裂變核素比活度差異。功率運行時，揮發性碘不斷進入一回路，但其釋放速率遠低于RIG，是因為氣態的RIG從包殼釋放至一回路時難以被捕集，而碘在各種物理、化學過程中易被捕集或吸收[1]。NB/T 20194-2012，當燃料包殼破損率長期保持0.25%運行時，RIG的釋放速率系數也是所有元素中最大的，其中元素Xe和I的釋放速率系數分別為6.5E-8和1.3E-8 s-1。相同破損率下，除133mXe和133Xe釋放系數隨包殼破損尺寸減小而略有增加外，其它核素釋放系數隨包殼破損尺寸減小而減小[2]。對于133mXe和133Xe，包殼破損尺寸為10μm時相對于34μm時釋放速率分別增加5.49%和4.90%，與燃料的破損率無關。133Xe半衰期長，在功率運行時的釋放速率可近似為停堆過程中碘的釋放速率，建模計算誤差小。

(三)一回路碘、RIG質量平衡模型建立。WWER機組燃料缺陷時，考慮從包殼氣相空間向一回路的實際釋放量須考慮凈化、除氣、換水、衰變等因素，一回路FP的質量平衡模型(圖1)，通過數學建模計算。

圖1 一回路FP去除流程示意圖

則一回路FP原子數隨時間變化的微分方程：

(2)

其中：NJAA:一回路核素原子數，atoms；λ:衰變常數，s-1；Ns=vi·Ngi；QKBE：凈化流量，kg/s；QJEW：至除氣系統的流量，kg/s；QKBA：KBE出口至除氣器的流量，kg/s；W：一回路水裝量，L；η1：KBE對核素的去除效率，%；η2：除氣效率，%；a：除氣器與一回路的核素活度比；T：燃料循環時間，s；t：運行時刻，s；B0：硼酸初始值，mg；B：硼酸變化值，mg/s；L：一回路泄漏率，L/s。

如計算131I時，KBE對131I的凈化效率近為99%，而對RIG的凈化效率不到0.1%；除氣器對131I的除氣效率約為0.1%，但對RIG高達99%。由于一回路換水是通過下泄進入除氣器后再排至KBB水箱的，因此對于131I換水時除氣器與一回路的核素比活度比近似：a=主泵軸封組件冷卻水流量/下泄流量=0.57，因除氣效率高，對于RIG無需考慮換水影響。對于131I、133Xe核素，分別化簡為式3、4：

(3)

(4)

當t足夠長，包殼向氣相空間釋放與一回路衰變、凈化平衡時，積分可得式5、6：

(5)

(6)

可通過實驗室與在線監測數據獲得NJAA，vi·Ngi即可求。俄方在FSAR12通過RELWWER程序得出單燃料循環裂變核素產額以及包殼氣相空間內裂變核素的含量。包殼完整時，氣相空間中各核素的平衡總量遠遠大于計算得出的平衡釋放量，故可認為在缺陷時包殼氣相空間內核素的比例基本不變，由此推出式7：

(7)

三、碘凈化時間預測

停堆時隨著功率的降低、包殼環境的改變以及后期一回路壓力的下降，導致包殼向一回路釋放的碘量也在不斷變化，根據U2C7的實際碘峰曲線趨勢，結合其他壓水堆核電經驗，可認為在停堆期間碘峰變化趨勢符合衰減方程的特征曲線，如圖2。

圖2 U2C7停堆期間131I與一回路壓力、KBE流量變化趨勢

碘峰出現后，在KBE流量參數不變的情況下，主回路的131I比活度逐漸減少，說明131I從燃料包殼到主回路的釋放量在逐漸減少。故假設131I從包殼向一回路的釋放量遵循指數衰減規律，見式8：

vi·Ngi=AeBt

(8)

A：從包殼向一回路的釋放量；B：衰減常數，根據大修的實測值列方程組，擬合求得，-0.14。

由于一回路碘峰是在釋放量的衰減與KBE凈化協同作用下共同形成的峰值，可得積分式9：

(9)

C：實際測量的一回路比活度，Bq/L;K：KBE對131I的凈化效率，%；M：不定積分常數。

常規計算由于未考慮包殼釋放速率，因此無法解釋在凈化床流量降低后核素反彈的現象，更無法預測比活度。而根據式9，只需將KBE凈化流量降低前131I比活度數據輸入，即可求得停運主泵后一回路131I的反彈值，進而根據停運主泵至開蓋前的計劃時間，可估算出開蓋前131I的比活度；倘若通碘峰預測值代入計算，可在大修前根據KBE流量降低的計劃時間、KBE流量降低后至開蓋前的總時間，預測一回路131I的比活度值，為電廠制定反應堆開蓋前的限值提供數據支持。

四、結語

結合WWER機組實際功率運行的核素比活度、凈化流量、凈化床效率等，從機理上分析了RIG逃逸與碘釋放的區別，通過大量實際的功率運行數據，建立了一回路裂變核素比活度計算的數學模型，最終得出了一種能夠推測碘峰大小和凈化時間的方法。在燃料氣密性缺失時，對停堆過程中131I峰值進行了預估，并對凈化到反應堆開大蓋前的凈化時間和最終濃度進行了預估，保障了大修進度。