Eu原子4f76p3/26d自電離過程的動力學特性

徐亞偉, 沈 禮, 戴長建

(天津理工大學理學院，天津 300384)

1 引 言

對Eu原子高激發態的研究已經引起了國內外廣泛的關注，這是由于Eu原子具有半滿填充的4f支殼層，這給對其理論及實驗的研究帶來了更多的挑戰[1,2]. 對于Eu原子自電離態的光譜及其動力學過程的研究，不僅能夠用于檢驗新量子理論，而且有利于激光分離同位素[3,4]、受控核聚變技術[5]的發展，這些技術對我國的經濟、軍事發展都有重要作用.

近年來，對稀土Eu原子4f76p1/2nl自電離過程的動力學特性已經進行了充分的研究，[6-9]包括自電離衰變BR和彈射電子AD，而對于Eu原子4f76p3/2nl自電離系列僅報道了的自電離總截面的信息[10，11]以及Eu原子4f76p3/2ns(n=7,8) 自電離衰變BR和彈射電子AD[12]. 這是由于4f76p3/2nl系列高出4f76p1/2nl自電離系列2851.8 cm-1，導致其有更多的衰變通道. 例如：不僅可以向6s+和5d+離子態衰變，還可以向6p1/2+離子態衰變. 所以，這兩個不同的自電離系列在物理機制上將存在著非常大的差別，從而使相關的物理問題更加復雜，對其研究也更具挑戰性. 為此，本文對尚未報道的Eu原子4f76p3/26d自電離衰變的BR和彈射電子的AD進行了系統的研究，不僅討論了實現粒子數反轉的可能性，為自電離激光器的研發提供實驗數據，而且為新量子理論的發展奠定了實驗基礎.

2 實 驗

2.1 實驗裝置

圖1展示了用于測量Eu原子4f76p3/26d自電離態的衰變BR和彈射電子AD的試驗裝置圖,此裝置在文獻中已有詳細的介紹[13]. 該實驗裝置共包含三部分：激光產生系統，原子束制備系統和信號采集與分析系統.

圖1 實驗裝置包括激光產生系統，原子束制備系統和信號采集與分析系統Fig. 1 Experimental setup composed of a laser system, an atomic beam system, and a data acquisition system

激光產生系統包括一臺Nd:YAG固體激光器和三臺用于將Eu原子三步共振激發到4f76p3/26d自電離態的染料激光器. 其中，染料激光器產生的激光線寬為0.2 cm-1，脈寬為5-8ns. 在實驗過程中，為了確保Eu原子的激發順序，需將每兩臺染料激光器之間的延遲控制在5-8ns.

原子束制備系統包括真空腔、原子爐以及溫控裝置. 原子爐中的Eu金屬被直流電源加熱，并利用鉑-銠熱電偶和溫度控制儀監控原子爐的溫度. 當爐溫為750 K時，產生的Eu原子蒸汽被準直產生Eu原子束. 為了減少多普勒展寬效應，原子束方向與激光方向在作用區內垂直正交.

信號采集與分析系統包括電子透鏡、微通道板(micro-channel plate, MCP)、熒光屏(phosphor screen, PS)、光電倍增管(photo multiplier tube, PMT)和電荷耦合器(charge coupled device, CCD). 4f76p3/26d自電離態的原子迅速衰變到4f76s+和4f75d+離子態，然后具有相同動能的彈射電子被電子透鏡聚焦在MCP的相同半徑位置處. 電子被MCP倍增和加速，然后與PS碰撞. PS產生的熒光由PMT和CCD收集. 來自PMT的信號由Boxcar集成并送入計算機進行進一步分析. 來自CCD的空間強度分布反映了彈射電子的三維速度分布影像，并且可以通過反阿貝爾變換[14]來重建.

2.2 實驗原理

為了通過ICE技術和VMI技術獲得Eu原子4f76p3/26d自電離態的光譜及其自電離衰變的BR和彈射電子的AD，分別設計了如下的激發路徑：

路徑Ⅰ.

路徑Ⅱ.

路徑Ⅲ.

路徑Ⅰ，路徑Ⅱ和路徑Ⅲ是為了獲得Eu原子4f76p3/26d自電離態而設計的，這三條路徑掃描的能域是相同的，這是為了比較三條路徑所獲得的光譜圖以確定自電離峰的總角動量J.[10]路徑Ⅰ中，λ1=564.74 nm，λ2=528.69 nm，λ3在394 nm～402 nm范圍內掃描；路徑Ⅱ中，λ1=564.74 nm，λ2=529.07 nm，λ3在394 nm～402 nm范圍內掃描；路徑Ⅲ中，λ1=564.74 nm，λ2=529.61 nm，λ3在394 nm～402 nm范圍內掃描.

由于處于4f76p3/26d自電離態的Eu原子極不穩定，其會快速地向能量較低的4f76s+和4f75d+離子態衰變，并伴隨著Eu+和電子的產生，其示意圖如圖2所示. 此時，運用VMI技術對上述自電離過程彈射出的電子進行探測，即可來研究Eu原子4f76p3/26d自電離過程的動力學特性.

圖2 激發路徑示意圖 Fig. 2 The schematic diagram of excitation path

3 結果與討論

本章將首先結合Eu原子4f76p3/26d自電離態的光譜，對其自電離衰變BR在整個自電離能域內的變化規律進行討論，然后進一步研究4f76p3/26d彈射電子AD以及各向異性參數在自電離能域內的變化規律.

3.1 4f76p3/26d自電離衰變BR

自電離態的光譜僅能給出自電離總截面的信息，而自電離衰變的分支比卻可以提供自電離部分截面的信息. 因此，從Eu原子4f76p3/26d自電離態的光譜不能得出原子向各個離子態衰變的比例，而彈射電子的速度影像卻能夠提供[15, 16]. 為了獲得自電離彈射電子速度影像，本實驗采用了VMI技術. 如圖3所示，是在一固定的能量點采集得到的VMI圖像以及反Abel變換圖像，通過對反Abel變換圖像進行擬合，可以得到該能量點自電離彈射電子的能量分布(energy distribution, ED)光譜.

圖3 Eu原子4f76p3/2 6d自電離態彈射電子速度影像及其ED分布. 其中(a)為原始圖像, (b)為反Abel變換圖像, (c)為能量分布圖Fig. 3 The VMI images and the ED spectrum at the fixed energy of the 4f76p3/26d state. The original image (a), the Abel-inverted image (b), and the ED of ejected electron (c) to the final ionic states are illustrated.

由圖3(a)可見，處于4f76p3/26d自電離態的原子可以向5d+(9D)，6s+(7S)和6s+(9S)三個離子態衰變，之所以沒有電子衰變向4f76p1/2+，可能是由于4f76p3/26d自電離態屬于該系列能量較低的自電離態. 圖3(c)中可以看到兩個6s環不能完全分辨，這是由于4f76p1/2(J=3)nd, 4f76p1/2(J=4)nd, 4f75d(7D)nl等自電離系列間的相互作用導致其能級結構比較復雜，對于確定4f76p3/26d自電離終態信息造成了影響.

為了測量4f76p3/26d自電離衰變的BR，第三步激光在4f76p3/26d自電離能域掃描. 自電離衰變的分支比是對ED光譜圖進行曲面積分而得到的，本文主要討論了不同J值的4f76p3/26d態的自電離衰變的分支比. 如圖4所示，是Eu原子4f76p3/26d[J=1/2，3/2，5/2]自電離態的光譜(對應激發路徑Ⅰ)和自電離衰變到各個離子態的分支比. 利用BR1，BR2，BR3分別代表Eu原子4f76p3/26d[J=1/2，3/2，5/2]自電離態向4f76s+(9S)，4f76s+(7S)，4f75d+(9D)離子態衰變的分支比.

圖 4 4f76p3/26d[J=1/2，3/2，5/2]自電離態的光譜和自電離衰變到各個離子態的分支比. 其中，(a)4f76p3/26d自電離態的光譜，(b) BR1，(c) BR2 and (d) BR3Fig. 4 The spectrum and autoionization BR of the 4f76p3/26d [J=1/2, 3/2 or 5/2] states. (a)spectrum，(b) BR1，(c) BR2 and (d) BR3

由圖4可見，在61700-61900 cm-1能域內BR3高于BR1和BR2，這意味著4f76p3/26d[J=1/2，3/2，5/2]自電離態的Eu原子大部分衰變到了4f75d+(9D)離子態，可見4f75d+(9D)離子態與4f76s+(9S)，4f76s+(7S)離子態形成了粒子數反轉. 該能域的自電離概率也較高，而自電離概率較低的能域未發生粒子數反轉，所以我們只需將第三步激光固定于自電離峰對應的波長位置，便能夠提高粒子數反轉的效率，這將為離子激光器的發展提供實驗支撐. 圖中虛線標示的光譜中的J值為3/2的峰的附近BR變化明顯；而J=1/2，5/2的峰附近BR相對平緩. 下圖給出了Eu原子4f76p3/26d[J=3/2，5/2，7/2]自電離態的光譜(對應激發路徑Ⅱ)和自電離衰變到各個離子態的分支比.

圖5 4f76p3/26d[J=3/2，5/2，7/2]自電離態的光譜和自電離衰變到各個離子態的BR. 其中，(a)4f76p3/26d自電離態的光譜，(b) BR1，(c) BR2 and (d) BR3Fig. 5 Autoionization BR and spectrum of the 4f76p3/26d [J=3/2, 5/2 or 7/2] states. (a)spectrum，(b) BR1，(c) BR2 and (d) BR3

在圖5中，在61600-61700 cm-1以及61800-61900 cm-1能域內BR3高于BR1和BR2，這意味著4f76p3/26d[J=3/2，5/2，7/2]自電離態的Eu原子大部分衰變到了4f75d+(9D)離子態. 也就是說，實驗中4f75d+(9D)離子態與4f76s+(9S)，4f76s+(7S)離子態形成了粒子數反轉. 此外，圖中虛線標示的光譜中自電離峰的附近BR3與BR1、BR2的變化趨勢正好相反，BR3處于最大值時BR1、BR2正好處于谷底. 該現象與圖4相同，第三步激光固定于自電離峰對應的波長位置時，粒子數反轉的效率仍然最高. 如圖6所示，是Eu原子4f76p3/26d[J=5/2，7/2，9/2]自電離態的光譜(對應激發路徑Ⅲ)和自電離衰變到各個離子態的分支比.

圖6 4f76p3/26d[J=5/2，7/2，9/2]自電離態的光譜和自電離衰變到各個離子態的BR. 其中，(a)4f76p3/26d自電離態的光譜，(b) BR1，(c) BR2 and (d) BR3Fig. 6 Autoionization BR and spectrum of the 4f76p3/26d [J=5/2, 7/2 or 9/2] states. (a)spectrum，(b) BR1，(c) BR2 and (d) BR3

在圖6中，在整個掃描范圍內BR3普遍高于BR1和BR2，這意味著4f76p3/26d[J=5/2，7/2，9/2]自電離態的Eu原子大部分衰變到了4f75d+(9D)離子態. 自電離態的Eu原子向4f75d+(9D)離子態衰變占總數將近50%，這意味著在實驗中4f75d+(9D)離子態與4f76s+(9S)，4f76s+(7S)離子態形成了粒子數反轉. 該現象與圖4以及圖5的現象不同，在該條路徑的整個能域均能形成粒子數反轉. 此外，圖中虛線標示的光譜中峰的附近BR變化明顯.

3.2 4f76p3/26d自電離彈射電子AD

由于自電離態極不穩定，將迅速衰變為離子并彈射出不同能量的電子，其過程為：

Eu+(Jc,πc)+e-(l,s,πe)

(1)

其中，J為總角動量，J0和π0為Eu原子4f76s6d Rydberg態的總角動量和宇稱，γ為將Eu原子從該Rydberg態共振激發到自電離態的光子，Jγ和πγ為光子的總角動量的宇稱，Jc和πc為離子實的總角動量和宇稱，l，s和πe為彈射電子的軌道量子數、自旋量子數和宇稱.

定義Jcs為離子實的總角動量Jc和彈射電子自旋角動量s的耦合結果，即：

Jcs=Jc+s

(2)

自電離過程遵循角動量守恒和宇稱守恒原理，如下：

J=J0+Jγ=Jc+s+l=Jcs+l

(3)

π=π0πγ=πc(-1)l

(4)

眾所周知，彈射電子AD的形式與其軌道量子數的取值相關[17]，即：

(5)

其中，lmax為彈射電子的最大軌道量子數，Pk(cosθ)為k階勒讓德函數，系數ak的表達式為：

(6)

符號[x]為(2x+1)1/2的縮寫，其中x代表J,J `,l,l`，k. DJcslJ是約化偶極躍遷矩陣元，系數C代表了多個3j符號和6j符號的乘積，即：

(7)

前4個因子為3j符號，其余為6j符號. 根據上述公式，3j符號可以用來確定軌道量子數l的取值，經過計算得知k的取值主要依賴于第四個3j符號的取值：

(8)

其中m1，m0和m均表示磁量子數，根據角動量守恒，此3j符號中的第二行磁量子數相加必為0，它們有著同樣的分母，并且有-J≤m0≤J, -k≤m1≤k, 和-J′≤m≤J′, 的取值范圍. 最后確定k的取值范圍取決于J，有0≤k≤2J. 本節將詳細分析和討論4f76p3/26d[J=3/2，5/2，7/2]自電離態的光譜與彈射電子AD的關系，所以J=7/2,那么0≤k≤7，再結合宇稱守恒，可以確定k=6.

因此，可得到4f76p3/26d自電離態彈射電子AD的具體形式為：

(9)

其中，I0=4πa0代表了自電離總截面，而三個各向異性參數β=a2/a0, γ=a4/a0, ε=a6/a0則共同表征了自電離彈射電子的角分布AD. 圖7給出了4f76p3/26d[J=3/2，5/2，7/2]自電離態的AD隨能量的變化關系：

圖7 Eu原子4f76p3/26d[J=3/2，5/2，7/2]自電離態向4f75d+(9D)離子態衰變時所對應的各項異性參數. (a)4f76p3/26d[J=3/2，5/2，7/2]自電離態的光譜，(b) β，(c) γ，(d) ε Fig. 7 The spectrum of the 4f76p3/26d state and spectra of the anisotropy parameters relating to the 4f75d+ (9D) ionization limit. (a) Spectrum, (b) β, (c) γ and (d) ε

如圖7所示，Eu原子向4f75d+(9D)離子態衰變時，β，γ和ε分別在0.3～0.9、-0.2～0.3、-0.1～0.1之間波動. 可以看出β比γ和ε大2～3倍. 這表明，γ和ε對AD影響較小，并且β隨著能量的變化波動幅度比較大，因此推斷其對于AD的擬合影響大于γ和ε，即Legendre多項式的高階項對實驗結果的影響力較小.

由圖7可知，各項異性參數β對彈射電子AD影響較大，但我們還是將γ和ε考慮進來，這是由于這兩個參數產生的影響會導致自電離衰變彈射電子AD產生一些精致結構. 接下來展示自電離彈射電子AD隨能量的變化規律.

圖8 Eu原子4f76p3/26d[J=3/2，5/2，7/2]自電離態向4f75d+(9S)離子態衰變時彈射電子角分布示例Fig. 8 Spectrum of the 4f76p3/26d[J=3/2，5/2，7/2] states and the AD of 4f76p3/26d states related to 4f75d+ (9S) ionization limit

如圖8所示，Eu原子4f76p3/26d[J=3/2，5/2，7/2]自電離態向4f75d+(9S)離子態衰變時彈射電子角分布示例. 由圖中可以明顯看出， Eu原子4f76p3/26d自電離態在不同自電離幾率處呈現出不同的AD形式，其物理解釋為：彈射電子AD的形狀可能與躍遷初態與連續態之間的耦合強度有關[18]. 非峰尖位置自電離的概率較低，可能導致AD圖樣的多樣化.

4 結 論

結合ICE與VMI技術，首次研究了Eu原子4f76p3/26d自電離衰變BR和彈射電子AD. 通過分析發現，自電離衰變的BR在自電離峰的位置與自電離光譜之間存在聯系. 在自電離峰附近，大部分Eu原子衰變到4f75d+(9D)離子態，從而形成粒子數反轉，這將為離子激光器的發展提供實驗支撐. 此外，本文還對Eu原子4f76p3/26d [J=3/2，5/2，7/2]態的自電離彈射電子AD的各項異性參數、自電離彈射電子AD圖樣隨能量變化的規律進行了分析. 得出以下結論：各項異性參數中β參數起主導作用，即Legendre多項式中階數越大影響越小，但高階多項式不可忽略.