交叉型納米結構下氣體位置對阿秒脈沖的影響

劉 航, 馮立強, 2, 3

(1. 遼寧工業大學 化學與環境工程學院， 錦州 121001； 2. 遼寧工業大學 理學院， 錦州 121001；3. 中國科學院大連化學物理研究所分子反應動力學國家重點實驗室， 大連 116023)

1 引 言

強激光驅動原子、分子輻射高次諧波(high-order harmonic generation, HHG)作為強場物理以及非線性光學的重要現象被廣泛研究近30年. 尤其在獲得超短遠紫外和軟X射線阿秒脈沖的應用上更是獲得了極大的關注[1-4].

目前，利用Corkum提出的半經典三步模型[5]，即，‘電離-加速-回碰’，可以有效的解釋高次諧波的輻射過程. 基于三步模型可知，諧波輻射過程通常在半個光學周期發生一次，并且其最大截止能量為Ecutoff=Ip+3.17Up，其中Ip為電離能，Up為電子的有質動力勢. 因此，對于某一特定的諧波輻射能量有長短兩條量子路徑共同作用產生[6]，這樣在輸出阿秒脈沖時會在一個周期出現兩個阿秒脈沖序列. 但在實際中，孤立阿秒脈沖更具有應用價值. 因此，如何選取單一的諧波輻射路徑來獲得孤立阿秒脈沖得到了人們廣泛的關注. 目前，對于諧波路徑的調控主要分為2大部分，即，(1)少周期激光場或多色組合場方案. 例如：Goulielmakis等[7]利用3.3 fs的單周期激光場驅動惰性氣體獲得一個80 as脈沖. Feng等[8, 9]利用雙色以及三色組合場驅動惰性氣體分別獲得40 as和sub-10 as的脈沖. (2) 多周期極化門方案(polarization gating, PG). 例如：Sansone等[10]獲得了一個130 as的脈沖. Zhao等[11]利用雙色極化門方案獲得了目前為止實驗上最短的67 as的脈沖.

最近10年，一門新興的技術阿秒-納米(atto-nanophysics)科學在超快動力學領域得到了廣泛關注. 例如：Kim等[12]把惰性氣體和激光場輸入到金屬納米結構下，實驗上獲得了一個波長在47 nm的脈沖. 該方案的提出使研究人員可以利用較弱激光場來獲得阿秒脈沖，這對阿秒科學的發展非常有利. 隨后，Yavuz等[13]研究了金屬納米結構下原子空間位置對諧波輻射的影響. Cao等[14]利用雙色場非均勻場方案獲得了脈寬在10 as以下的超短脈沖.

雖然，阿秒-納米科學在超快動力學領域已經被廣泛研究，但是納米結構的排列多是線性排列并且平行于激光偏振方向. 最近，我們提出了一種在線性蝴蝶型納米結構下，運用多周期極化門技術輻射高次諧波的方案并獲得了一個脈寬在30 as的超短孤立阿秒脈沖[15]. 但是在上述方案中，極化門激光場在x，y方向都有貢獻，而納米結構只排列在驅動場方向(x方向). 因此，為了保證x，y方向激光場分量具有類似的增強規律，只能選取對激光增強較小的納米結構. 為了克服這一缺陷，本文提出了一種在交叉型納米結構下運用非均勻極化門方案獲得孤立阿秒脈沖的方法. 在改方案下用于產生阿秒脈沖的高階諧波只發生在納米結構的一側. 并且，通過疊加平臺區的諧波，可獲得一個持續時間在33 as的孤立阿秒脈沖. 若無特殊說明，本文采用原子單位[atomic units (a.u.)].

2 計算方法

He原子與激光場相互作用的二維含時薛定諤方程為[16, 17],

xEx(x,t)+yEy(y,t)]φ(x,y,t)，

(1)

(2)

Edriven(x,t)=(1+g(z))[E1f(t+

tdelay/2.0)cos(ω1t)+E2f(t-tdelay/2.0)cos(ω2t)]，

(3)

Egating(y,t)=(1+g(z))[E1f(t+

tdelay/2.0)sin(ω1t)-E1f(t-tdelay/2.0)sin(ω1t)]，

(4)

f(t)=exp[-4ln(2)t2/τi2],i=1,2，

(5)

其中，Ei，ωi，τi(i= 1, 2)為激光場振幅，頻率和半高全寬.tdelay為2束激光場延遲時間.g(z=x,y) =βz表示空間非均勻場形式. 這里我們采用一階近似并取β= 0.005[18].x0，y0為He原子空間位置. 其中，x0，y0< 0或x0，y0> 0分別表示He原子位置偏離納米結構中心負向或正向.

高次諧波表示為：

(6)

阿秒脈沖的瞬時強度可表示為：

(7)

3 結果與分析

圖1(a)給出了本文采用的交叉型納米結構的空間排列示意圖以及He原子的注入位置. 圖1(b)給出了交叉納米結構下He原子在單色場(tdelay= 0 fs)和PG場(tdelay= 8 fs)分別驅動下諧波輻射特點. 本文采用的左右旋轉圓偏振激光場為20 fs-1600 nm，I= 7.0×1013W/cm2. 由圖可知，在單色場情況(x0=y0= 0 a.u.)，諧波截止在310ω1附近. 隨著極化門效應的引入(PG，x0=y0= 0 a.u.)，諧波截止能量有所減小，但是諧波光譜干涉結構也明顯減小，這有利于獲得孤立阿秒脈沖. 當He原子遠離納米結構中心點時(例如：x0=y0= ± 70 a.u.)，諧波截止能量可以進一步延伸到380ω1附近. 具體來說，當x0=y0= -70 a.u.時，不僅諧波截止能量得到延伸，而且諧波輻射強度較x0=y0= 0 a.u.的情況有1個數量級的提高，進而可以獲得一個116 eV的連續平臺區，這顯然非常有利于獲得高強度阿秒脈沖. 當x0=y0= 70 a.u.時，雖然諧波截止能量也有延伸，但是諧波輻射強度沒有明顯特高，并且其諧波輻射干涉結構較大，這并不利于獲得高強度的孤立阿秒脈沖.

圖1 (a) 交叉型納米結構的空間排列示意圖. (b) 交叉納米結構下He原子在單色場和PG場分別驅動下諧波輻射特點. Fig. 1 (a) The schematic of the crossed nanostructure. (b) Harmonic spectra from He atom driven by the single-color and the PG inhomogeneous fields in the crossed nanostructure.

為了理解納米結構下空間非均勻場驅動氣體輻射諧波的過程，圖2和圖3給出了上述激光場的時空分布以及He原子在上述條件下諧波輻射的時頻分析圖[19]. 首先對于單色場情況，由三步模型理論分析圖2(a)可知，電子電離發生在激光瞬時振幅附近(標記為i1～5)，隨后自由電子在激光場作用下加速，當激光反向時加速電子有幾率返回母核并發生回碰輻射高次諧波(標記為r1～5). 因此在諧波輻射過程中會呈現5個主要的輻射能量峰，即，圖3(a)所示 的P1～5. 這是導致諧波輻射干涉結構明顯的原因. 對于PG場，x0=y0= 0 a.u.情況，由于驅動場場強減弱[見圖2(a)]，導致電子電離幾率減小，因此諧波輻射能量峰的截止能量也被減小，如圖3(b)所示. 并且，由于極化效應，輻射峰P1和P5的強度都被明顯減弱，因此導致諧波強度下降以及諧波干涉結構的減小. 但是，當諧波能量高于180ω1時，諧波光譜貢獻依然來自于P2～4能量峰，因此依然不利于孤立阿秒脈沖的產生. 對于PG場，x0=y0= ±70 a.u.的情況，由于氣體空間位置的變化激光驅動氣體時呈反對稱增強特點. 例如：當x0=y0= -70 a.u.時，驅動場沿負方向增強幅度要大于正方向；當x0=y0= 70 a.u.時，驅動場沿正方向增強幅度要大于負方向，如圖2(b)所示. 因此，對于x0=y0= -70 a.u.的情況，電離電子在負x方向加速獲得的能量要遠大于在正x方向加速獲得的能量，因此導致諧波輻射能量峰P3得到明顯延伸，如圖3(c)所示. 并且，當諧波能量大于230ω1時，諧波光譜只由P3貢獻，而且其長量子路徑對諧波輻射能量峰的貢獻被明顯壓制. 這是導致諧波光譜呈現平滑連續平臺區的原因. 對于x0=y0= 70 a.u.的情況，電離電子在正x方向加速獲得的能量要遠大于在負x方向加速獲得的能量，因此導致諧波輻射能量峰P2和P4得到明顯延伸，如圖3(d)所示. 但是，當諧波能量大于230ω1時，諧波光譜由2個諧波輻射能量峰貢獻產生(P2和P4)，并且其強度要小于P3. 這是導致其諧波光譜強度較低并且呈現較大的干涉結構的原因.

圖2 (a)單色場以及極化門場的激光包絡圖. (b) 極化門驅動場的時空分布. Fig. 2 (a) Laser profiles of the single-color (SC) field andthe PG field. (b) The laser profile of the driven field in time and space.

圖3 諧波輻射時頻分析圖(a)單色場；(b) PG場，x0 = y0 = 0 a.u.；(c) PG場，x0 = y0 = -70 a.u.；(d) PG場，x0 = y0 = 70 a.u.. Fig. 3 The time-frequency analyses of the harmonics for the cases of (a) single-color field; (b) PG field with x0 = y0 = 0 a.u.; (c) PG field with x0 = y0 = -70 a.u.; (d) PG field with x0 = y0 = 70 a.u..

通過上述分析可知，當氣體沿納米結構負方向注入時，用于產生阿秒脈沖的高階諧波只發生在納米結構的一側，這顯然非常有利于孤立阿秒脈沖的輸出. 因此，最后通過直接疊加該情況下(PG場，x0=y0= -70 a.u.)諧波光譜的230ω1到380ω1次諧波，可以獲得一個脈寬在33 as的超短孤立阿秒脈沖，如圖4所示.

圖4 阿秒脈沖波形圖. Fig. 4 The temporal profiles of the attosecond pulse.

4 結 論

綜上所述, 本文提出了一種在交叉型納米結構下運用非均勻極化門方案獲得孤立阿秒脈沖的方法. 在改方案下用于產生阿秒脈沖的高階諧波只發生在納米結構的一側. 并且，通過疊加平臺區的諧波，可獲得一個持續時間在33 as的孤立阿秒脈沖. 由于在本方案中采用了交叉型納米結構的設計，因此保證x，y方向激光場分量具有相同的增強規律，這樣就克服了之前選用線性納米結構方案是只能選取對激光增強較小的納米結構的束縛.