瓦級319 nm單頻連續紫外激光的實現及銫原子單光子Rydberg激發

王軍民，白建東，王杰英，劉 碩，楊保東,2，何 軍,2

(1.量子光學與光量子器件國家重點實驗室，山西大學光電研究所，太原 030006;2.省部共建極端光學協同創新中心，教育部-山西省，山西大學，太原 030006)

1 引 言

里德堡原子是指原子核外至少有一個電子被激發到主量子數n>10的高激發態原子。里德堡原子的這種特殊結構使其具有一系列不同于基態原子的性質，這些性質都與有效主量子數n*有著密切關系[1]。由于里德堡原子的軌道半徑(～n*2)很大，而原子的束縛能(～n*-2)與相鄰能級間隔(～n*-3)都會隨著n*的增大變得很小，因此里德堡原子很容易受到外界環境的影響。特別是，由于里德堡原子具有較大的電偶極矩(～n*2)和極化率(～n*7)[2]，從而使原子之間的相互作用，如范德瓦爾斯相互作用(～n*11)[3]和偶極-偶極相互作用(～n*4)會隨著主量子數的增加變得很強。里德堡原子的這些特性使其成為量子信息[4]、量子計算[5]以及精密測量[6]等領域的重要研究對象。

里德堡原子制備過程中，常見的激發方式主要有3種：單光子激發、級聯雙光子激發和級聯三光子激發。以堿金屬原子里德堡激發為例，單光子激發過程中，原子吸收一個光子直接從基態躍遷到里德堡態(nS1/2→nP1/2,3/2)，需要的光子能量很大，大多處于紫光和紫外光波段。例如，133Cs原子基態6S1/2→nP3/2躍遷所需的激光波長為318 nm[7]；85Rb原子5S1/2→nP3/2躍遷所需的激光波長為297 nm[8]。級聯雙光子激發方案中，原子通過兩個不同能量的光子借助中間態躍遷到目標里德堡態(nS1/2→nP1/2,3/2→nS1/2,nD3/2,5/2)。133Cs原子nS或nD里德堡態的制備可通過852 nm和509 nm雙光子激發方案實現[9-11]；87Rb原子nS或nD里德堡態的制備則可通過780 nm和480 nm雙光子過程實現[12]。級聯多光子激發方案的中間態相應增加，選用的級聯激發激光也大多處于紅外波段。實驗中通過三光子激發制備87Rb原子nP里德堡態需要780 nm、776 nm和1259 nm 3個波段的激光源。相對于兩步和三步激發，單光子激發所需的紫外波段激光器較難實現。由于從基態直接激發到高激發里德堡態的躍遷強度相比從基態到第一激發態的躍遷強度小7個數量級[7]，所以采用單光子激發方案制備里德堡原子的效率較低；此外，由于里德堡態的自發輻射壽命較長，大約在百微秒到毫秒量級，所以其能級線寬較窄，大約在kHz量級或以下。因此，用于單步激發的紫外激光需要滿足高功率、窄線寬的要求。

相比于級聯多步激發，單步激發方式有其獨特的優勢：一是可以避免兩步和三步激發過程中原子對中間態的布居，盡管級聯激發過程可通過每一步激發光相對于共振躍遷的失諧來減弱光子散射的影響，但是并不能完全消除。二是可避免多步激發過程中激發光帶來的基態和里德堡態能級的光頻移，以及避免由此導致的原子退相干。綜上所述，雖然單步激發需要的窄線寬紫外激光實現起來有很大的技術挑戰，但是對于解決物理問題而言仍然有很大的意義。理論研究表明，不同激發方式對基于里德堡原子強相互作用受控非門的保真度的影響不同。單步激發方式的多普勒靈敏度最高，有望將Bell態的保真度提高到0.999 9。因此單步里德堡激發的研究對量子計算領域的發展意義重大。

由于目前商用的連續紫外激光源大多無法滿足單光子里德堡激發需求，且通過非線性技術獲得高功率紫外激光實現起來非常困難。因此，傳統實驗中采用單步躍遷進行里德堡激發的例子非常少。當使用里德堡綴飾原子進行可調諧、長壽命的多體相互作用時，多步激發過程中中間態的光子散射變得不可忽視[13]，原因在于無中間態光子的散射可實現高保真度的量子態。早期Gould小組使用脈沖紫外激光實現了85Rb原子的單光子里德堡激發[8]，但使用連續光激發才可實現里德堡原子的確定性相干操控。近年來得益于光纖激光技術的日趨成熟以及非線性頻率變換技術，連續紫外激光的實現成為可能。2011年，美國國家標準技術研究院Wineland研究小組率先采用半導體激光器作為種子光注入光纖放大器，經非線性和頻及腔增強諧振倍頻的方式，產生了750 mW單頻連續313 nm紫外激光，用于冷卻和操控鈹離子[14]。2014年，瑞士Lo等人采用同樣的技術路線獲得了1.9 W的313 nm紫外連續激光，用于鈹離子的冷卻與量子態操控[15]。沿著類似的技術路線，2014年，美國桑迪亞國家實驗室Biedermann研究小組制備了約300 mW的319 nm連續紫外激光。通過單光子激發方式實現了銫原子84P3/2里德堡態的制備，并且在相距6.6 μm的兩個偶極阱中觀察到了兩個銫原子間的里德堡阻塞效應[7]。2016年，英國杜倫大學Jones研究組獲得了200 mW的316～319 nm連續紫外激光，并用于鍶原子里德堡激發[16]。荷蘭阿姆斯特丹自由大學Vassen研究組獲得了2 W連續319.8 nm紫外激光，并用于光阱俘獲亞穩態的氦原子[17]。

本課題組充分利用激光技術領域中發展迅速的光纖放大器、光纖激光器等，以及非線性光學領域中新型準位相匹配頻率變換材料和技術，針對銫原子單光子躍遷里德堡nP態(n=70～100)激發所需的318.6 nm紫外窄線寬可調諧連續激光實現的關鍵技術問題，開展了下列幾方面的研究工作：(1)1 560.5 nm與1 076.9 nm激光經高效非線性和頻過程實現了瓦級637.2 nm窄線寬連續激光輸出[18]；(2)通過腔增強諧振倍頻過程實現了637.2 nm窄線寬連續激光向318.6 nm紫外激光的高效倍頻[19]；(3)318.6 nm窄線寬連續激光的大范圍頻率調諧與頻率穩定[20]；(4)采用所研制的高功率窄線寬318.6 nm紫外激光系統實現了銫原子(熱原子氣室和冷原子系綜)的單光子躍遷里德堡激發[21-23]，并對相關問題進行了研究。

2 實驗方案

對于Cs原子6S1/2→nP3/2(n=70～100)單步躍遷所需的瓦級輸出功率的318.6 nm紫外激光，需要利用高功率的637.2 nm紅光做基頻光進行倍頻。但在目前，可用于637.2 nm波段的增益介質非常稀少。這是由于該波段商用半導體激光器通常用于激光指示和激光準直，其輸出功率在毫瓦量級，而可以達到瓦級輸出的寬調諧范圍的鈦寶石激光器無法調諧到637.2 nm波段。即使利用特殊染料的染料激光器可以實現637.2 nm激光的高功率輸出，但由于染料的光漂白特性使其無法長時間穩定運轉，此外，還存在染料激光器的維護及染料價格高昂等問題。所以轉換思路，轉而可通過非線性和頻、倍頻等方式研發全固態激光器獲得高功率連續紅光光源[18]。制備紫外波段和紫光波段的高輸出功率窄線寬可連續調諧激光器一直是激光技術領域的難題。目前，幾乎所有藍紫光和紫外波段激光均采用非線性頻率轉化技術來制備。近年來伴隨著光纖激光技術、準位相匹配晶體材料以及鍍膜技術的發展，使得高功率連續可調諧紫外激光的實現成為可能。

實驗裝置圖如圖1所示，高功率窄線寬的318.6 nm紫外光需要通過瓦級637.2 nm窄線寬可調諧連續激光倍頻得到，所以需要10 W級紅外段1 560.5 nm和1 076.9 nm波長的窄線寬可調諧連續激光作為非線性和頻過程的光源。實驗中選取了兩臺摻雜稀土元素的窄線寬紅外波段光纖激光器作為基頻光種子源，分別為1 560.5 nm的分布反饋式摻鉺光纖激光器和1 076.9 nm的分布反饋式摻鐿光纖激光器。我們采用光纖延時聲光頻移自差拍法[24]測量了兩個種子激光器的線寬，分別約為600 Hz和2 kHz，基本可以滿足后續實驗要求。隨后分別注入輸出功率分別為15 W和10 W的摻鉺光纖放大器(EDFA)和摻鐿光纖放大器(YDFA)對種子源的輸出功率進行放大。其中首先將1 560.5 nm種子光耦合到一個波導型電光位相調制器(EOPM)，對1 560.5 nm激光進行位相調制，隨后分為兩路，一路激光注入超穩腔，通過電子伺服系統對激光器的壓電陶瓷進行反饋，利用PDH(Pound-Drever-Hall)技術鎖定激光頻率；另一路耦合進EDFA，作為基頻光使用。將EOPM-1置于種子源與放大器之間，主要是考慮了波導型EOPM的損傷閾值較低而無法運轉于瓦級功率下，且由于1 560.5 nm激光上所加的調制頻率能夠通過和頻過程高效地轉移到生成的637.2 nm紅光，進而用于倍頻腔的鎖定。盡管倍頻后紫光也會攜帶一定的調制，但由于實際所加的調制頻率約為倍頻腔線寬(2.2 MHz)的6倍，所以在倍頻后邊帶生成的諧波功率被倍頻腔大幅度抑制，可忽略。

圖1 實驗方案和技術路線示意圖。其中EDFA：摻鉺光纖放大器；YDFA：摻鐿光纖放大器；PMF：保偏光纖；OI：光隔離器；λ/2：二分之波片；PBS：偏振分光棱鏡；λ/4：四分之一波片；DM：雙色片；45° HR：45度高反鏡；ULE：超穩腔；FG：函數發生器；EOPM：電光相位調制器；LPF：低通濾波器；PD：光電二極管；PS：射頻功率分配器；PM：相位調制器；Φ：移相器；HVA&PI：高壓放大器以及比例積分差分放大器；APP：整形棱鏡對 Fig.1 Schematic diagram of the laser system. Keys to the figure: EDFA, erbium-doped fiber amplifier; YDFA, ytterbium-doped fiber amplifier; PMF, polarization-maintaining optical fiber; OI, optical isolator; λ/2, half-wave plate; PBS, polarization beam splitter cube; λ/4, quarter-wave plate; DM, dichroic mirror; 45° HR, 45° high-reflectivity mirror; FG, Function generator; ULE cavity, ultra-low expansion cavity; EOPM, electro-optic phase modulator; LPF, low-pass filter; PD, photodiode; PS, radio-frequency power splitter; PM:phase modulator; Φ, phase shifter; HVA&PID, high-voltage amplifier and proportional-integration-differential amplifier; APP, anamorphic prism pair

經過光纖放大器的兩束紅外光各自經過一個光隔離器(OI)，用于防止由于后續光學元器件產生光反饋而損傷放大器。由于采用的是I類相位匹配方式，1 560.5 nm激光與1 076.9 nm激光經過各自的半波片和偏振分光棱鏡獲得高消光比的線偏振光，并通過雙色片(DM)合束后，通過透鏡聚焦單次穿過周期極化的摻氧化鎂鈮酸鋰晶體(PPMgO:LN)進行和頻，再經透鏡準直后，利用對1 560.5 nm和1 076.9 nm高透、637.2 nm高反的雙色片過濾紅外光成分。隨后637.2 nm激光經過半波片調整偏振態后，通過焦距為750 mm的透鏡與倍頻腔進行模式匹配， 之后注入四鏡8字環形腔。為了防止高功率紫外激光的損傷，行波腔中的倍頻晶體采用雙布氏角切割的偏硼酸鋇(BBO)晶體，透光波段為190～3 500 nm。實驗上可通過調整晶體的角度和溫度實現相位匹配。行波腔的M1平面鏡對637.2 nm紅光具有2.2%的透射率，M2平面鏡、M3平凹鏡、M4平凹鏡均對p偏振637.2 nm波長高反，其中作為輸出鏡的M4平凹鏡鍍318.6 nm紫外光的增透膜(透射率約為94.5%)。M2鏡背后粘貼壓電陶瓷，通過637.2 nm激光攜帶的調制邊帶對四鏡腔的腔長進行反饋鎖定。出射的318.6 nm紫外光經過透鏡準直后，再經柱透鏡和整形棱鏡對光斑形狀進行整形。隨后對輸出光的功率、M2因子、功率穩定性和線寬等重要參數進行了評估，分析結果表明本文制備的高功率窄線寬連續可調諧的紫外激光系統完全可以滿足銫原子的里德堡單光子激發實驗要求。

3 318.6 nm紫外激光系統研制

3.1 經非線性和頻過程實現瓦級637.2 nm窄線寬可調諧紅光輸出及特性表征

對于后續經非線性過程高效產生高功率318.6 nm紫外激光而言，和頻及倍頻過程中晶體材料的選擇至關重要。目前實驗上常用的非線性晶體主要有周期極化的鈮酸鋰(Periodically Poled Lithium Niobate,PPLN)、周期極化摻氧化鎂鈮酸鋰(PPMgO∶LN)、周期極化的磷酸氧鈦鉀(PPKTP)、三硼酸鋰(LBO)和β相偏硼酸鋇(BBO)。準位相匹配的PPLN和PPKTP因具有較大的非線性系數【deff(PPLN)～17～18 pm/V,deff(PPKTP)～7～9 pm/V】，簡單的位相匹配方式和無走離效應等優點被廣泛使用。但有效非線性系數較大的PPLN在室溫下容易發生光折變損傷，而PPMgO∶LN可以解決此問題。對于高功率密度內腔倍頻到紫外波段的頻率轉化過程，LBO和BBO是最常用到的非線性材料，LBO晶體的透光范圍可低至160 nm，而相位匹配波長只能到275 nm。BBO晶體的透光范圍可到190 nm，但是相位匹配波長可低至205 nm。由于角度匹配方式使得這兩種晶體均存在走離效應，LBO的走離角比BBO的小，但是BBO晶體的有效非線性系數是LBO的兩倍。綜上考慮，本文最終選擇PPMgO∶LN和BBO分別作為和頻生成637.2 nm紅光以及倍頻生成318.6 nm紫外光的非線性晶體。

在首先進行的和頻制備637.2 nm紅光的實驗過程中，本文先后使用了線寬不同的兩套基頻種子光系統，將兩種子激光分別注入15 W摻鉺光纖放大器以及10 W摻鐿光纖放大器，兩路光合束后經單透鏡匹配方式單次穿過PPMgO∶LN晶體進行和頻。通過對比不同線寬基頻光對和頻結果的影響，發現由于窄線寬激光的功率密度大，其和頻效率優于線寬較寬的情況。對于非線性和頻轉化過程，為了實現最高的和頻效率，基波聚焦需滿足兩個條件[18]：一是兩基波高斯光束的瑞利長度相等，即兩基波在晶體中空間模式完全匹配；二是兩基波均滿足最佳聚焦條件，共焦參量ξ=2.84。對于30 mm長的PPMgO∶LN晶體，滿足最佳聚焦因子時，最佳腰斑半徑分別為w(1 560.5 nm)=35.09 μm和w(1 076.9 nm)=29.15 μm；同理，對于40 mm長晶體，最佳腰斑半徑分別為w(1 560.5 nm)=40.52 μm和w(1 076.9 nm)=33.67 μm。實驗中使用同一片透鏡實現兩基頻光模式與晶體的匹配。當使用焦距為75 mm透鏡時，使用單刀法測量聚焦后腰斑半徑為w(1 560.5 nm)=43 μm和w(1 076.9 nm)=30 μm。此聚焦條件略大于最佳聚焦腰斑，考慮到實驗過程中兩基頻光功率較高，過分聚焦會使晶體中心區域產生熱透鏡效應。因此在設計中適當地放寬了聚焦條件。

對和頻過程中用到的長度分別為30 mm(極化周期Λ=12.05 μm)和40 mm(極化周期Λ=11.60,11.65,11.70,11.75,11.80 μm)的PPMgO∶LN晶體的溫度調諧特性進行了研究。通過對比研究晶體的極化周期和晶體長度與準相位匹配溫度以及溫度帶寬的關系，得知同一和頻過程中相同長度不同極化周期的晶體匹配溫度差別較大，而溫度帶寬相同。因此，實驗中選擇了對應匹配溫度最低的極化周期。晶體的溫度帶寬依賴于晶體的作用長度，如圖2所示，晶體越長，溫度帶寬越窄。由圖2可知，長度為30 mm的PPMgO∶LN晶體(Λ=12.05 μm)，優化的準相位匹配溫度為63.0 ℃，溫度半高寬為1.5 ℃；長度為40 mm的PPMgO∶LN晶體(Λ=11.80 μm)，優化的準相位匹配溫度為154.0 ℃，溫度半高寬為1.2 ℃。結合理論計算，通過優化和頻過程中兩基頻光的聚焦條件，在長度為40 mm的PPMgO∶LN晶體中，當1 560.5 nm和1 076.9 nm基頻激光功率分別為9 W和14 W時，最大獲得了8.75 W的637.2 nm單頻紅光輸出，和頻效率高達38%，結果如圖3所示。

圖2 單次穿過和頻PPMgO∶LN晶體溫度調諧曲線[18]。圓點是實驗數據點，實線為使用sinc2函數理論擬合曲線。(a)30 mm×2 mm×1 mm PPMgO∶LN晶體(Λ=12.05 μm)，優化的準相位匹配溫度為63.0 ℃，溫度半高寬為1.5 ℃;(b)40 mm×10 mm×0.5 mm PPMgO∶LN晶體(Λ=11.80 μm)，優化的準相位匹配溫度為154.0 ℃，溫度半高寬為1.2 ℃ Fig.2 The temperature tuning curves of the PPMgO∶LN crystals for single-pass sum-frequency generation[18]. Circles are the experimental data, while the solid lines are the theoretically fitted curves using sinc2 function. (a)PPMgO∶LN crystal of the dimension 30 mm×2 mm×1 mm(Poling Period:Λ=12.05 μm), and the optimized QPM temperature is 63.0 ℃ with a FWHM of 1.5 ℃; (b)PPMgO∶LN crystal of the dimension 40 mm×10 mm×0.5 mm(Poling Period:Λ=11.80 μm), and the optimized QPM temperature is 154.0 ℃ with a FWHM of 1.2 ℃

圖3 637.2 nm和頻激光輸出功率隨兩基頻光功率的變化[18]。1 076.9 nm激光功率固定為9 W，改變1 560.5 nm激光功率，誤差來源于功率計測量誤差。(a)30 mm PPMgO∶LN晶體實驗結果；(b)40 mm PPMgO∶LN晶體實驗結果。在長度為40 mm的PPMgO∶LN晶體中，當1 560.5 nm和1 076.9 nm基頻激光功率分別為9 W和14 W時，最大獲得了8.75 W的637.2 nm單頻紅光輸出，和頻效率高達38% Fig.3 SFG output power versus power of two fundamental lasers using a 75 mm focusing lens[18]. The 1 076.9 nm laser power was fixed at 9 W and the 1 560.5 nm laser power varied. The error bars come from the measurement error of powermeter. (a)The case of 30-mm-long PPMgO∶LN crystal from HC Photonics; (b)the case of 40-mm-long PPMgO∶LN crystal. In these crystal, a maximum output power for 637.2 nm single-frequency laser of up to 8.75 W was obtained when the fundamental power of 1 560.5 nm and 1 076.9 nm lasers are tuned to 9 W and 14 W, respectively. The efficiency of SFG is 38%

圖4 和頻光束的M2因子測量[18]。方塊點(1)和圓點(2)分別代表光束橫截面水平和豎直兩方向的測量結果，插圖為典型的和頻光束橫截面強度分布。30 mm PPMgO∶LN晶體(a)；40 mm PPMgO∶LN晶體(b) Fig.4 M2 factors of the SFG beam[18]. The squares(1) show the measurements of the horizontal direction X, and the circles(2) show the vertical direction Y. Insets show the typical intensity profile of the SFG laser beam. (a)The case of 30-mm-long PPMgO∶LN crystal; (b)the case of 40-mm-long PPMgO∶LN crystal

3.2 通過腔增強諧振倍頻實現637.2 nm紅光向318.6 nm紫外光高效轉換

圖5 318.6 nm紫外激光功率和倍頻效率隨輸入637.2 nm激光功率的變化情況[19]。方塊和圓圈為實驗測量值，實線為根據實驗參數(T1=2.2%, Lcav=0.67%, Enl =6.5×10-5/W)得到的理論擬合曲線[19]。在4 W的637.2 nm紅光注入條件下，可得到2.26 W的318.6 nm紫外激光輸出，倍頻轉化效率約56.5% Fig.5 318.6 nm UV laser output and doubling efficiency vary with the incident 637.2 nm laser power[19]. Squares are the experimental data, while the circles are the theoretical results with the parameters T1=2.2%, Lcav=0.67%, and Enl=6.5×10-5/W. The 2.26 W output power for 318.6 nm UV laser is obtained by tuning the power of 637.2 nm laser to 4 W. The efficiency of SHG is 56.5%

為了經非線性倍頻過程高效地產生318.6 nm紫外激光，通過理論計算以及相關參數測試評估，最終選擇了四鏡8字環形腔作為倍頻的諧振腔。如圖1所示，晶體選用10 mm長雙布氏角切割的BBO晶體。折疊角設置為10.7°。此角度下凹面鏡傾斜入射導致的負象散和布氏角切割BBO晶體導致的正象散剛好可以抵消。實驗測得倍頻腔的內腔損耗Lcav=0.67%，考慮“阻抗”匹配，四鏡腔的輸入耦合透射率選定為T=2.2%。由于實驗中涉及到瓦級高功率激光，塊狀電光位相調制器存在熱不穩定性以及損傷閾值有限的問題，因此，本文采用了一種間接的調制加載方案。充分利用光纖放大器增益帶寬非常寬的特性，將PDH射頻邊帶調制鎖腔所需的射頻調制加載到和頻過程之前的1 560.5 nm波長的基頻種子光上，產生的射頻調制邊帶通過摻鉺光纖放大器及和頻過程，可有效地轉移至637.2 nm紅光上，間接地實現了采用傳統集成光波導電光位相調制器對瓦級紅光的射頻邊帶調制，進而實現了倍頻腔的鎖定。經過精確的模式匹配以及準確調節晶體的相位匹配角后，在4 W的637.2 nm紅光注入條件下，可得到2.26 W的318.6 nm紫外激光輸出，倍頻轉化效率約56.5%，實驗結果如圖5所示。通過觀察實驗過程發現，318.6 nm紫外激光功率進一步提高的主要限制因素是高功率和頻過程中PPMgO∶LN晶體中的熱透鏡效應，使得637.2 nm和頻光光斑大小發生變化，所以耦合到倍頻腔內的腰斑大小逐漸偏離倍頻腔的最佳匹配腰斑，最終導致倍頻腔的模式匹配效率下降。因此，在高功率紅光注入時，換用不同的透鏡或者透鏡組，重新對倍頻腔進行模式匹配，模式匹配效率可以得到進一步提高。

我們對倍頻生成的高功率318.6 nm紫外激光的光束質量、穩定性以及頻率連續調諧范圍等特性進行了表征和評價[19]。仔細優化伺服環路參數后，使用紫外波段探測器對輸出功率為1.2 W的紫外激光功率起伏進行監視，結果如圖6所示。30分鐘內方均根起伏小于0.87%，結果表明所選用的鎖腔方案非常可靠。為了改善熱穩定性，測量過程中BBO晶體保持控溫。殘余的功率起伏主要來源于光纖放大器偏振的變化，此變化歸因于環境溫度的變化和實驗室氣流的擾動。由于BBO晶體有較大的走離角，使得倍頻生成的紫外光斑呈扁橢圓形狀，經過柱透鏡及整形棱鏡對進行光斑整形后，空間模式為較好的TEM00模，X和Y兩個方向的M2因子分別為1.16和1.48，如圖7所示。紫外激光的單頻特性以及頻率連續調諧范圍由637.2 nm激光的相應特性以及倍頻腔的鎖定性能共同決定。實驗中使用光學F-P腔頻譜分析技術對318.6 nm紫外激光的單頻特性以及頻率調諧特性進行了評價[19]。結果表明，得到的高功率318.6 nm紫外激光為單縱模。此外，估計紫外激光的線寬小于10 kHz。

圖6 30分鐘內318.6 nm紫外激光在1.2 W輸出功率下的穩定性結果[19]。典型均方根(RMS)起伏小于0.87% Fig.6 Power stability of the 318.6 nm UV laser output at 1.2 W over 30 min[19]. The typical RMS fluctuation is less than 0.87%

圖7 318.6 nm輸出激光的光斑截面和M2因子[19]。左圖為整形前(a)和整形后(b)紫外激光光斑截面圖；(c)為水平和豎直兩方向的光束質量因子(方塊點)和(圓點) Fig.7 Beam profile and the M2 factors for the 318.6 nm laser output[19]. The left pictures show the UV laser spot profiles (a)before and (b)after shaping. (c)The measured beam quality factors

圖8 紫外激光系統實物圖，右上角為種子光光路(光纖激光器和光纖放大器沒有顯示在圖中)。將各光學元件整合到700 mm×1 000 mm的鋁板上，并將整個光路系統罩起來，起到了一定的隔振和防塵效果，使得整個激光系統的機械穩定性得到了明顯改善 Fig.8 The ultraviolet laser system prototype. Upper right corner for seed light path(fiber lasers and fiber amplifiers are not shown in the figure). Most of optical elements are integrated on the aluminum plate of 700 mm×1 000 mm, and the whole optical path is covered by perspex plates, which play a certain sound insulation and dust prevention effect, and the mechanical stability of the whole laser system has been significantly improved

318.6 nm紫外激光系統的機械穩定性對紫外激光的長期穩定運轉至關重要。因此，對整個紫外激光系統的光路做了優化設計(圖8)，將各光學元件整合到一張700 mm×1 000 mm的鋁板上，并將整個光路及鋁板罩在亞克力板制作的隔熱防塵罩內，起到了一定的隔振和防塵效果，使得整個激光系統的機械穩定性得到了明顯改善。在此基礎上，為了提高由于光學鏡架的機械不穩定性帶來的紫外激光輸出功率的起伏，對倍頻腔進行了整體化腔體的設計，在很大程度上也改善了倍頻腔的機械穩定性。此外，由于實驗過程中637.2 nm紅光內腔循環功率很高，此時BBO晶體內部的熱穩定性將對倍頻腔的鎖定以及輸出紫外激光的功率穩定性產生巨大影響。實驗中將倍頻的BBO晶體側面做光學拋光處理后對其進行精確控溫。這有助于紫外光產生過程中晶體熱效應的改善，而且室溫以上的控溫又可以防止晶體潮解對其使用壽命的影響。目前，該系統可以在保證輸出功率不變的條件下，長時間穩定運轉。

3.3 窄線寬318.6nm紫外激光頻率穩定與調諧

為了保證激光頻率的穩定，通常將激光頻率鎖定到光學腔或者原子分子譜線。相比于原子分子譜線，光學超穩腔可以實現包括非原子躍遷譜線激光頻率的穩定，并且鎖定后的激光系統有很高的頻率穩定度。因此，選擇光學超穩腔作為頻率標準。在實驗上完成了高精細度雙波長可控溫的光學超穩腔系統以及真空腔體的組裝及調試，以及采用干泵+分子泵+離子泵組成的全無油超高真空泵組對真空腔體抽真空。此參考腔為兩鏡球形F-P腔，由一片平面鏡和一片曲率半徑為500 mm的平凹鏡組成。腔鏡和腔體均由低膨脹系數的ULE玻璃材料制成。腔鏡鍍有1 560.5 nm和637.2 nm波段的高反膜，腔長約為47.6 mm。F-P腔體置于熱輻射屏蔽罩內并整體放置于有溫控的超高真空腔體內。為了保證腔體內部溫度均勻，通過主動控溫的方式將腔體控于零膨脹系數點。實驗中使用一臺抽速為8 L/s的離子泵將真空腔體內壓力維持于～4×10-7Pa。

圖9 鎖定1 560.5 nm激光頻率，掃描1 076.9 nm激光頻率，可得到經位相調制后的637.2 nm激光的腔透射信號(曲線1)，曲線(2)為對應的電子學邊帶誤差信號[20]。其中，調制頻率Ω1/2π和Ω2/2π分別為15 MHz和2 MHz，對應射頻功率分別為14 dBm和10 dBm Fig.9 Transmitted signal of the phase-modulated 637.2 nm laser(curve 1) incident on the cavity. It is obtained by sweeping the carrier frequency of the 1 076.9 nm laser while the 1 560.5 nm laser remains locked[20]. The curve 2 represents the corresponding ESB error signal. Here, Ω1/2π and Ω2/2π are equal to 15 MHz and 2 MHz with RF power consumptions of 14 dBm and 10 dBm, respectively

將1 560.5 nm紅外激光注入超穩腔進行了模式匹配，用邊帶標定的方法分別測量了超穩腔的自由光譜區(3.145 GHz)、腔線寬(92 kHz@1 560.5 nm)和精細度(3.4×104@ 1 560.5 nm)，利用PDH射頻調制邊帶穩頻技術對1 560.5 nm光纖激光器實現了頻率穩定。采用同樣的方案，將637.2 nm激光也注入超穩腔，進行模式匹配以及腔線寬(105 kHz@637.2 nm)和精細度(3.0×104@637.2 nm)的測量。經電子學邊帶(ESB)穩頻技術反饋到1 076.9 nm光纖激光器的PZT端口對其進行穩頻。從而實現整個318.6 nm紫外激光系統的頻率穩定。

圖10 經電子學邊帶技術鎖定后637.2 nm激光的相對阿倫方差，反映了激光鎖定后的頻率不穩定性[20]。插圖顯示鎖定30分鐘內的頻率起伏為～ 8 kHz Fig.10 Relative Allan standard deviation plots show the relative frequency instability of the 637.2 nm laser using the ESB(squares) locking technique[20]. The inset is a trace of the ESB error signal when the 637.2 nm light is offset-locked. The residual fluctuation is about 8 kHz in 30 min

對于后續應用，由于銫原子里德堡態的壽命較長，能級自然線寬很窄，并且相鄰里德堡態的能級間隔也很小。因此，若想激發到特定的里德堡態，要求318.6 nm紫外激光有很高的頻率穩定度和較寬的頻率連續調諧范圍。實驗中通過控制兩基頻光1 560.5 nm和1 076.9 nm的頻率來實現紫外光頻率的穩定和調諧。通常的紫外光譜實驗，如果將1 560.5 nm激光器通過PDH射頻調制邊帶穩頻技術鎖定到超穩腔上，調諧1 076.9 nm激光，則保持倍頻腔鎖定可實現318.6 nm大于6 GHz的頻率調諧范圍[19]。但這種調諧方法的缺點在于激光頻率在調諧過程中不是很穩定。為了得到一套頻率穩定且可連續可調諧的318.6 nm紫外激光系統，將1 076.9 nm激光借助637.2 nm紅光使用電子學邊帶方法也鎖定到超穩腔上。該方法與PDH穩頻技術的不同之處為：激光載頻所加的調制邊帶本身也攜帶有調制，圖9是經位相調制后的637.2 nm激光的腔透射信號(曲線1)，曲線(2)為對應的電子學邊帶誤差信號。此方法的優點在于，激光頻率在保持鎖定的同時可以實現連續調諧。圖10是經電子學邊帶鎖定后激光的頻率穩定性，得到30分鐘內紅光的鎖定起伏為～ 8 kHz，對應318.6 nm紫外激光的頻率起伏約為16 kHz。在保持整個系統鎖定的條件下，通過改變電光位相調制器所加的調制頻率，得到637.2 nm紅光和318.6 nm紫外激光相對于超穩腔鎖定后的頻率連續調諧范圍分別大于1.95 GHz和4 GHz，如圖11所示。

圖11 1 560.5 nm和1 076.9 nm激光頻率分別通過PDH和ESB技術鎖定到超穩腔上[20]。在保持倍頻腔鎖定的條件下，改變EOPM-2所加調制頻率，637.2 nm載頻可連續調諧1.95 GHz(a)，同時318.6 nm紫外激光調諧至少4 GHz(b)。兩激光的調諧范圍通過兩自由光譜區分別為～487 MHz和～500 MHz的光學腔測得。 Fig.11 The 1 560.5 and 1076.9 nm lasers are locked to the ULE cavity using the PDH and ESB methods[20], respectively. By changing the modulation frequency of the EOPM-2, (a)the carrier frequency of the 637.2 nm red light is continuously tuned over 1.95 GHz; (b)Simultaneously, the 318.6 nm UV laser is tuned over 4 GHz under the condition of the doubling cavity also remains locked. The tuning ranges of the two lasers are monitored by an optical cavity with a FSR of ～487 and 500 MHz, respectively.

4 銫原子318.6 nm單光子躍遷里德堡激發

利用得到的高功率窄線寬連續可調諧318.6 nm紫外激光系統，在熱原子氣泡和冷原子磁光阱中實現了銫原子單光子躍遷里德堡激發，并對相關問題做了以下幾方面的研究。

4.1 熱原子氣室中的銫原子單光子躍遷里德堡激發

里德堡原子的光學探測不同于第一激發態原子的探測。里德堡原子極低的躍遷幾率和很小的光子散射截面導致其信號很弱。為了增強里德堡原子激發信號，實驗中采用了一種變通的探測方式。通過探測共振于銫原子6S1/2(F=4)→ 6P3/2(F′=5)躍遷線的852.3 nm探測光透射信號的增強來間接探測單步里德堡激發信號。圖12(a)是一個V型三能級系統與兩光場相互作用示意圖，其中三能級由基態 |c>(6S1/2)、激發態 |b〉(6P3/2)和里德堡態 |a>(nP3/2)組成。相比于第一激發態，里德堡態nP3/2(n=70～100)的壽命很長(～ 100 μs)[4]。當318.6 nm激光頻率掃描過某一里德堡躍遷線時，部分布居于基態6S1/2的原子將會被轉移到長壽命的里德堡態，導致852.3 nm探測光與原子相互作用后的透射信號增強。

室溫銫原子氣室單步里德堡激發實驗裝置如圖12(b)所示。852.3 nm探測光由一臺分布布拉格反射式(DBR)半導體激光器提供。輸出激光經隔離器(OI)后分成兩束，一束通過偏振光譜技術(PS)將激光頻率鎖定到銫原子6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5)循環躍遷線上，另一束耦合進852.3 nm波導型EOPM，用來標定激發光譜頻率間隔。318.6 nm耦合光調諧到里德堡躍遷線6S1/2(F=4)→nP3/2(n=70～100)附近，對應調諧范圍為318.5～318.7 nm。耦合光和探測光光斑直徑分別為～1.6 mm和～1.3 mm(1/e2)的近平行光，兩光束均為線偏振光。探測光在進入10 cm長石英銫原子氣室前分成功率相等的兩束，其中一束通過雙色鏡與318.6 nm耦合光重合穿過銫泡，雙色片對318.6 nm高反，對852.3 nm高透。為了減少周圍環境磁場的影響，銫原子氣室置于磁屏蔽筒內(剩磁<10 nT)。激光穿過原子氣室后經另一塊雙色片分束，使用差分探測器(DPD)對852.3 nm激光的透射信號進行探測。當紫外激光掃過某一里德堡躍遷線時，部分原子會被激發到里德堡態，與耦合光重合的那束探測光的透射信號會因吸收減弱而被探測到。耦合光頻率由高精度波長計校準。探測器輸出信號經鎖相放大器解調獲得誤差信號。誤差信號經過比例積分放大器(PI)反饋回1 076.9 nm激光器的PZT端口來補償其頻率偏差。頻率調制信號由318.6 nm耦合光光路中的紫外AOM2提供。鎖相放大器輸出的調制信號與110 MHz中心頻率相加后經功率放大作為AOM2的信號源。兩AOM配合使用可以補償單個AOM帶來的頻移，從而確保紫外激光可以準確鎖定到目標里德堡躍遷線。

圖12 (a)Cs原子單步里德堡激發相關能級圖[21]。852.3 nm探測光共振于6S1/2(F=4)→ 6P3/2(F′=5)，318.6 nm耦合光在6S1/2(F=4)→nP3/2 躍遷線附近掃描；(b)實驗裝置圖。318.6 nm耦合光與852.3 nm探測光同向穿過長度為10 cm的Cs原子氣室 Fig.12 (a)Relevant hyperfine levels for Cs atomic single-photon Rydberg excitation[21]. The 852.3 nm probe laser is resonant on the transition 6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5), and the 318.6 nm coupling laser is scanned over the Rydberg transition 6S1/2(F=4)→nP3/2. (b)Schematic of the experimental setup. The 318.6 nm coupling laser co-propagating with the 852.3 nm probe laser in a 10-cm-long Cs vapor cell

當852.3 nm探測光鎖定到6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5)循環線，318.6 nm耦合光掃描過6S1/2(F=4)→71P3/2躍遷線時，71P3/2態的單步里德堡激發光譜如圖13(a)所示。當紫外激光與71P3/2態共振頻率零失諧時，光譜中出現一個小峰。分析可知，零失諧處透射峰來源于速度分量為υz=0 m/s的原子群，而小峰則由速度分量為υz=213.9 m/s原子群的多普勒效應所導致的6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=4)共振躍遷產生。為了進一步證明激發信號透射峰來源于多普勒速度選擇帶來的超精細光譜分裂而不是nP里德堡態的精細結構分裂[25]，我們使用波長計測量了主量子數n在70到100之間變化時兩透射峰之間的頻率間隔。測量結果表明紫外激光失諧量為常數～670 MHz，而且其并不隨主量子數的增加而增大。此外，由于nP1/2態單步激發振子強度比nP3/2小將近4個數量級[7]，光譜中未能同時觀察到。

圖13 (a)852.3 nm探測光鎖定到6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5)循環線上時，Cs原子6S1/2(F=4)→71P3/2里德堡激發光譜。耦合光和探測光的Rabi頻率分別為～0.30 MHz和～8.53 MHz。(b)852.3 nm探測光加70 MHz射頻頻率調制時，里德堡光譜邊帶標定結果，考慮多普勒因子λp/λc≈2.675，觀察到的光譜超精細分裂間隔為～671 MHz。紅色曲線(2)為多峰Lorentz擬合[21] Fig.13 (a)The excitation spectra of 6S1/2(F=4)→71P3/2 Rydberg transition in a Cs vapor cell when the 852.3 nm probe laser is locked to Cs 6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=5) cycling transition. The Rabi frequencies of coupling and probe beams are ～0.30 and ～8.53 MHz, respectively. (b)Sideband calibration result with a frequency modulation of 70 MHz for 852.3 nm probe laser, considering the Doppler factor of λp/λc≈2.675, the observed hyperfine interval becomes 671 MHz. Red curve(2) is a multi-peak Lorentzian fitting[21]

4.2 A-T分裂

A-T分裂[26]和電磁誘導透明(Electromagnetically Induced Transparency,EIT)是兩種典型的量子干涉效應[27-28]，長期以來人們在理論和實驗方面對其進行了大量的研究。該效應可用于研究多種物理現象，例如光速減慢[29]、四波混頻[30]、自旋軌道作用增強[31]以及里德堡態的退相干率[32]。早期實驗研究主要集中于熱原子氣室，但是，由于受室溫氣室中原子熱運動的影響，光譜信號攜帶明顯的多普勒背景。冷原子系綜是研究此類量子干涉效應的一種理想介質[33]，但是光學系統的復雜性導致其無法得到廣泛的應用。目前，基于里德堡原子量子干涉效應的應用大多選用熱原子氣室[34]。

實驗中將852.3 nm探測光鎖定于6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=3)躍遷線，掃描318.6 nm紫外激光頻率，在一定的耦合光強下，發現單步里德堡光譜出現了顯著的A-T分裂，如圖14所示。使用直觀的綴飾原子理論可以解釋分裂背后的物理過程[34]。當強耦合場作用于靜態二能級原子系統時，原子的哈密頓量改變，出現新的兩個本征態，每個本征態由原來的兩個本征態構成，本征值不同，能級發生移動，達到了激光綴飾原子的目的。綴飾原子的吸收光譜將在綴飾態的位置分成兩個峰，即為A-T分裂。V型三能級系統的A-T分裂的理論模型與Λ型和階梯型系統的類似[35]，文獻[22]中做了詳細的討論。圖14為固定探測光功率時，不同耦合光光強下的A-T分裂。該吸收峰為原子對應6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=3)躍遷吸收減弱得到的信號。由圖14可知，隨著耦合光增強，A-T分裂間隔變大，雙峰線寬加寬。

圖14 探測光鎖定到6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=3)躍遷線時，在不同耦合光功率下，A-T分裂光譜隨探測光失諧量的變化情況[22] Fig.14 The A-T splitting spectra vary with the amount of detuning of detected light at different coupling intensities. The probe light is locked to the hyperfine transition of 6S1/2(F=4)→6P3/2(F′=3)[22]

圖15 A-T雙峰間隔(a)和線寬(b)隨耦合光功率的變化[22] Fig.15 The separation(a) and linewidth(b) of the A-T doublet of single-photon Rydberg spectra as a function of the coupling beam power[22]

以里德堡光譜中(F=4)→(F′=3)超精細躍遷為例，圖15給出了(F=4)→(F′=3)吸收信號A-T分裂雙峰間隔(a)和線寬(b)隨耦合光光強的變化情況。由圖15可知，實驗數據和理論計算符合的較好。從圖15(b)中的擬合結果，推知耦合光強為零時，對應線寬為84 MHz。這來源于其它展寬因素的貢獻，主要包括探測光的功率展寬、自然加寬、探測光與耦合光在氣室中不完全重合帶來的展寬，磁場展寬以及碰撞展寬等。

這部分實驗為下一步構建Rydberg綴飾銫原子磁光阱提供了可能。該磁光阱結合了激光冷卻與Rydberg原子間可控的強相互作用，使得Rydberg綴飾原子基態既具有Rydberg原子的很大的電極化率和Rydberg原子間強的相互作用，同時又具有基態原子很長的相干時間。在實驗研究拓撲量子磁性、超固態、自旋壓縮增強的量子計量等方面具有重要的價值。

4.3 銫冷原子系綜中單光子躍遷Rydberg激發的實驗實現

在大多數Rydberg激發實驗中，人們采用離子探測方案來獲得Rydberg激發信號。雖然離子探測方案有較高的效率和探測靈敏度，然而被探測的原子在電離后被破壞，不能被重復使用。對于涉及到量子信息方面的應用來說，Rydberg態的非破壞性探測是很重要的。因此，實驗上采用了純光學探測方案，即俘獲損耗(Trap-loss)光譜技術，來獲得銫冷原子磁光阱中單光子躍遷Rydberg激發信號。首先制備了典型的銫原子數約為7×109個、原子數密度約為5×1010cm-3的冷原子樣品。實驗中，將紫外318.6 nm耦合光(光斑直徑～2.4 mm)通過電子學邊帶鎖頻的方案鎖定到銫原子6S1/2(F=4)→nP3/2共振躍遷線上，然后改變集成光波導型電光相位調制器上所加的調制頻率，以實現紫外激光的頻率調諧。最后通過由電腦控制的數字CCD相機觀察磁光阱中銫冷原子的熒光損耗[23]，得到的銫原子單光子Rydberg激發光譜如圖16所示。

圖16 在銫冷原子磁光阱中，利用俘獲損耗光譜觀察到的Cs 6S1/2(F=4)→71P3/2單光子躍遷的Rydberg發光譜。兩個峰是由于冷卻光未關斷導致的Autler-Townes分裂[23] Fig.16 In the cesium atom magneto-optical, Rydberg spectroscopy of Cs 6S1/2(F=4)→71P3/2 single-photon transition observed by capture loss spectrum. Two peaks appeared in spectrum are due to the Autler-Townes splitting that caused by the cooling laser beams[23]

由于銫原子磁光阱無法俘獲里德堡態原子，因此里德堡態的激發會導致原子從阱中丟失。針對這一問題，本文采用測量精度較高的Trap-loss光譜方法，通過直接測量UV激光與原子共振時導致的冷原子云熒光變化來判斷里德堡原子的激發情況。整個測量過程保證CCD不飽和。經分析，連續紫外激光激發過程中，磁光阱熒光信號的減弱原因主要有3個：一是原子被激發到Rydberg態而從阱中逃逸，導致基態原子數減少，熒光信號減弱；二是激發光的輻射壓力將原子推出阱外，但是，由于318.6 nm激光束的輻射壓力導致的熒光減弱比例非常小；三是紫外激光導致銫原子發生光電離。

圖16中71P3/2態的Trap-loss光譜中的兩個峰來源于基態6S1/2(F=4)的A-T分裂。原因是激發過程中冷卻光未關斷，當冷卻光較強時，MOT中的冷原子與冷卻光光場之間產生了較強的耦合，由于冷卻光的Rabi頻率遠大于激發態自然線寬，因此，冷原子云的里德堡激發光譜中出現了A-T雙峰結構。實驗中測量了71P3/2里德堡態的Trap-loss光譜，A-T雙峰的線寬和分裂間距基本不隨耦合光Rabi頻率的增加而加寬[23]。這進一步證明實驗中出現的A-T雙峰是由于冷卻光較強造成銫原子基態發生了綴飾分裂，分裂間距的實驗測量值為25.1(2) MHz，和理論計算值25.2 MHz基本一致。所獲得的光譜線寬較寬的原因主要有冷卻光功率展寬、磁場展寬以及里德堡原子相互作用展寬的影響。Singer等人對冷原子系綜里德堡光譜展寬機制進行過詳細的實驗研究[36]。

圖17 不同主量子數n(71、84、90)的銫原子里德堡態nP3/2激發信號隨紫外激光Rabi頻率的變化情況 Fig.17 Rydberg state nP3/2 excitation signals with different principal quantum numbers n(71,84,90) vary with Rabi frequency of ultraviolet laser

由于冷原子高度局域化的特性，使得磁光阱中占據空間某一區域的原子在強的里德堡相互作用下，有且僅有一個原子被激發到高里德堡態，進一步的激發由于能級頻移導致激發光的共振頻率超出激光線寬而被阻塞。距離為R的nP態里德堡原子間的相互作用主要是長程范德瓦爾斯相互作用(C6/R6)[37-38]。觀察了不同主量子數(n=71,84,90)下，冷原子系綜中單光子里德堡激發抑制情況。實驗中紫外連續激光通過電子學邊帶的方案鎖定到6S1/2→nP3/2(n=71,84,90)共振躍遷線上。圖17為紫外光共振激發條件下，MOT中里德堡原子激發比例隨紫外光Rabi頻率的變化情況。從圖17可以看出，激發到里德堡態的原子比例隨紫外激光Rabi頻率的增加而增加，并在10 kHz后趨于飽和，即被激發到里德堡態的原子數趨于飽和。該飽和趨勢是里德堡原子之間強的長程相互作用導致的局部激發阻塞的結果，并且主量子數越大，激發阻塞現象越明顯。

4.4 基于銫里德堡冷原子系綜實現直流背景電場的測量

相比于基態和低激發態原子，高激發態Rydberg原子由于其特殊的結構而具有一系列特殊的性質，并且這些性質與有效主量子數n*有著密切的關系，例如，大的電極化率(～n*7)，微波躍遷偶極矩陣元(～n*2)，以及低的場電離閾值(～n*-4)，這使得里德堡原子對外界電場環境非常敏感[1]。相比于其他傳統的電場測量方法，由于原子性質的不變性，基于原子的電場測量方法不需要校準，并且在分辨率、測量精度和復現性方面有著明顯優勢。基于實驗上獲得的銫冷原子中的單光子Rydberg激發光譜，利用Rydberg原子大的電極化率對冷原子位置處的背景直流電場進行了測量。

圖18 不同主量子數下，磁光阱熒光強度隨紫外激光失諧量的變化關系[23]。圖(a)、(b)、(c)和(d)分別對應于84P3/2、90P3/2、95P3/2和100P3/2里德堡態激發信號。方塊為實驗數據，實線為多峰Voigt函數擬合 Fig.18 Fluorescence intensities of magneto-optical trap change with the detuning of UV laser(n=84, 90, 95 and 100 Rydberg states for figure(a), (b), (c) and (d), respectively[23]). The squares are experimental data, and line is fitting results by the multi-peak Voigt function

圖18為nP3/2里德堡態主量子數分別取84、90、95和100時，冷原子熒光損耗光譜。方塊為實驗數據，實線為多峰Voigt函數擬合結果。從圖16中71P3/2態的Trap-loss光譜可以看出，在零失諧附近光譜發生A-T分裂。隨著主量子數n的進一步增大，在A-T雙峰的每一個子峰上又出現兩個小峰(84P3/2)。這個A-T雙峰的再次分裂主要是由于背景直流電場導致的Stark分裂，并且這兩個小峰的間距隨著主量子數n的增大而增加(90P3/2、95P3/2、100P3/2)。我們理論分析了Stark分裂和頻移對主量子數n和背景直流電場的依賴關系[23]。實驗上測量了不同主量子數的銫原子Rydberg態在背景直流電場作用下的Stark分裂。將測量的Stark分裂結果與理論計算對比后[23]，推斷出背景直流電場約為(44.8±0.4) mV/cm。圖19為用不同里德堡態測量背景電場的結果。誤差主要來源于背景電場的起伏。由上可知，高激發態Rydberg原子可以作為傳感器，利用直流電場導致的Rydberg光譜的Stark分裂，可以用于測量背景直流電場。這使得Rydberg原子在量子信息、量子計量和多體物理模擬等方面具有重要的應用前景。

圖19 利用高激發態(主量子數n=71, 84, 90, 95和100)里德堡原子測量背景直流電場的結果[23] Fig.19 Background DC electric field sensed by highly-excited cesium nP3/2(n=71, 84, 90, 95 and 100) Rydberg states[23]. The error bars are obtained by fitting the Stark map of each Rydberg state. The line represents the average value for experimental data(diamond cube)

5 總束語

高激發態里德堡原子的特殊性質使得里德堡原子在量子信息和量子計算領域成為熱門研究課題。經過十幾年的發展，理論和實驗研究均表明里德堡原子在量子信息處理、量子糾纏和量子邏輯門以及單光子源的制備和精密測量等方面均具有重要的應用價值。單步里德堡激發作為一種優勢顯著的里德堡原子制備方式，對提高量子糾纏態保真度有非常大的潛力。本課題組采用先進的光纖激光技術、光纖放大技術和高效的非線性頻率轉換技術，經過先和頻后倍頻的方式獲得了高功率窄線寬可大范圍連續調諧的318.6 nm紫外激光。在基波637.2 nm功率為4 W時，獲得了最大為2.26 W倍頻紫外激光輸出。最大倍頻轉化效率為57.3%。紫外激光在1.2 W輸出功率時，30分鐘內典型方均根功率起伏小于0.87%。光斑在兩垂直方向M2因子分別為1.16和1.48。采用電子學邊帶技術將紫外激光系統的頻率鎖定到超穩腔，當整個紫外激光系統保持鎖定時，獲得了頻率穩定且連續調諧范圍大于4 GHz的紫外激光源。使用318.6 nm紫外激光作為激發光，采用純全光探測方案，在室溫熱原子氣室和冷原子系綜中實現了Cs原子基態6S1/2到nP3/2(n=70～100)態的單步里德堡激發。觀察到了連續光激發模式下的里德堡激發阻塞效應、A-T分裂和Stark效應。