通過調控激光波形獲得波長可調的單階諧波

馮立強

(遼寧工業大學 理學院，錦州 121001)

引 言

當強激光場與原子、分子相互作用時會發生許多非線性光學現象。其中，高次諧波作為探測原子、分子中電子超快動力學現象的工具及獲得單個阿秒光源的方法被廣泛研究近30年[1-3]。

目前，原子、分子輻射高次諧波的過程可由1993年CORKUM提出的半經典“電離-加速-回碰”模型[4]以及1994年 LEWENSTEIN等人[5]改進的量子理論模型來解釋。具體來說：電子首先在激光驅動下由隧道電離進入連續態；其次，自由電子在后續激光驅動下加速并獲得能量；隨后，在激光反向驅動下，電子有幾率與原母核發生碰撞，進而輻射出光子能量為基頻場整數倍的高階諧波?；谌侥Ｐ蚚4]，人們提出了許多方案來獲得持續時間在阿秒量級的單個脈沖。例如：少周期場方案[6]；雙色或三組合場方案[7-8]；啁啾調制方案[9-10]；極化門方案[11-12]；中紅外場方案[13-14]；共振增強電離機制[15-16]以及非均勻場調控方案[17-18]。

高次諧波光譜除了可以獲得單個阿秒脈沖之外，其另一個非常重要的應用是可以獲得能量固定的單階諧波光源。這一特點對于獲得自由電子激光器的種子光源是非常有幫助的。鑒于這一原因，研究人員通過調控激光波形來實現諧波相位匹配，進而獲得單階諧波的選擇增強[19-21]。但是，在激光波形的調控中，多數研究都是采用多色場實現的。實驗上調控多色場是非常復雜的。而且單階諧波的增強只在8倍以下。因此，本文中的理論提出一種雙色場啁啾場調控方案，并且獲得了一種特殊的W波形結構。在該W波形結構下，諧波輻射會呈現折疊區域。當折疊區域僅為單階諧波時，該階諧波會比其它諧波強度有明顯增強，進而實現單階諧波的選擇增強。在該方案下，單階諧波增強在20倍左右。本文中單位a.u.表示原子單位，arb.units表示任意單位。

1 計算方法

外場下He原子的薛定諤方程可描述為[22-24]：

(1)

式中，H(t)為體系哈密頓量，▽為拉普拉斯算符，t表示時間，r為電子坐標，z表示激光偏振方向,φ(r,t)為體系波函數,可由球諧函數來展開(具體方法見參考文獻[22]、參考文獻[23])。E(t)表示激光場,可描述為：

(2)

式中，Ei，ωi，τi和ci(i=1,2)分別為2束激光場振幅、頻率、脈寬和啁啾參量。

高次諧波表示為：

(3)

式中，a(t)=-〈φ(r,t)|[H(t),[H(t),z]|φ(r,t)〉為偶極加速度，ω為諧波階次。

2 結果與分析

圖1為He原子在雙色啁啾激光場下輻射高次諧波光譜的譜圖。雙色場為10T1600以及10T800的組合場。T1600和T800分別表示1600nm激光場和800nm激光場光學周期。激光強度I1=I2=1.0×1014W/cm2。啁啾參量為c1=c2=0以及c1=-6×10-5，c2=0。由圖可知，當c1=c2=0時，諧波連續區在55階～65階區間有少許增強;當c1=-6×10-5，c2=0時，諧波連續區呈現327階諧波的單階增強現象,并且該階諧波強度比其臨近諧波強度增強近20倍。

Fig.1 Harmonic spectra from He driven by two-color chirped pulse

圖2為He原子在上述雙色激光驅動下諧波輻射的時頻分析圖[25]。為了更好地分析諧波輻射過程，圖2中同時給出了He原子在單色10T1600激光下的諧波輻射過程。根據三步模型理論可知，在單色場情況下(見圖2a和圖2b)，電子首先在A點附近發生電離；隨后，電子在激光驅動下進行加速；最后在激光反向時，后電離的電子首先在B點與母核發生回碰，進而呈現出諧波輻射能量峰P的短量子路徑(左路徑)；先電離的電子在C點與母核發生回碰，進而形成諧波輻射能量峰P的長量子路徑(右路徑)。在雙色場c1=c2=0情況下(見圖2a和2c)，電子在A′點電離后，分別在B′和C′點與母核發生回碰，進而輻射出能量P的短、長量子路徑。但是在t=0.25T1600～t=0.75T1600之間，激光波形呈現出一個反向的波包，進而形成一個W結構的波形。電子在這一特殊結構下會首先減速然后在加速，這導致諧波輻射能量峰P的短量子路徑中呈現了一個折疊區域(如圖2c中白色圓圈所示)。這一折疊區域的范圍在55階諧波～65階諧波，因此這一波段的諧波強度要大于其它波段的諧波強度，這是諧波光譜中這一波段諧波增強的原因。在雙色場c1=-6×10-5，c2=0情況下(見圖2a和圖2d)，電子在A″點電離后，其在B″點與母核發生回碰，進而輻射出能量P的短量子路徑。觀測激光波形可知，W波形依然可以觀測到，但是在t=0.25T1600～t=1.25T1600之間，激光波形呈現出兩個反向的波包。因此，諧波輻射能量峰P的短量子路徑中呈現了兩個折疊區域。其中第2個折疊區域僅在327階諧波附近(如圖2d中白色圓圈所示)。這是導致諧波光譜中單獨的327階諧波被選擇增強的原因。

Fig.2 Laser profiles and time-frequency analyses of the harmonics

a—laser profiles b—single-color field c—two-color field withc1=c2=0

d—two-color field withc1=-6×10-5,c2=0

圖3中給出了不同啁啾組合下諧波選擇增強的效果。其中1600nm激光的啁啾參量固定為c1=-6×10-5。由圖3可知，當c2從0變換到8×10-5時，諧波光譜呈現波長可調的單階諧波增強。具體來說，單階諧波增強范圍在182階諧波～328階諧波，如圖3a所示。當c2>8×10-5時(例如9×10-5≤c2≤15×10-5)，諧波光譜呈現雙諧波增強效果，如圖3b所示。

Fig.3 Harmonic spectra driven by two-color chirped pulse

圖4是雙色啁啾激光驅動下諧波輻射的時頻分析圖。這里只給出2種條件來說明諧波選擇增強的原因，即單階諧波(c1=-6×10-5，c2=6×10-5)以及雙諧波(c1=-6×10-5，c2=11×10-5)增強。對于c1=-6×10-5，c2=6×10-5的情況(見圖4a)，在t=0.25T1600～t=1.0T1600區間，激光波形呈現2個反向波包。因此，當自由電子在B點與母核回碰時，諧波輻射能量峰P會呈現2個折疊區域。對于第2個折疊區域，其折疊能量僅在207階諧波附近(見圖4a中白色圓圈區域)，因此導致諧波輻射光譜上呈現單階諧波增強。對于c1=-6×10-5，c2=11×10-5的情況(見圖4b)，在電子電離以及回碰區間內(0.25T1600

Fig.4 Laser profiles and time-frequency analyses of the harmonics

圖5中給出了800nm激光脈寬變化對于諧波選擇增強的影響。從圖中可見，當800nm激光脈寬大于11T800時，雖然部分諧波依然可以被增強，但是很難實現單階諧波的選擇增強;當800nm激光脈寬在8T800～11T800之間時，諧波光譜可以呈現單階諧波的選擇增強；但是當800nm激光脈寬在8T800以下時，單階諧波的選擇增強效果又消失了。

Fig.5 Effect of 800nm pulse duration on the selective enhancement of single-order harmonic order

Fig.6 Laser profiles and time-frequency analyses of the harmonics

圖6是不同800nm激光脈寬下諧波輻射的時頻分析圖。根據之前分析可知，諧波的選擇增強來自于諧波輻射過程中的折疊區域，而折疊區域又是激光波形中反向波包所導致的。分析圖6中的激光波形可知，對于多周期脈寬情況(13T800)，由于t=1.25T1600附近的激光振幅很明顯，這導致激光波形在t=0.75T1600～t=1.25T1600之間呈現了明顯的反向波包。因此，自由電子在該區域的減速和加速會非常明顯，進而在諧波輻射能量峰P中形成能量范圍較大的折疊區域，如圖6a所示。對于激光脈寬為11T800和9T800的情況，t=1.25T1600附近的激光振幅與多周期脈寬相比又明顯減小，因此導致諧波輻射過程中的折疊區域范圍減小。具體來說，對于11T800和9T800的情況，諧波輻射能量峰折疊范圍分別在328階諧波和312階諧波附近，如圖6b和6c所示，這是導致諧波光譜上單階諧波選擇增強的原因。對于少周期脈寬情況(例如：7T800)，t=1.25T1600附近的激光振幅非常弱，這導致t=0.25T1600～t=1.25T1600之間的第2個反向波包幾乎消失不見。因此，在諧波輻射能量峰中觀察不到折疊區域，如圖6d所示。這是導致諧波光譜上單階諧波增強消失的原因。

3 結 論

本文中提出一種利用雙色啁啾場調控激光波形獲得單階諧波增強的理論方案。結果表明，在啁啾激光調節下可以獲得了一種特殊的W波形結構。在該W波形結構下，諧波輻射會呈現折疊區域。當折疊區域的覆蓋范圍僅為單階諧波時，該階諧波強度會比其它諧波強度有近20倍的增強。隨后通過優化激光波形可以獲得單階諧波增強的范圍在182階諧波～328階諧波。

本文中提出了一種新的獲得單階諧波甚至雙諧波的方法,雖然還未進行實驗驗證，但是本文中采用的理論方法已經被實驗證明其正確性和準確性[21-22]。因此，該研究對激光光源的發展有一定幫助。

非常感謝中國科學院大連化學物理研究所韓克利研究員所提供的計算資源。