三色圓偏振激光組合脈沖驅動氦原子產生橢圓偏振的阿秒脈沖

王志斌， 焦志宏， 周效信

(西北師范大學物理與電子工程學院, 蘭州 730070)

1 引 言

高次諧波(High-order Harmonic Generation, HHG)發射是強激光場與原子相互作用過程中發生的一個非線性現象，近年來, 人們對HHG的發射性質已經進行了大量的研究[1-5]. HHG的發射過程能夠很好的用Corkum[6]提出的“三步模型”來解釋：首先，原子中的電子在激光的作用下發生隧穿電離，然后，隧穿后的電子在激光場作用下運動，若激光場是線偏振極化的話，則當激光場反向時，最后電子會被拉回母離子附近并復合，從而將電子從激光場中獲得的能量以高次諧波的形式放出，人們通常也將該模型稱為“重碰撞模型”. 如果將一定頻率范圍內的高次諧波進行疊加，就會得到阿秒脈沖鏈，這是目前獲得超短阿秒脈沖的重要手段[7]，但是，利用上述方法只能得到線偏振的超短脈沖，很難得到圓偏振或橢圓偏振的阿秒脈沖. 不過對于探測手性物質內部的電子動力學行為時則需要圓偏振或橢圓偏振的阿秒脈沖，若利用單色圓偏振(或橢圓偏振)的激光驅動原子則得不到圓偏振(或橢圓偏振)的阿秒脈沖，由重碰撞模型可以知道這時隧穿電離回不到母離子附近，因此不會發生復合(或復合幾率很小)，所以幾乎不發射高次諧波(或發射強度極低). 為了得到圓偏振(或橢圓偏振)的高次諧波，人們提出了利用反旋的雙色圓偏振激光組合脈沖驅動原子發射圓偏振(或橢圓偏振)的阿秒脈沖. 首先Fleishcer 等人從實驗上實現了這種脈沖的輸出[8]，接著，Milo?evic[9]和Jiménez-Galán 等人[10]從理論上研究了這種發射圓偏振(或橢圓偏振)阿秒脈沖的產生機理，從理論上的研究表明，當原子初態為p態時，在反旋的雙圓場驅動下原子所發射HHG合成的阿秒脈沖比初態為s態的橢偏率大[9]，且驅動場為ω+3ω的反旋雙圓場比ω+2ω反旋雙圓場產生的阿秒脈沖橢偏率大[11]. 最近，Neufeld 等人[12]研究了頻率為ω,2ω,4ω的三色圓偏振激光脈沖與Ne原子相互作用發射高次諧波的光學手性問題，得到了很好的結果. 基于以上工作，本文中我們提出利用ω+3ω形成的反旋雙色圓極化激光脈沖，外加強度較弱、頻率為2ω的圓偏振激光形成的組合脈沖驅動He原子發射高次諧波，通過控制雙色場的強度比，并選擇合適的第三色激光的強度，能夠從初態為s態的氦原子發射的高次諧波合成橢偏率較大的阿秒脈沖鏈.

2 理論方法

在單電子近似和偶極近似下，原子在激光場中的含時薛定諤方程為(無特殊說明，均采用原子單位)

(1)

其中，V(r)為原子的庫侖勢，r·E(t)為電子在激光場中的勢能.

強場近似認為[13]，激光場將基態電子直接激發到連續態，忽略中間所有的束縛態，因此，體系的波函數可以寫為

(2)

其中，a(t)為基態|0〉的振幅，b(v,t)為連續態|v〉的振幅. 為了計算含時誘導偶極矩，我們需要計算r(t)=〈Ψ(r,t)|r|Ψ(r,t)〉，忽略連續態-連續態項及基態-基態項對總偶極矩的貢獻，并將基態-連續態躍遷偶極矩陣元表示為d(v)=〈v|r|0〉，我們可以得到偶極矩的表達式為

E(t)·d[p-A(t′)]exp[-iS(p,t,t′)]+c.c.

(3)

(4)

由此可見，強場近似認為電子在演化過程中的運動是經典的，僅受到激光場的作用. 在偶極矩的表達式中，既有對動量的積分又有對時間的積分，對動量的積分可以用鞍點法近似處理，最后可以得到含時偶極矩的最終表達形式為

A(t)]a*(t)×exp[-iS(ps,t,τ)]·

E(t-τ)·d[ps(t,τ)-A(t-τ)]a(t-τ)+c.c.

(5)

3 數值結果

考慮利用三色圓偏振激光組合脈沖驅動初態處在基態的氦原子(1s態，下同)，選擇基頻場的波長為800 nm，相應的圓頻率為ω=2πc/λ，三色圓偏振的激光脈沖組合場可表示為：

Ex(t)=f(t)[E1cos(ωt)+E2cos(2ωt)+E3cos(3ωt)]

Ey(t)=f(t)[E1sin(ωt)+E2sin(2ωt)-E3sin(3ωt)]

(6)

首先，我們計算了雙色圓偏振激光場和三色圓偏振激光組合脈沖驅動的下He原子發射的高次諧波以及合成的阿秒脈沖. 在計算中，保持ω和3ω脈沖的總強度不變，即Itotal=I1+I3=2.0×1014W/cm2，并使ω和3ω激光脈沖的強度比為I1/I3=1/1；使2ω脈沖的電場振幅分別為E2=0和E2=0.005 a.u.

圖1 (a)、(b) 分別給出了由兩色和三色圓偏振激光組合脈沖的電場分量. (c)、(d)給出了兩種情況下He原子發射的高次諧波譜，其中圖(b)中E2ω=0.005 a.u.. 由圖 (a)、(b)可以看出，當E2取值較小時，兩色和三色激光組合場的電場分量并沒有很大變化，但是從(c)、(d)兩圖可以看出，兩者產生的高次諧波譜卻有很大的不同，由ω和3ω組成的雙圓場驅動He原子時，發射諧波的階數為4N±1(N=0, 1, 2 … …)，而偶數階諧波卻沒有發射. 當2ω激光脈沖加入時，出現了偶數階的諧波，雖然強度較4N±1階的小，但是如果對諧波進行疊加的話，就會影響阿秒脈沖的偏振狀態. 對兩色和三色激光驅動下氦原子發射的HHG在一定范圍內進行疊加，得到相應的阿秒脈沖的極化狀態，圖2給出了在一個光周期內雙圓場和三圓場驅動下疊加范圍在17～21和21～25階高次諧波合成的阿秒脈沖鏈，其中圖2(a)、(c)為雙圓場驅動得到的阿秒脈沖鏈；圖2(b)、(d)為三圓場驅動的結果，可以發現雙圓場和三圓場驅動驅動He原子產生阿秒脈沖鏈的橢偏率并沒有太大差別.

圖1 兩色和三色圓偏振組合場驅動He原子發射的高次諧波Fig. 1 HHG spectra of He atom driven by bi-circular and tri-circular laser fields

圖 2 選擇不同頻率范圍的高次諧波合成阿秒脈沖鏈的電場分量Fig. 2 The electric-field vectors of a group of harmonics during one cycle of driving field

圖3 不同強度比時三色圓偏振組合場驅動He原子的高次諧波以及阿秒脈沖電場分量Fig. 3 High-order harmonics and APTs of He atom driven by tri-circular laser field in different intensity ratios

圖4 強度比為I1/I3=7/3時，不同2ω脈沖強度下的高次諧波合成的阿秒脈沖電場分量 (a)E2=0.0075 a.u. (b)E2=0.01 a.u. (c)E2=0.015 a.u. (d)E2=0.02 a.u.Fig. 4 The electric field vectors of a groups of harmonics in intensity ratioI1/I3=7/3 (a)E2=0.0075 a.u. (b)E2=0.01 a.u. (c)E2=0.015 a.u. (d)E2=0.02 a.u.

為了得到具有更大橢偏率的橢圓偏振阿秒脈沖，下面我們分別研究通過改變三圓場中ω和3ω激光脈沖的強度比I1/I3以及第三色激光脈沖的強度變化對阿秒脈沖橢偏率的影響. 首先我們取ω和3ω激光脈沖強度比I1/I3的值為7/3,6/4,4/6,3/7，并保持2ω激光脈沖的振幅E2ω=0.005 a.u.不變，圖3給出氦原子發射的高次諧波譜以及選取21～25階諧波合成的阿秒脈沖鏈. 從圖3可以看出，當改變ω和3ω脈沖的強度比之后，合成的阿秒脈沖鏈的橢偏率較強度比為1/1時要大(見圖2)，這時的橢偏率ε≈0.47. 橢圓偏振阿秒脈沖可以看作是不同振幅的左旋圓偏振和右旋圓偏振HHG的疊加，而橢圓脈沖的橢偏率則取決于左右旋HHG的強度差[9, 15]. 我們發現，21, 22, 25階諧波的偏振方向與ω脈沖的偏振方向相同，而23, 24階諧波的偏振方向與3ω脈沖偏振方向相同，因此在合成阿秒脈沖鏈時不同偏振方向的諧波數量有差別. 從圖3(a)可以看出，在強度比為7/3,6/4,3/7時，21, 22, 25階諧波的強度較23, 24階諧波的強度大；在強度比為4/6時，23, 24階諧波的強度與21, 22, 25階諧波的強度相差不大. 因此，在強度比為4/6時選擇21～25階諧波合成的阿秒脈沖鏈的橢偏率較小，而在強度比為7/3時橢偏率較大 .

其次，當ω和3ω脈沖的強度比固定時，改變第二色激光脈沖的強度對阿秒脈沖鏈的橢偏率的影響. 當ω和3ω脈沖的強度比I1/I3分別為7/3,6/4,4/6,3/7，逐漸增強2ω脈沖的振幅，我們計算了由高次諧波合成的阿秒脈沖鏈，得到的結果是當強度比為7/3時阿秒脈沖的橢偏率最大，因此在圖4中僅給出了該強度比下E2取不同數值時選取17～22階諧波疊加得到的阿秒脈沖鏈的結果. 從圖4可以看出，當2ω脈沖的振幅從0.0075 a.u. 逐漸增大時，得到的阿秒脈沖鏈的橢偏率會逐漸變??； 進一步的計算表明當2ω脈沖的強度增大到與3ω脈沖的強度相當時，已經不能合成具有明顯形狀的橢圓偏振阿秒脈沖鏈. 因此，對于三色圓偏振激光脈沖驅動初態處在s態的氦原子，當ω和3ω的激光強度比取I1/I3=7/3, 2ω的激光振幅E2=0.0075 a.u.時，能夠得到橢偏率較大的阿秒脈沖鏈，其橢偏率約為ε=0.75. 這一結果說明，對于文獻[9]給出的只有p態能夠得到較大橢偏率的阿秒脈沖是一個很大的改進.

為了解釋第三色2ω激光的加入改變了阿秒脈沖的偏振率的原因，主要是在兩色圓偏振激光驅動下，相鄰兩階的諧波偏振的旋轉方向相反，只有當它們的強度相差較大時，才能夠得到橢偏率較大的阿秒脈沖，然而，對于兩色情況下，原子處于s態時，相鄰的兩階諧波的強度往往相差的都比較小[10]，因此合成的阿秒脈沖的橢偏率就小，當第三色圓偏激光的加入，會在兩階諧波中間出現偶次諧波，我們的計算表明偶次諧波的偏振方向往往與前面一階諧波的偏振方向相同，在疊加與兩色場相同階次的高次諧波時，這時使得低一階諧波旋轉方向相同部分的強度增加，從而使得左、右旋的諧波強度差別變大，因此，在疊加過程中，能夠獲得橢偏率較大的阿秒脈沖鏈.

4 結 論

本文通過強場近似方法研究了處于s態的He原子在頻率為ω,2ω,3ω的三色圓偏振激光組合場驅動下發射高次諧波及其合成阿秒脈沖鏈橢偏率的特點. 對于在頻率為ω,3ω雙圓場驅動下，He原子僅發射4N±1階諧波，偶數階的諧波是禁戒的，且相鄰階的諧波強度差別不大，對一定范圍的諧波疊加能夠得到具有一定橢偏率的阿秒脈沖；當第三色2ω激光脈沖與雙色圓偏振場聯合驅動時，除4N±1階諧波繼續發射外，出現了偶數次的諧波，偶數階的諧波強度會隨ω,3ω的強度比變化而變化，還會隨第三色激光脈沖的強度變化，通過選擇適當的強度比和第二色激光的強度，使得左、右旋的高次諧波的平衡被打破，導致相應的強度差變大，從而能夠得到橢偏率較大的阿秒脈沖鏈，對于氦原子的情況，我們的研究表明當兩色激光強度比為I1/I3=7/3，頻率為2ω的激光脈沖電場振幅為E2=0.0075 a.u.時，對于初態是s態的氦原子能夠得到橢偏率約為0.75的橢圓偏振阿秒脈沖鏈，為實驗上能從初態為s態的原子得到橢偏率較大的阿秒脈沖鏈提供了一種途徑.