操作參數(shù)對(duì)催化裂解旋流反應(yīng)器流動(dòng)梯度場(chǎng)的影響

于文凡，易維明，蔡紅珍，任夏瑾，張東紅，張玉春

(1. 山東理工大學(xué) 農(nóng)業(yè)工程與食品科學(xué)學(xué)院, 山東 淄博255049；2. 山東省清潔能源工程技術(shù)研究中心, 山東 淄博255049)

生物質(zhì)熱裂解(也稱熱解或裂解)是生物質(zhì)能源的一種利用形式，是生物質(zhì)在惰性氛圍下被加熱升溫引起高分子分解產(chǎn)生焦炭、可冷凝液體和氣體產(chǎn)物的過(guò)程[1-2]。目前催化熱解技術(shù)包括原位催化熱解與非原位催化熱解[3]。原位催化熱解是生物質(zhì)原材料與催化劑充分混合，通過(guò)高溫加熱生成較小分子的反應(yīng)[4]，非原位催化熱解是生物質(zhì)原材料先在高溫下生成生物質(zhì)熱解氣，然后生物質(zhì)熱解氣與催化劑混合進(jìn)一步裂解成較小的分子[5]。

固定床反應(yīng)器與流化床反應(yīng)器是現(xiàn)階段研究生物質(zhì)催化裂解應(yīng)用較為廣泛的兩種反應(yīng)器，但都存在著各自的優(yōu)缺點(diǎn)。固定床反應(yīng)器由于床層薄、流速低，內(nèi)部的流體可認(rèn)為理想置換流動(dòng)，反應(yīng)速率較快，而且流體在反應(yīng)器內(nèi)部的停留時(shí)間與溫度的分布均可控制；但因其傳熱性能相對(duì)較差、對(duì)于細(xì)粒催化劑的利用能力較弱、催化劑的更換與再生程度差等使其應(yīng)用受到了一定的限制[6]。與固定床反應(yīng)器相比，流化床反應(yīng)器連續(xù)操作簡(jiǎn)單，生產(chǎn)能力強(qiáng)、易于放大，且其反應(yīng)器內(nèi)部的溫度及濃度分布均勻；但催化劑輸運(yùn)與分離成本較高，在生物質(zhì)催化熱解中的應(yīng)用相對(duì)較少[7]。本實(shí)驗(yàn)室設(shè)計(jì)了生物質(zhì)催化裂解旋流反應(yīng)器，提高了催化劑的利用和再生能力，降低了其運(yùn)輸與分離成本，有效增強(qiáng)了熱載體與生物質(zhì)粉的混合流動(dòng)效果，保證了熱解產(chǎn)物與熱載體和灰分快速分離。

在對(duì)反應(yīng)器內(nèi)的流場(chǎng)規(guī)律研究方面，楊密等[8]利用RNGk-ε湍流模型與歐拉雙流體模型研究了入口結(jié)構(gòu)對(duì)短接觸旋流反應(yīng)器流場(chǎng)的影響。祝京旭等[9]采用了一種新型高效反應(yīng)器對(duì)其內(nèi)部氣固兩相的流動(dòng)規(guī)律進(jìn)行了研究。王振波等[10]應(yīng)用DPM模型對(duì)短接觸旋流反應(yīng)器混合腔內(nèi)離散顆粒分布特性進(jìn)行了模擬，研究了氣固速度和濃度的散布狀況。張玉春等[11]研究了工藝參數(shù)對(duì)短接觸旋流反應(yīng)器內(nèi)顆粒流動(dòng)特性的影響，分析了操作參數(shù)與旋流反應(yīng)器內(nèi)顆粒濃度、流速及分布規(guī)律的關(guān)系，當(dāng)氣相速度大于基準(zhǔn)條件時(shí)，會(huì)降低反應(yīng)器內(nèi)氣固兩相的混合效果，而適當(dāng)增大氣速，對(duì)反應(yīng)器內(nèi)氣固兩相的均勻分布較為有利；同時(shí)，催化劑粒徑也是影響氣固混合效果的重要因素，粒徑過(guò)大將導(dǎo)致混合均勻性較差，粒徑過(guò)小會(huì)使氣固分離更加困難，因此選擇一個(gè)合適的操作條件對(duì)氣固兩相的混合與分離有著至關(guān)重要的作用。針對(duì)旋流反應(yīng)器，國(guó)內(nèi)外學(xué)者研究了入口結(jié)構(gòu)、操作參數(shù)的流場(chǎng)影響規(guī)律，但是對(duì)操作參數(shù)的研究不夠系統(tǒng)。

本文在新型生物質(zhì)催化裂解旋流反應(yīng)器[12]的基礎(chǔ)上，通過(guò)改變氣相入口速度、催化劑粒徑，分析新型生物質(zhì)催化裂解旋流反應(yīng)器內(nèi)氣固兩相濃度梯度分布特性、催化劑混合分離影響規(guī)律以及反應(yīng)器內(nèi)的速度分布情況。

1 計(jì)算模型與方法

1.1 計(jì)算模型

圖1所示為新型生物質(zhì)催化裂解旋流反應(yīng)器。空氣與催化劑分別由進(jìn)氣管10與催化劑進(jìn)料口11進(jìn)入接觸主反應(yīng)區(qū)7，在強(qiáng)剪切力的作用下，催化劑與空氣得到充分接觸。在導(dǎo)向葉片5的導(dǎo)流作用下，空氣與催化劑的切向速度增大，離心力得到增強(qiáng)，進(jìn)入反應(yīng)分離耦合區(qū)，經(jīng)強(qiáng)離心作用，催化劑固體顆粒分布于筒體內(nèi)表面附近，之后經(jīng)排料錐1排出反應(yīng)器，氣體由排氣管2排出。

1-排料錐；2-排氣管；3-反應(yīng)分離耦合區(qū)；4-筒體；5-導(dǎo)向葉片；6-導(dǎo)流錐；7-接觸主反應(yīng)區(qū)；8-生物質(zhì)熱解蒸汽；9-分子篩催化劑；10-進(jìn)氣管；11-催化劑進(jìn)料管圖1 反應(yīng)器示意圖Fig.1 Schematic diagram of the reactor

為了更好地研究新型生物質(zhì)催化裂解旋流反應(yīng)器的氣固分布特征，本文模型以接觸主反應(yīng)區(qū)頂點(diǎn)中心為坐標(biāo)原點(diǎn)，其中Z軸豎直向上，主要分為上半部分的接觸主反應(yīng)區(qū)與下半部分的反應(yīng)分離耦合區(qū)，計(jì)算區(qū)域如圖2所示。利用Gambit對(duì)新型生物質(zhì)催化裂解旋流反應(yīng)器進(jìn)行結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格劃分，最終網(wǎng)格總數(shù)量為32.8萬(wàn)。

圖2 反應(yīng)器網(wǎng)格結(jié)構(gòu)示意圖 Fig. 2 Schematic diagram of reactor grid structure

1.2 計(jì)算方法

本文采用的是標(biāo)準(zhǔn)k-ε[13]湍流模型，與一方程相比，標(biāo)準(zhǔn)k-ε湍流模型二方程模型，采用了兩個(gè)獨(dú)立的偏微分方程進(jìn)行求解，進(jìn)而得到湍流黏度系數(shù)。而且標(biāo)準(zhǔn)k-ε湍流模型在一定程度上考慮了流體在流動(dòng)過(guò)程中的湍動(dòng)能傳遞和流動(dòng)所起到的歷史效應(yīng)，在處理復(fù)雜流動(dòng)的過(guò)程中，能夠得到較好的結(jié)果。

湍流動(dòng)能方程k[14]：

(1)

擴(kuò)散方程ε：

(2)

1.3 求解方法及邊界條件

利用Fluent軟件對(duì)新型生物質(zhì)催化裂解旋流反應(yīng)器進(jìn)行數(shù)值模擬計(jì)算，求解方程模型選用Eulerian模型，壓力與速度的耦合計(jì)算采用Phase Coupled SIMPLE算法。反應(yīng)器入口設(shè)置為均勻速度入口，出口設(shè)置為充分發(fā)展的管流條件，并設(shè)置氣固無(wú)滑移條件[15]。

1.4 參數(shù)變量設(shè)置

空氣與催化劑同時(shí)通入新型生物質(zhì)催化裂解旋流反應(yīng)器內(nèi)，催化劑由軸向入口進(jìn)入，空氣由軸向與切向入口進(jìn)入，在軸向與切向氣流的強(qiáng)剪切作用下，催化劑與空氣得到充分混合碰撞，增加兩者之間的接觸效果。本文設(shè)置的統(tǒng)一參考條件為：空氣密度ρa(bǔ)ir=1.29 kg·m-3，催化劑顆粒密度ρcat=1 000 kg·m-3。

通過(guò)研究速度變量，分析利于空氣與催化劑顆粒混合分離的最優(yōu)速度值，設(shè)置催化劑粒徑dp=0.01 mm, 入口固相體積分?jǐn)?shù)e=0.1，其中速度參數(shù)變量設(shè)置如表1所示。

表1 入口速度參數(shù)
Tab.1 Inlet velocity parameters m·s-1

參數(shù)軸向入口固相速度軸向入口氣相速度切向入口氣相速度速度v1224速度v2242速度v3222速度v4244

通過(guò)控制催化劑粒徑變量，模擬得到利于新型生物質(zhì)催化裂解旋流反應(yīng)器混合分離的最優(yōu)粒徑大小。設(shè)置軸向入口固相速度vs，a=2 m·s-1，軸向入口氣相速度vg，a=4 m·s-1，切向入口氣相速度vg，t=2 m·s-1，入口固相體積分?jǐn)?shù)e=0.1，并設(shè)置dp1=0.01mm,dp2=0.015 mm，dp3=0.02 mm，dp4=0.025 mm。

2 模擬結(jié)果分析

2.1 實(shí)驗(yàn)與模擬結(jié)果對(duì)比分析

為驗(yàn)證計(jì)算方法的有效性，對(duì)空氣密度ρa(bǔ)ir=1.29 kg·m-3，催化劑顆粒密度ρcat=1000 kg·m-3，催化劑粒徑dp=0.01 mm, 入口固相體積分?jǐn)?shù)e=0.1，速度v2工況下的數(shù)值模擬計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了對(duì)比，如圖3所示。并采用智能型七孔球探針測(cè)試儀對(duì)反應(yīng)器內(nèi)Z=-400 mm截面上的速度進(jìn)行測(cè)量，得到軸向速度va與切向速度vt值，經(jīng)分析得實(shí)驗(yàn)值與模擬值的誤差在5%之內(nèi)。

圖3 Z=-400 mm截面模擬值與實(shí)驗(yàn)值對(duì)比圖Fig.3 Simulation value and experimental value comparison diagram for Z=-400 mm section

2.2 反應(yīng)器內(nèi)固相體積分?jǐn)?shù)分布情況

圖4 Y=0 mm截面固相體積分?jǐn)?shù)分布云圖Fig.4 Solid holdup distribution for Y=0 mm section

圖4為Y=0 mm截面固相體積分?jǐn)?shù)分布云圖。由圖可以觀察到在Y=0 mm截面反應(yīng)器內(nèi)部一個(gè)總體的體積分?jǐn)?shù)分布情況。

2.2.1 入口速度對(duì)固相體積分?jǐn)?shù)的影響

入口速度變量下，Z=-400 mm截面的固相體積分?jǐn)?shù)計(jì)算模擬圖像如圖5所示。Z=-400 mm截面處為反應(yīng)器的接觸主反應(yīng)區(qū)，催化劑顆粒與空氣需要充分碰撞混合。結(jié)合圖5中(a)速度v1與圖6Z=-400 mm截面體積分?jǐn)?shù)分布云圖知，圖5(b)、5(c)兩圖的濃度梯度明顯小于圖5(a)，空氣與催化劑顆粒的混合碰撞效果較優(yōu)，圖5(c)速度v3與圖5(b)速度v2相比，圖5(c)圖更加趨近于平緩，催化劑顆粒分布較為均勻，而圖5(d)速度v4中間大部分區(qū)域的體積分?jǐn)?shù)值接近于零，在強(qiáng)離心力的作用下，催化劑顆粒較集中于反應(yīng)器內(nèi)壁附近，氣固兩相的混合效果較差。

(b)速度v2工況

(c)速度v3工況

(d)速度v4工況圖5 Z=-400 mm截面固相體積分?jǐn)?shù)分布云圖Fig.5 Solid holdup distribution for Z=-400 mm section

圖6 Z=-400 mm截面固相體積分?jǐn)?shù)曲線圖Fig.6 Solid holdup distribution curves for Z=-400 mm section

圖7 Z=-800 mm截面固相體積分?jǐn)?shù)曲線圖Fig.7 Solid holdup distribution curves for Z=-800 mm section

圖7是Z=-800 mm截面固相體積分?jǐn)?shù)曲線圖。根據(jù)圖6中的速度v1結(jié)合圖7得，經(jīng)導(dǎo)向葉片的導(dǎo)流作用，切向速度增大，強(qiáng)離心力作用增強(qiáng)，催化劑顆粒在離心力的作用下，大部分分布于反應(yīng)器內(nèi)壁附近，中心大部分區(qū)域固相體積分?jǐn)?shù)為0。由Z=-800 mm截面曲線圖可知，圖7中的速度v2體積分?jǐn)?shù)梯度要小于速度v1，根據(jù)各個(gè)速度條件下進(jìn)氣量可知，v2、v4要大于v1、v3，固相在反應(yīng)器內(nèi)的滯留時(shí)間要更短，因此體積分?jǐn)?shù)梯度要更小，分離效果較好。

2.2.2 催化劑粒徑對(duì)固相體積分?jǐn)?shù)分布的影響

催化劑粒徑變量下，Z=-400 mm截面的固相體積分?jǐn)?shù)曲線圖如圖8所示。在Z=-400 mm截面，隨著顆粒粒徑的增大，固相體積分?jǐn)?shù)梯度逐漸增大，催化劑顆粒與空氣的混合碰撞程度逐漸降低。

圖8 Z=-400 mm截面固相體積分?jǐn)?shù)曲線圖Fig.8 Solid holdup distribution curves under Z=-400 mm section

圖9是Z=-800 mm截面固相體積分?jǐn)?shù)曲線圖。根據(jù)圖9中的粒徑10 μm工況得知，經(jīng)過(guò)導(dǎo)向葉片的導(dǎo)流作用后，固相顆粒明顯分布于壁面附近。在反應(yīng)分離耦合區(qū)，15 μm、20 μm、25 μm三條曲線中間大部分的固相體積分?jǐn)?shù)為0，氣固分離效果較好，而10 μm曲線圖體積分?jǐn)?shù)梯度較小，催化劑顆粒有少部分分布于中間區(qū)域附近。

圖9 Z=-800 mm截面固相體積分?jǐn)?shù)曲線圖Fig.9 Solid holdup distribution curves for Z=-800 mm section

2.3 反應(yīng)分離耦合區(qū)切向速度對(duì)比分析

2.3.1 催化劑粒徑對(duì)固體切向速度的影響

圖10是催化劑粒徑變量下Z=-800 mm截面切向速度曲線圖。Z=-800 mm截面為反應(yīng)分離耦合區(qū)，氣固兩相在此處發(fā)生分離。固體顆粒在靠近壁面附近速度達(dá)到最大值，由壁面到中心，速度逐漸減小，在中心處速度接近于0。在強(qiáng)離心力的狀態(tài)下，固體顆粒被分離到壁面，與空氣分離。而隨著催化劑粒徑的逐漸增大，切向速度逐漸減小，10 μm粒徑下，切向速度最大值接近4 m·s-1，25 μm粒徑下，切向速度最大值接近2 m·s-1，由向心加速度公式F=mv2/r可知，離心力受速度的影響大于重量的影響，因此在速度較大的情況下離心力更大，更有利于固體顆粒與空氣的分離。在四種固體顆粒中，10 μm狀態(tài)下，固體顆粒與空氣的分離效果最好。

圖10 Z=-800 mm截面切向速度曲線圖Fig.10 Tangential velocity curve for Z=-800 mm section

2.3.2 入口速度對(duì)固體切向速度的影響

圖11是入口速度變量下Z=-800 mm截面切向速度曲線圖。在入口處固體顆粒速度均為2 m·s-1，對(duì)Z=-800 mm截面的固體顆粒速度無(wú)影響，僅有入口氣速對(duì)固體顆粒速度產(chǎn)生影響。四種工況下，在Z=-800 mm截面速度為v4>v1>v2>v3,v4工況下的軸向與切向入口氣速均為四種工況下的最大值,在反應(yīng)分離耦合區(qū)切向速度同樣為最大值,而v1工況為軸向2 m·s-1、切向4 m·s-1狀態(tài)下的曲線圖，由于切向進(jìn)口直徑為40 mm，氣體流量較大，在Z=-800 mm截面速度明顯大于v2、v3工況，考慮到氣固兩相在反應(yīng)器內(nèi)的停留時(shí)間，v4工況下軸向速度較大。因此，v1工況更有利于氣固兩相的混合分離。

圖11 Z=-800 mm截面切向速度曲線圖Fig.11 Tangential velocity curve for Z=-800 mm section

3 結(jié)論

1)保持氣固相入口速度不變，采用智能型七孔球探針測(cè)試儀對(duì)Z=-400 mm截面軸向與切向速度進(jìn)行測(cè)量，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果大致相同，證明本文所采用的數(shù)值模擬方法可以預(yù)測(cè)生物質(zhì)催化裂解旋流反應(yīng)器的流動(dòng)特性。

2)在速度變量下，軸向氣相速度的改變對(duì)反應(yīng)器內(nèi)的體積分?jǐn)?shù)分布影響較小，而切向氣相速度的改變對(duì)其影響較大。通過(guò)改變催化劑粒徑得出，在接觸主反應(yīng)區(qū)，dp=10 μm時(shí)，混合程度最優(yōu)，而在反應(yīng)分離耦合區(qū)內(nèi)，四種顆粒粒徑的改變對(duì)分離效果無(wú)顯著影響，綜合分析得出dp=10 μm左右時(shí)，混合分離效果最佳。

3) 四種催化劑粒徑工況下，粒徑10 μm狀態(tài)更有利于氣固兩相的分離；入口速度改變時(shí)，較大的切向入口速度對(duì)應(yīng)較大的氣體流量，加速反應(yīng)器內(nèi)的氣固流動(dòng)，可以提升氣固分離效果。