表面風速和模擬降水對奶牛糞便堆放過程中N2O 排放的影響

胡 彬，王業健，趙浩翔，王朝元,3※，施正香,3

（1. 中國農業大學水利與土木工程學院，北京 100083；2. 農業農村部設施農業工程重點實驗室，北京 100083；3. 北京市畜禽健康養殖環境工程技術研究中心，北京 100083）

0 引 言

農業生產活動中的溫室氣體（CO2、CH4、N2O）排放是空氣污染物的重要源頭[1-2]，且其排放量逐年增加，是導致全球氣候變暖的重要原因。N2O 是典型的溫室氣體，在1994 年、2005 年和2012 年中國溫室氣體排放總量（以二氧化碳當量計，簡寫為CO2-eq）中所占比例分別為7.22%、5.27%和5.40%[3-5]。雖然N2O 排放總量較CO2及CH4低，但其全球增溫潛勢（Global Warming Potential，GWP）是CO2的265 倍[6]，此外對臭氧層具有不可忽視的破壞作用[7]。

據報道畜牧業導致的溫室氣體排放占全球溫室氣體排放總量的18%[8]，2015 年中國畜禽糞便產生的N2O 排放量占畜牧業溫室氣體排放總量比例高達18.23%[9]。奶牛產業被公認為是重要農業溫室排放源[10]，2012 年中國華北地區奶牛產業產生N2O 占該地區奶牛產業溫室氣體總排放量的28%，共計6.24×106t，其中糞便管理產生的N2O 排放占27%[11]。

奶牛糞便還田之前在場內暫時自然堆放，是中國傳統奶牛場的普遍管理方式。例如，北京地區傳統的奶牛場多采用舍外自然堆放的處理方法，此過程中無覆蓋物無添加物，堆放時間因季節而不同，一般均控制在一個月內。另外，傳統的奶牛運動場等也會存有大量的殘留糞便。在該管理方式中，奶牛糞便中所含氮素通過硝化和反硝化作用會導致N2O 氣體的產生和排放。糞便堆放過程中受氣溫、環境風速以及自然降水等環境因素的作用，會顯著影響糞堆理化特性、氧氣濃度、微生物活性等N2O 的產生和釋放條件，從而對N2O 排放過程與排放量產生顯著影響[16-17]。丁露雨等研究表明，由于增大表面風速會提高氣體排放的傳質系數，N2O 等溫室氣體排放速率隨風速（0.4～1.2 m/s）的增大而增加[18-22]；降雨可能會極大促進奶牛運動場殘留糞便的N2O 排放[18]。當溫度較高且地面潮濕時，糞便管理過程中N2O 的排放會出現類似結果[23]，可能是由于降雨后水分的滲透改變了分壓差而顯著影響氣體的排出進程。

目前對于環境條件可以進行人為控制的奶牛糞便堆肥過程中的溫室氣體排放研究較多，對于自然堆放糞便的氣體排放則研究較少，風速、降水等自然條件對奶牛糞便自然堆放過程中N2O 排放的影響尚不明晰。因此，本文采用動態箱法[24-25]研究不同表面風速及降水對奶牛糞便自然堆放條件下N2O 排放的影響，探尋N2O 排放的變化規律，為牛場糞便管理提出合理建議，同時為實際生產過程中控制N2O 排放提供支撐。

1 材料與方法

1.1 取糞牛場概況

試驗牛糞取自北京延慶區某奶牛養殖場（40.51oN，116.07oE）。養殖場占地約2 hm2，飼養荷斯坦泌乳牛220頭，試驗所需的新鮮牛糞從泌乳牛舍運動場上進行收集。

1.2 試驗設計

1.2.1 表面風速試驗

該試驗于2015 年10 月29 日至2015 年12 月1 日在中國農業大學上莊試驗站進行。

根據現場風速測試可知，所測風速中0.0～2.0 m/s 的風速頻次超過90%。因此，本試驗中設置4 個不同風速梯度，即0.5、0.8、1.2 和1.6 m/s。各梯度風速對應1 個試驗槽，每天按照對應的風速通風3 h。為模擬自然環境下通風隨機性，試驗過程中采用隨機通風方式，將一天從0:00 至24:00 分成8 個小段，采用隨機數表選取通風時間段。除試驗風速外，另設置0.2 m/s 基礎風速，每個試驗槽每天以基礎風速通風21 h，為保證在非試驗風速階段通風管道進、出氣口形成穩定氣流，以便測得氣體濃度差。

1.2.2 模擬降水試驗

該試驗在中國農業大學上莊試驗組進行，時間為2016 年4 月12 日至2016 年4 月28 日。模擬小到中雨降水量（9.9 mm），試驗中在20 min 內完成降水。試驗中共設置3 組，編號分別為1、2、3。期間進行2 次模擬降水，第1 次（4 月21 日）對1、3 組進行降水，第2 次（4月25 日）對2、3 組進行降水，每次降水過程中均有一組未降水，作為對照組。整個試驗過程中試驗槽的恒定通風量為16 L/min。

1.3 試驗裝置搭建與安裝

1.3.1 表面風速試驗

主要由試驗糞槽、通風裝置和氣體采樣分析裝置等構成，試驗裝置及檢測原理如圖1 所示。

試驗糞槽由實心黏土磚及水泥沙子堆砌而成，共計4個，每2 個為一組，相鄰而建，內部尺寸（長×寬×高）為0.8 ×0.4 ×0.8 。分別在糞槽一側預留直徑為20 mm 圓孔用于放置熱電偶監測糞便溫度及取樣。取樣孔自上而下分為3 層，中心距糞槽底部的高度分別為70、50 和30 cm。試驗過程中取樣孔被密封，防止糞便流出及氣體外溢。

糞槽上方放置用于提供不同風速和氣體檢測的通風管道，采用玻璃膠進行密封增強兩者之間氣密性，從而形成一個動態箱檢測系統。通風管道總長度為4.5 m，如圖1 所示，糞槽上方為主體管道部分，為保證試驗所需風速，經現場測試后該管道截面確定為0.4×0.1 m（長×高）。管道采用負壓通風，在進風口端安裝5 mm 篩網，孔間距為3 mm，改善主體管道通風均勻性。管道末端安裝兩個不同風量的風機（型號 9925HBL、通風量56.41 m3/h 和YNF250-2T 、通風量2 030.00 m3/h），試驗中可通過調頻開關控制風機得到不同風速大小，大風量風機用于調節試驗風速，小風量風機用于調節基礎風速。管道出風口伸出室外，并加以遮擋，避免自然風產生的干擾。

氣體采樣分析裝置通過采樣管與通風管道相連接，分別采集進、出口氣體濃度。該裝置主要由自制多路器和紅外光聲譜氣體監測儀（Photoacoustic Field Gas-monitor 1412i，LumaSense Technology，美國）組成，對溫室氣體（N2O、CH4、CO2）進行連續采樣監測。自制多路器（6 路）可在不同的采樣點之間根據檢測時長的要求循環切換，4 個槽子共計4 個通風管道，出氣口各用1 路，由于進氣口氣體采用室外同一點空氣，濃度差異不大，故每2 個進氣口共用1 路，共計6 路。

1.3.2 模擬降水試驗

主要由動態箱、噴水裝置及氣體采樣分析裝置等構成，裝置及檢測原理如圖2 所示。

動態箱主要由試驗糞槽和頂蓋構成。糞槽內部尺寸（長×寬×高）為0.8 m×0.8 m×0.8 m，采用實心黏土磚及水泥沙子堆砌而成，共計3 個。槽子一側預留20 mm 孔用于放置T 型熱電偶，分為上、中、下3 層，中心距離地面分別為70、45 和20 cm。糞槽頂部安裝尺寸（長×寬×高）為0.9 ×0.9 ×0.1 m 有機玻璃蓋，兩者接觸邊緣采用玻璃膠密封，保證氣密性。分別在頂蓋每個側壁高5 cm 處安裝6 個噴頭降水。頂蓋一端設置進氣口，另一端設置出氣口，進氣口采用導流器將空氣均勻散開于糞便表面。

噴水裝置主要采用噴頭、水管、水泵以及水桶組成。根據降水量、糞便表面積計算可得所需水量。氣體采樣分析裝置與表面風速試驗類似。

1.4 氣體濃度與環境參數監測方法

表面風速試驗及模擬降水試驗均采用6 路多路器對氣體采樣，每個動態箱進、出氣口均采樣10 min 后，再切換至進行下個動態箱采樣，如此循環。采用紅外光聲譜氣體監測儀（INNOVA 1412i，美國）對CH4、N2O、CO2進行監測，檢測時間間隔2 min，測量精度分別為0.15、0.01、1.70 mg/kg。試驗期間分別用Testo（175H1，德國，精度為±0.5 ℃，分辨率為0.1 ℃，測量范圍-35.0～55.0 ℃）溫濕度傳感器和安捷倫數據采集儀（Agilent 34 970，美國）對環境溫度及糞核溫度進行監測，間隔5 min。

1.5 氣體排放通量計算方法

試驗過程中單位質量新鮮糞便氣體排放量可根據進、出氣體濃度差、糞便質量和動態箱進氣量進行計算，如公式（1）所示

式中Q 為單位質量糞便待測氣體的排放量，mg/kg·h；CO為出氣口氣體濃度，mg/m3；CI為進氣口氣體濃度，mg/m3； Fair為動態箱空氣流量，L/min；W 為鮮糞質量，kg。此外，結合單位時間內單位質量糞便的氣體排放量、糞便質量以及測量時間，可得出一周糞便的累積排放量。

圖1 表面風速試驗氣體檢測原理示例圖[26] Fig.1 Detection schematic diagram of surface-wind testing system[26]

圖2 降水試驗氣體檢測原理示例圖[26] Fig.2 Detection schematic diagram of rainfall testing system[26]

2 結果與分析

2.1 表面風速對N2O 排放的影響

2.1.1 溫度及糞便含水率變化

試驗期間室內外溫度、糞核溫度以及糞便含水率變化規律如圖3 所示。由圖可知，各試驗槽的溫度變化呈現一致性，試驗初期溫度升高，之后維持較穩定的變化趨勢，后期則隨著室外環境溫度的降低而降低。為觀察整個試驗過程中糞便含水率的變化，期間間隔測量，測定時間及結果如圖4 所示。糞便初始含水率81%左右，在整個試驗過程中持續降低，直至試驗后期含水率維持在70%以上，不同風速條件下的含水率變化趨勢相同。高濕環境對糞便微生物活性具有一定影響，當含水率75%以上時微生物反應受到抑制[27]。由于試驗裝置的封閉性、試驗后期糞表面結痂阻礙水汽蒸發等因素，整個試驗期間糞便含水降低不到10%。

圖3 室內外及糞槽內部日均溫度 Fig.3 Average temperature of indoor, outdoor and manure

圖4 糞便含水率變化 Fig.4 Moisture content of tested dairy manure

2.1.2 N2O 排放規律

試驗過程中所測得N2O 排放濃度較低，為方便獲取整個試驗周期內N2O 的排放變化規律，故計算N2O 周排放量，其變化規律如圖5 所示。風速1.2 m/s 的試驗組排放量前3 周連續下降，之后則上升，第五周出現最大排放量。其他3 組排放量變化規律一致，前期排放量逐漸升高，第3 周出現排放高峰，之后則逐漸降低，第四周出現排放低谷，隨后繼續增加達到排放峰值。硝化與反硝化作用是產生N2O 的2 種途徑，糞便好養或厭氧發酵過程均能產生N2O，糞便堆放過程中由表面至內部的氧氣濃度不同導致最終排放的N2O 可能是2 種途徑的總和，由于試驗初期主要進行表面硝化反應，N2O 排放量逐漸升高，隨著氧氣及反應底物降低，導致排放量降低，之后逐步轉變糞便內部反硝化反應，N2O 排放量再次升高[16,28]。該過程中受糞便含水率及溫度的影響，變化過程相對緩慢。研究表明奶牛糞便在靜態堆放過程中N2O大量排放出現在堆放后的一個月左右[29-31]。該試驗同樣表明自然堆放奶牛糞便的N2O 排放主要集中于中后期，排放規律與堆放過程相似。

2.1.3 N2O 總排放量與不同風速的變化規律

N2O 排放量與不同風速的變化規律如圖6 所示，單位質量奶牛糞便的排放量為0.278～1.480 mg/kg，而各風速下的排放量存在顯著差異。排放量隨著風速增加而升高，在風速1.2 m/s 時達到最大值，之后隨著風速的增大排放量反而降低。由于試驗過程中不同糞槽中的奶牛糞便理化特性基本相同，溫度和含水率變化相近，因此推測N2O 的產生量和產生過程相似，而表面風速會對N2O從糞便表面向空氣中擴散過程產生了明顯的影響，因而造成不同風速下排放量的差異。當表面風速相對較低時，增大風速可以增大N2O 的總傳質系統，從而促進糞便中N2O 的排放；而隨著表面風速的進一步提升，就會加劇糞便表面的水分蒸發，當水分減少到一定程度時糞便表面結痂形成“糞痂”，“糞痂”的致密程度影響其孔隙率，從而影響外部氣體進入以及內部氣體的外排。對于1.6 m/s 試驗組而言，風速最大，水分蒸發最快，最先在表面形成糞痂，從而抑制N2O 的排放。在0.5～1.2 m/s風速范圍內，“糞痂”形成較慢，隨著風速增大，內外分壓差增加，加速內部氣體的排放。

圖5 N2O 每周累計排放量 Fig.5 N2O accumulated emission in every week

圖6 試驗期間不同風速下N2O 累計排放量 Fig.6 Accumulated N2O emission for 30 days at various wind velocities during experiment

圖7 各溫室氣體占溫室氣體排放總量的當量比例 Fig.7 Proportion of CO2, CH4 and N2O in total CO2-equivalent emissions

2.1.4 N2O 排放量占溫室氣體排放比例

試驗期間N2O 排放量占溫室氣體當量排放的比例如圖7 所示，以CO2當量計。結果顯示，CO2占比最高，均在65%以上，為主要溫室氣體，CH4占比約30%，N2O在各風速下占比存在明顯差異，所占比例總體在1.9%～6.3%之間波動，2012 年中國華北地區奶牛產業糞便管理過程中產生的N2O 排放占該地區奶牛產業溫室氣體總排放量的7.56%[11]，由于試驗中堆放的時長與奶牛場糞便管理時長存在一定差距，故排放量較低。高風速（1.2、1.6 m/s）條件下N2O 排放比例明顯高于低風速（0.5、0.8 m/s）；當風速為1.2 m/s 時糞便中的N2O 排放占比最高，與風速對溫室氣體總排放量影響的趨勢一致。

2.2 降水對N2O 排放的影響

2.2.1 溫度與糞便含水率變化

室內溫度及糞便各層平均溫度變化過程如圖8 所示。試驗期間室溫基本維持穩定，變化趨勢不大，糞槽表層溫度在試驗初期上升較快，之后保持平穩，而中層和底層溫度一直處于緩慢升高的過程。溫度隨著糞堆深度的變化而呈現出一致性：T表層＞T中層＞T底層，每層溫度差異3～5 ℃，表層溫度最高，說明微生物反應最為劇烈，而表面溫度因表層熱傳導作用而高于室溫，同時又受到室溫影響，兩者變化趨勢相當。糞便底層直接與地面接觸發生熱傳導作用，熱量散失，溫度則低于室溫。

表層溫度上升至穩定后均高于室溫，試驗組1、2、3與室溫的最高溫差分別達到12.5 、4.0 、8.4 ℃。

試驗組1、2、3 糞便初始含水率分別為55.7%、61.4%、56.5%。可能含水率不同導致不同的表層溫度，且含水率越大，表層溫度與室溫差距越小。

圖8 糞槽各層與室內平均溫度 Fig.8 Manure temperature in different heights of manure chamber and indoor air temperature

圖9 N2O 排放變化規律 Fig.9 The change of N2O emission during experiment

圖10 試驗組1、3 第一次降水前后N2O 累計排放量 Fig.10 Accumulated N2O emissions of group 1 and 3 in the first rainfall (before and after)

2.2.2 N2O 排放規律

模擬降水對N2O 排放規律的影響如圖9 所示。一般來說，N2O 排放高峰出現在糞便堆放后的一個月[29,31]，本試驗中試驗組1、3 在堆放后一周出現了一個排放峰值。試驗組1 的N2O 排放規律較其他2 組存在差異：3 個試驗組N2O 排放量均出現先升高后降低的趨勢，試驗組1具有明顯且短暫的排放峰值，試驗組2、3 排放峰值較低但持續時間較長。試驗組1 表層溫度均比試驗組2、3 高，為微生物提供了適宜的生長溫度，產氣上升較快。

降水對N2O 排放具有明顯影響，第一次降水處于試驗組1 排放下降期及試驗組3 排放高峰期，第二次降水處于試驗組3 排放疲軟期及試驗組2 排放高峰期，2 次降水均導致了N2O短暫的排放高峰，在降水后半小時內N2O排放急速上升，1～2 h 內達到排放峰值，之后快速下降，降水后0～10h 與降水前排放水平基本持平。

如圖10 所示，試驗組1、3 在降水后0～10 h 內的N2O 排放量較降水前分別增加了76.51%、38.50%，降水后10～20 h 內的N2O 累積排放量較降水后0～10 h 內的累積排放量分別降低了59.48%、55.86%，與降水前的0～10 h 相比則分別降低了28.5%、39.0%。該結果說明降水能夠短暫提升奶牛糞便N2O 排放強度，隨后急劇下降。

主要原因分析如下：由于在降水的短時間內糞便內部溫度、含水率等變化較小，因此排除反應持續時間較長的微生物作用，從而導致的N 素形態變化和對N2O 產生量的影響；另外，糞便內部存在的空隙在“糞痂”的作用下能夠積存部分N2O，當降水后水分從糞便表面進入內部，形成連接內外的空隙，加之水分進入后的蒸發作用，因此可以在短時間內帶出內部積存的N2O 氣體，從而造成其排放量急劇升高的現象；降水后10～20 h 內的N2O 氣體排放由于缺少內部積存氣體的“助力”，出現迅速下降的現象。

降水對糞便N2O 排放的影響與土壤中N2O 排放類似。對于土壤而言，含水量影響其通氣性、氧氣濃度，因而會同時影響N2O的產生及排放。通常認為最適宜N2O排放的土壤含水量范圍為30%～60%和60%～80% WFPS（Water Filled Pore Space，充水孔隙）[32]，當降水時通常能夠引起N2O 的大量排放[33]。此外，土壤的干濕交替同樣導致N2O 的排放，水分的變化導致了土壤空隙的變化，影響通氣狀況，進而影響N2O 的擴散排放。N2O 在土壤中主要通過孔隙內的氣體介質擴散傳輸，空隙含水量越大，其傳輸擴散速率越慢，氣體在土壤中停留時間越長[34-35]。糞堆含水率較高，內部空隙率較小，氣體的擴散傳輸較慢，加之糞便表面結痂，形成了一層致密的蓋子，堆糞內部與外界換氣率降低，當表面糞痂被降水破壞時則增大換氣率，導致N2O 大量排放。

2.2.3 降水對溫室氣體總排放量的影響

以試驗組3 為例，試驗期間每天溫室氣體總排放量（包括CO2、CH4和N2O）的變化規律如圖11 所示。結果顯示第一次降水前，溫室氣體當量排放處于穩定的上升過程，降水后排放量下降，隨后保持穩定的排放趨勢；第二次降水后，溫室氣體當量排放出現類似第一次降水的規律。從兩次降水的N2O 排放規律可知，降水在一段時間內能夠有效較少溫室氣體的排放量。兩次降水中溫室氣體排放當量降水當天與降水前一天相比分別降低12.9%、10.9%。對于CH4而言，兩次降水與降水前一天排放當量相比變化甚微，且兩次降水后的氣體當量排放保持較穩定的趨勢；對N2O 而言，

圖11 試驗組3 溫室氣體排放當量變化 Fig.11 Changes of GHG emissions(CO2-eq)of group 3

兩次降水與降水前一天排放當量相比變化甚微，但與降水后相比排放當量則下降明顯；對于CO2而言，兩次降水與降水前一天排放當量相比則分別降低了11.0%和11.2%，降水后當量則保持穩定排放趨勢。降水使得糞便內部與外部形成較大的相通的空隙，短時間內部分壓得以釋放，外部空氣進入糞便內部，氧氣濃度由低變高，由厭氧環境逐漸轉變為微氧甚至是有氧環境，產生N2O的途徑也隨之變化，由反硝化途徑過渡至硝化途徑[16,27]，產生N2O 能力減弱，故降水后N2O 排放當量降低，由于氧氣濃度的變化，在糞便中的反硝化細菌逐漸被硝化細菌所取代的過程中其呼吸作用先降低后增強，降水后糞便空隙中的水分逐漸減少，增加了糞便通氣能力，故出現降水后CO2排放緩慢上升的現象[36]。

2.3 奶牛場糞便管理建議

奶牛糞便自然堆放是中國奶牛場糞污處理的主要方式之一，堆放過程產生大量溫室氣體，并受風速及降雨等自然因素影響。結合模擬試驗結果，為奶牛場糞便管理提出如下建議：1）運動場及牛舍內糞便應當及時清理，減少糞便堆放時間，堆放時間越長產生溫室氣體越多，堆糞場糞便則應堆放至一起，減少糞便暴露于空氣中的面積，減少風速對其干擾；2）雖然適度降水能夠在一定程度上減少溫室氣體排放，但研究表明當降水量達到15 mm左右時牛糞會發生初始徑流，從而造成氮素流失；建議可將糞便堆放至雨棚內，不定期為糞堆適量降水，可抑制其溫室氣體排放，同時減少自然降雨對牛糞造成的養分流失以及對地下水造成的污染[37]；露天糞堆則可加蓋遮擋物，降低風速對牛糞影響以減少N2O排放，另外糞便表面結痂亦可減少N2O的排放[38-39]。

3 結 論

1）在表面風速試驗中，N2O 排放量隨風速的增大先增加后減小，1.2 m/s 時達到最大值，且排放量在不同風速下存在顯著差異；不同風速條件下，各溫室氣體的當量占比在不同風速下存在波動，風速較大時（1.2、1.6 m/s）N2O 所占比例更高；

2）在模擬降水試驗中，降水對N2O 排放具有顯著影響，降水后其排放先升高后降低逐漸至降水前排放水平；降水對溫室氣體排放具有一定的抑制作用。